Influencia del contenido de Fe en la actividad catalítica de silicatos mesoporosos SBA-15 aplicados a procesos foto-Fenton para la degradación de colorantes azoicos

Abstract

Se sintetizaron silicatos mesoporosos con estructura SBA-15 modificados con Fe por un método postsíntesis simple y rápido. La regularidad estructural se determinó por DRX a bajo ángulo y por fisisorción de N2. Las técnicas de UV-Vis RD y TPR fueron utilizadas para analizar las diferentes especies de Fe desarrolladas en función de la carga metálica depositada. Todos los materiales se evaluaron en la degradación del colorante azoico (AO7) por un proceso foto-Fenton bajo radiación UV-Vis y utilizando H2O2. Se encontró que a pH de 3,5 los materiales fueron estables al lixiviado del metal y todos alcanzaron elevadas degradaciones de AO7 y de H2O2. No obstante, un incremento en la carga del metal desde 1 al 2,5 %p/p provocó un marcado aumento en la mineralización, en tanto que esto no se observó para cargas mayores (5 y 10 % p/p). Esto permitió inferir que las especies aisladas de Fe serían las activas en el proceso y se desarrollan en lo materiales para cargas de hasta 2,5 %p/p. Mayores cargas provocan la segregación de estas especies aisladas desde el interior de los canales hacia la superficie externa generando nanopartículas de óxidos de mayor tamaño que son menos eficientes catalíticamente.

Mesoporous silicates SBA-15 were modified with Fe by a fast and easy postsynthesis method. The structural order was determined by low angle XRD and N2 physisorption. By UV-Vis DR spectroscopy and TPR measurements the Fe species developed on the solids as a function of the metal loading could be analyzed. All silicates were tested in the azo-dye AO7 degradation by a foto-Fenton process under UV-Vis radiation and using H2O2. The materials were stable to the Fe leaching at pH of 3.5 and showed high AO7 and H2O2 degradation. Nonetheless, increasing the Fe loading from 1 to 2.5 %wt. provoked an increase on the azo-dye mineralization, while this fact was not observed for the major loadings (5 and 10 wt.%). This behavior allows to infer that isolated Fe species are the active for the foto-Fenton process and are developed in the silicate structure until a loading of 2.5 wt.%. For its part, increasing the metal loading results in the segregation of the isolated species form the inside of the mesoporous channels to the outer surface, giving place to the formation of bigger size oxide nanoparticles which are catalytically less efficient.