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    Estructura, morfología y acidez de nanomateriales biestructurados meso-macroporoso
    (2018) Vaschetto, Eliana; Sicardi, Melina; Dinamarca, Robinson; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Los catalizadores biestructurados con Aluminio se prepararon con éxito usando precursores zeolíticos. Los cationes de tetrapropilamonio se usaron como agente director de estructura en la solución precursora. El ensamblaje de la especie microporosa se llevó a cabo utilizando bromuro de cetiltrimetilamonio como agente tensioactivo de la estructura mesoporosa. Los nanomateriales se caracterizaron por XRD, adsorción desorción de N2, ICP-OES, SEM, TEM e IR-TF. Se lograron sintetizar, por una parte, estructuras del tipo MCM-41, con arreglo hexagonal de canales altamente ordenado, elevados valores de área específica y alta regularidad estructural. También se pudieron preparar catalizadores biestructurados, donde predominó la fase mesoporosa con segregación de cristales zeolíticos. Por otra parte, también se encontraron estructuras netamente zeolíticas, evidenciada por DRX, TEM y SEM. El procedimiento de síntesis empleado permitió la incorporación del heteroátomo en la red que condujo a la formación de silanoles nido en sitios de defectos estructurales, evidenciada por IR-TF. Estudios de adsorción-desorción de piridina seguidos por IR-TF manifestaron una acidez de Brønsted muy débil para el caso de los materiales MCM-41 asociada a estos silanoles nido. Se demostró que la presencia de dominios microporosos originó una mayor fuerza ácida. Se compararon las propiedades estructurales, morfología y la naturaleza, proporción y fuerza de los sitios ácidos generados en las estructuras sintetizadas. Así, fue posible generar nanomateriales con un cierto rango de fuerza ácida como materiales potenciales para procesos catalíticos para obtener diferentes productos de interés industrial.
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    Magnetic fe304@si02-pt and fe304@si02-pt@si02 structures for hdn of índole.
    (2020) Dinamarca, Robinson; Valles, Verónica A.; Ledesma, Brenda; Campos, Cristian; Pecchi, Gina; Beltramone, Andrea R.
    Se informa el efecto de una segunda cubierta porosa de SiO2 en la actividad y selectividad del catalizador Fe3O4@SiO2-Pt en la hidrodenitrogenación de indol. La doble estructura de Fe3O4@SiO2-Pt se preparó recubriendo nanopartículas de Fe3O4 con TEOS y una impregnación adicional de 1,0% en peso de Pt en la estructura de Fe3O4@SiO2 funcionalizada con (3-aminopropilo)trietoxisilano. La segunda cubierta porosa de SiO2, obtenida utilizando la plantilla CTAB, con una distribución de tamaño de poro estrecha y bien definida, cubrió el catalizador Fe3O4@SiO2-Pt. La caracterización completa por TEM, ICP-OES, XRD, isoterma de adsorción de N2 a 77 K y VSM de los catalizadores indica estructuras homogéneas core@shell con un nano tamaño controlado de Pt metálico. Se demostró un efecto significativo de la doble capa de SiO2 en el rendimiento catalítico tanto por una mayor actividad para eliminar el átomo de nitrógeno de la molécula de indol, presente en el combustible líquido modelo, como por la mejora de la estabilidad catalítica, lo cual se observa en la obtención de cuatro ciclos de reacción consecutivos con solo una ligera disminución en la conversión.
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    Magnetic Fe3O4@SiO2–Pt and Fe3O4@SiO2–Pt@SiO2 structures for HDN of indole
    (2019) Dinamarca, Robinson; Vallés, Verónica Alejandra; Ledesma, Brenda Cecilia; Campos, Cristian H.; Pechci, Gina
    The effect of a second porous SiO2 shell in the activity and selectivity of the Fe3O4@SiO2–Pt catalyst in the hydrodenitrogenation of indole is reported. The double Fe3O4@SiO2–Pt@SiO2 structure was prepared by coating Fe3O4 nanoparticles with tetraethyl orthosilicate (TEOS) with a further impregnation of 1.0 wt.% of Pt on the (3-aminopropyl)triethoxysilane functionalized Fe3O4@SiO2 structures. The second porous SiO2 shell, obtained by using a hexadecyltrimethylammonium bromide (CTAB) template, covered the Fe3O4@SiO2–Pt catalyst with a well-defined and narrow pore-sized distribution. The full characterization by TEM, inductively coupled plasma-optical emission spectroscopy (ICP-OES), XRD, and N2 adsorption isotherm at 77 K and vibrating sample magnetometry (VSM) of the catalysts indicates homogeneous core@shell structures with a controlled nano-size of metallic Pt. A significant effect of the double SiO2 shell in the catalytic performance was demonstrated by both a higher activity to eliminate the nitrogen atom of the indole molecule present in model liquid fuel and the improvement of the catalytic stability reaching four consecutive reaction cycles with only a slight conversion level decrease.
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    Nanomateriales sintetizados con Al y B con variación del carácter ácido
    (2017) Vaschetto, Eliana; Gómez, Candelaria; Sicardi, Melina; Dinamarca, Robinson; Pecchi, Gina; Casuscelli, s; Eimer, Griselda Alejandra
    Uno de los campos que más contribuirá a los desarrollos científicos y tecnológicos a lo largo del siglo XXI es la nanotecnología. Dentro de esta área, los materiales mesoporosos presentan la capacidad de ensamblar y organizar componentes inorgánicos, orgánicos e incluso biológicos en un material único. Estas características representan una dirección interesante para el desarrollo de materiales innovadores que puedan presentar una amplia gama de nuevas propiedades. Los materiales mesoporosos son potenciales candidatos para una gran variedad de aplicaciones [1-3]; particularmente, el arreglo hexagonal MCM-41 ofrece únicas oportunidades para ser usados como “estructuras soportes” permitiendo la preparación de nuevos materiales [4-7]. Si bien los MCM-41 silíceos cuando se encuentran puros tienen limitadas aplicaciones, la sustitución isomórfica del Si con distintos heteroátomos ha permitido que estas nanoestructuras presenten importantes actividades en diversas reacciones de interés. En este contexto la estructura MCM-41 modificada con heteroátomos permite alcanzar una alta dispersión de las especies activas [8] y además adquirir carácter ácido de fuerza variable dependiendo de la fuente del metal utilizado y del método de síntesis. De esta manera, propiedades únicas, que no se dan en sistemas catalíticos normales, pueden ser observadas en estas estructuras. En el presente trabajo se sintetizaron y caracterizaron catalizadores mesoestructurados por vía convencional y materiales mesoporosos a partir de precursores zeolíticos. En primer lugar se obtuvieron materiales sintetizados por “vía convencional” modificados con Aluminio y Boro mediante incorporación directa del heteroátomo en el gel de síntesis. Se lograron estructuras del tipo Al-MCM-41[9] y B-MCM-41[10], con un arreglo hexagonal de canales unidimensionales altamente ordenado, las cuales presentaron elevados valores de área específica y alta regularidad estructural evidenciada por TEM (Fig. 3:A-B) y DRX. El procedimiento de síntesis empleado permitió la incorporación del heteroátomo en la red evidenciada por IR-TF. Esta incorporación condujo a la formación de silanoles nido en sitios de defectos estructurales, evidenciada por IR-TF [9,10]. Estudios deadsorción-desorción de piridina seguidos por IR-TF permitieron identificar una acidez de Brønsted muy débil para el caso de los materiales con Al y una acidez moderada para los materiales con B, asociada a estos silanoles nido. También se sintetizaron materiales mesoporosos “vía precursores zeolíticos”, se demostró que el tratamiento hidrotérmico del gel final favoreció la formación de dominios zeolíticos. Además, se comprobó que los dominios zeolíticos originan una mayor fuerza ácida asociada a los hidroxilos de los silanoles nido (corroborada por adsorción-desorción de piridina seguida por IR-TF). Por TEM se observa una mesoporosidad menos definida sumada a la presencia de cristales típicos de estructuras zeolíticas. Comparando los materiales, se encontró que la proporción de silanoles nidos aumenta en el orden Al-MCM-41>B-MCM-41>Al-MCM a partir de precursores, resultando en un aumento de defectos estructurales, lo que indicaría además la mayor proporción de sitios ácidos en ese mismo orden.Finalmente se analizaron las propiedades estructurales y la naturaleza, origen, proporción y fuerza de los sitios ácidos generados en las distintas estructuras. Se comprobó que la acidez de los distintos nanomateriales fue de carácter débil para los Al-MCM-41, si bien estos presentaban la mayor proporción, moderada para los B-MCM-41 y fuerte para los sintetizados con precursores zeolíticos, evidenciado por adsorción-desorción de piridina seguida por IR-TF. De esta manera se pudieron generar materiales con sitios de fuerza ácida variable como potenciales catalizadores para procesos catalíticos que requieran distintos grados de acidez.