Efecto del coeficiente U de Hubbard sobre las propiedades ópticas y cargas de los semiconductores TiO2 y el ZnO

Abstract

Las nanoestructuras de semiconductores como el TiO2 y el ZnO han demostrado ser capaces de mediar la oxidación fotocatalítica de contaminantes orgánicos para su eliminación del agua. Por eso es interesante la descripción correcta de sus propiedades electrónicas y ópticas. La Teoría del Funcional de la Densidad (DFT)1) suele subestimar por ejemplo el ancho de banda prohibida (BG) de estos óxidos. Entonces para resolver los errores de auto-interacción para materiales de electrones fuertemente correlacionados se utiliza el método conocido como DFT + U2). Este método impone un coeficiente U, de Hubbard, de funcional tipo Coulomb para la representación correcta de los orbitales d de metales de transición como el Ti y el Zn. En el presente trabajo teórico se pudo evaluar como el factor U utilizado afecta las distintas propiedades ópticas y la carga de los átomos. Se pudieron calcular las partes imaginarias y reales de la función dieléctrica, reflectividad R (ω), Índice de refracción n (ω), coeficiente de extinción k (ω), coeficiente de absorción α (ω) y la función de pérdida de energía de electrones L (ω). Es importante destacar que las curvas obtenidas considerando la inclusión del parámetro U aplicado a los orbitales d muestran un excelente acuerdo con los datos reportados experimentalmente. Con respecto al efecto sobre las cargas, se pudo determinar que en TiO2 (anatasa o rutilo) el volumen de la esfera con la que se calculan las cargas de Bader aumenta con el valor del U, mientras que en ZnO ocurre lo opuesto.