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Análisis comparativo de Zn-ZSM-11 Y Ni-ZSM-11 como catalizadores en el proceso de pirólisis de cáscaras de maní
(2017) Fermanelli, Carla S.; Bonetto, Luciana; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
En función de la constante disminución de las reservas de petróleo y sus derivados, es menester encontrar nuevas fuentes de energía y de moléculas plataforma para las distintas industrias químicas. En este sentido surge como alternativa ambientalmente amigable, el empleo de biomasa como fuente renovable de compuestos químicos. De los diversos tipos de biomasa (natural, residual o producida), la residual presenta la ventaja de ser un desecho de las actividades humanas, como la agrícola, ganadera, forestal, maderera o agroalimentaria, entre otras. Por lo tanto, su empleo no afectaría la producción de alimentos y hasta podría contribuir a aumentar la rentabilidad de determinadas actividades agropecuarias. En este sentido, las cáscaras de maní, residuo del proceso productivo de esta legumbre, se presentan en la región centro de nuestro país como un sustrato de interés en cuanto a que en la actualidad no tienen un destino final de valor considerable. Algunas empresas las emplean para la generación de energía a través de la combustión directa en calderas, para la fabricación de carbón activado o conformando paneles aglomerados. Sin embargo, considerando los volúmenes de producción de maní en la provincia de Córdoba, este residuo no es eficientemente aprovechado y puede ser considerado como una buena alternativa para su valoración.
Aplicación de fotocatalizadores obtenidos a partir de ácido tungstofosfórico sobre NH4ZSM5 en remediación de aguas contaminadas
(2016) Leal Marchena, Candelaria; Lerici, Laura; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pizzio, Luis R.; Pierella, Liliana Beatriz
Se prepararon materiales a partir de la inmovilización de ácido tungstofosfórico sobre zeolita NH4ZSM5 mediante impregnación húmeda para ser aplicados en la degradación de moléculas representativas de contaminantes presentes en efluentes empleando fotocatálisis heterogénea. La concentración de ácido tunstofosfórico incorporada fue de 10 y 30% p/p en el sólido obtenido. Los materiales se caracterizaron mediante diferentes técnicas fisicoquímicas. El área superficial disminuyó respecto de la matriz sin modificar como resultado de bloqueo de los poros de la zeolita. Los patrones de difracción de rayos X de las muestras modificadas presentaron los picos característicos de zeolita NH4ZSM5 y un conjunto de picos adicionales asignados a la presencia de la sal (NH4)3[PW12O40]. Además, las muestras exhibieron valores de band gap similares a los reportados para los semiconductores más estudiados. Se obtuvieron catalizadores con elevada actividad fotocatalítica en las moléculas de estudio.
Aplicación de zeolita H-ZSM-11 en la pirólisis de empaques flexibles plásticos
(2018) Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Galarza, Emilce Daniela; Fermanelli, Carla S.; Bonetto, Luciana; Rocha, María V.
En el presente trabajo se expone la síntesis, caracterización y aplicación de la zeolita H ZSM-11 en la pirólisis de residuos plásticos. Dicha zeolita es un aluminosilicato sólido cristalino microporoso obtenido mediante el método de cristalización hidrotérmica a 140°C y 48h, lográndose una importante reducción del tiempo de síntesis con respecto al procedimiento tradicional. El material sintetizado fue caracterizado por DRX, Área superficial por método BET, Isotermas de adsorción y desorción de N2, ICP y FTIR de piridina adsorbida para confirmar la estructura cristalina, propiedades texturales y ácidas. La degradación de los residuos flexibles plásticos provenientes de la industria alimenticia fue llevada a cabo por pirólisis térmica y catalítica. La composición de los deshechos poliméricos fue determinada por FTIR observándose fundamentalmente la presencia de Polietileno (PE), Polipropileno (PP) y Polietilentereftalato (PET). Se realizaron ensayos de TG-DTA, tanto de los films como de las mezclas físicas con la zeolita, con la finalidad de determinar las temperaturas de degradación. Los experimentos de pirólisis se realizaron empleando un reactor tubular de lecho fijo de vidrio, con relleno de partículas de cuarzo. En el caso de reacciones catalíticas se depositó el catalizador sobre el relleno. El reactor operó a presión atmosférica, con un flujo de nitrógeno de 40 ml/min. Se utilizaron mezclas de polímero/catalizador en relación 5/1, una temperatura de 500 °C y un tiempo de reacción de 20 minutos. El material catalítico presentó una elevada cristalinidad, morfología y área superficial característica de las zeolitas ZSM- 11 tradicionales. Se observó que al emplear el catalizador se produjo un aumento en el porcentaje de hidrocarburos líquidos, con mayores selectividades a hidrocarburos aromáticos, en comparación con la reacción pirolítica puramente térmica.
Aprovechamiento de un residuo agrícola para la obtención de productos químicos de interés
(2016) Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
En nuestro país la producción de combustibles y de químicos de alto valor agregado está relacionada principalmente con el petróleo. Sin embargo, las perspectivas de su agotamiento a mediano plazo, así como los aspectos ambientales vinculados con su empleo, vienen impulsando desde hace varias décadas el desarrollo de nuevas tecnologías para el aprovechamiento de fuentes de energía renovables que diversifiquen la matriz energética de un modo ambientalmente más amigable [1]. En este sentido el aprovechamiento de residuos de biomasa se presenta como un desafío sumamente interesante en cuanto a que no sólo sustituye una fuente escasa, sino que da solución al desperdicio de procesos productivos nacionales y regionales. En particular, el empleo de cáscaras de maní despierta notable interés para los productores de la provincia de Córdoba. En este trabajo se propone la generación de productos químicos de interés a partir del tratamiento pirolítico de cáscaras de maní. De este proceso se generan tres líneas de productos: bio-gas, bio-oil y bio-carbón. Mediante el empleo de catalizadores sólidos (zeolitas microporosas ZSM-5 modificadas por la incorporación de metales de transición: Co, Ni, Fe) se buscó aumentar el rendimiento del bio-oil y mejorar la composición del mismo, con respecto a la reacción no catalizada. El sistema de reacción consistió en un reactor de vidrio tubular el cual se introdujo en un horno eléctrico con control de temperatura. La biomasa se colocó dentro de una canasta de vidrio porosa y los gases producidos durante la pirólisis fueron arrastrados por una corriente de N2 y puestos en contacto con un lecho de cuarzo y catalizador. A la salida del reactor se colocó una trampa de condensables sumergida en una mezcla refrigerante y una trampa para gases. Los productos de reacción se analizaron por Cromatografía Gaseosa y CG-Masas. Los resultados obtenidos al cabo de 20 min trabajando a 500°C indican un rendimiento de aproximadamente el 26 % de bio-gas, 46% de bio-oil y 28% de bio-carbón. Cuando se emplearon CoFe-ZSM-5 y Co Ni-ZSM-5 como catalizadores se observó un considerable incremento en la concentración de xilenos, cumeno, trimetilbenceno, entre otros, los cuales dotan a este producto líquido de características muy interesantes para su análisis como bio-combustible.
Aumento de la biodegradabilidad de benzotiazoles
(2016) Leal Marchena, Candelaria; Saux, Clara; Fermanelli, Carla S.; Pecchi, Gina; Pierella, Liliana Beatriz
Los benzotiazoles y sus derivados son compuestos orgánicos tóxicos y poco biodegradables. Debido a su gran variedad de aplicaciones, los mismos están presentes en los efluentes de las industrias de manufactura de aditivos de goma, de caucho, de neumáticos, en las curtiembres, etc. Sin embargo, los sistemas de tratamiento convencionales no son eficaces para eliminar estos compuestos, por este motivo, se propone el empleo de reacciones de oxidación selectiva utilizando un sistema de catálisis heterogénea para lograr su transformación. Se trabajó con el 2-metiltio-benzotiazol (2MTBT) que es utilizado como acelerador en procesos de vulcanización y su presencia ha sido detectada en suelos y en aguas de ríos cercanos a estas industrias. Se estudió su oxidación a sus correspondientes sulfóxido y sulfona, considerando que los mismos son más biodegradables. El sistema de reacción consistió en un reactor de vidrio con agitación magnética, conectado a un condensador con reflujo. Como catalizador heterogéneo para esta reacción de oxidación se empleó 20 mg de niobatos de metales alcalinos (NaNbO3, LiNbO3 y KNbO3), el cual fue separado por un simple procedimiento de filtración al finalizar la reacción. Se trabajó a temperatura ambiente empleando peróxido de hidrógeno acuoso (30% vol) como oxidante y acetonitrilo como solvente. De los resultados de actividad catalítica, se observa una elevada velocidad de reacción, con conversiones totales del 2MTBT al cabo de la primera hora de reacción. En cuanto a las selectividades obtenidas hacia los productos de reacción, se encontró que empleando KNbO3 se obtuvo la mayor proporción de sulfona (70 mol%), mientras que al emplear LiNbO3 sólo se alcanzó un 60 mol%. El producto secundario de esta reacción fue el sulfóxido, no encontrándose otros subproductos. En base a estos resultados se concluye que estos materiales son eficientes para lograr el aumento de la biodegradabilidad de los benzotiazoles en condiciones suaves de reacción.
Catalizadores a base de pd y rh soportados sobre carbón proveniente de la industria agrícola para la eliminación de oxoaniones en agua de consumo humano
(2021) Peroni, Belén; Fermanelli, Carla S.; Casella, Mónica; Rodríguez, Calén; Jaworski, María; Saux, Clara
La OMS (Guía de la OMS para la calidad del agua potable, WHO, 2017) recomienda reducir a bajas concentraciones el NO3-, NO2- y BrO3- en aguas de consumo ya que pueden generar problemas de salud. El objetivo del presente estudio es proponer una alternativa para el tratamiento de agua contaminada con oxoaniones desarrollando catalizadores heterogéneos, revalorizando desechos agrícolas y por ende disminuyendo el volumen de los mismos. La producción de maní en la provincia de Córdoba genera altas cantidades de cáscara como desecho, la que resulta en un potente precursor de carbón activado. Para el desarrollo de este trabajo se sintetizó carbón activado obtenido por pirolisis a partir de cáscara de maní Cm (“Lorenzati, Ruetsch y Cia.”, Ticino, Córdoba, Argentina) y se realizó una comparación de sus propiedades estructurales con carbón comercial Cc (Norit) mediante las técnicas FT-IR, BET, TG, TPR y microscopía SEM-EDX. Se observó que ambos materiales son altamente porosos y poseen una elevada área superficial (SBET Cm: 872m2/g, Cc: 984 m2/g). Además, son estables hasta 600 °C. Con ambos carbones se prepararon catalizadores a base de Pd y Rh como fase activa y se evaluaron en la eliminación de NO3-, NO2- y BrO3- en agua empleando H2 como agente reductor.
Effect of zeolite matrix over products distribution of catalytic pyrolysis of biomass waste
(2018) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Thermo-chemical conversion of biomass has become a promising technology for fuel and platform molecules production. In Argentina, peanut (Arachis hipogaea) industry leaves about 200,000 tons of biomass waste per year, all concentrated in the central area of the country causing serious environmental issues. In this sense, pyrolysis (thermochemical process in absence of oxygen) is an adequate technique to process rich in lignin materials. Three types of zeolites, namely ZSM-11, Beta and Y have been tested as heterogeneous catalysts in biomass pyrolysis in order to evaluate the effect of the zeolite type over bio-oil yield and products selectivity. While ZSM-11 and Beta zeolites were obtained by the traditional hydrothermal crystallization method1,2 Y zeolite was commercially acquired from Sigma Aldrich. The formers, after synthesized were finally exchanged with NH4Cl solution, desorbed in N2 flow and further calcined at 500 °C to obtain the protonic forms. The catalysts were named H-ZSM-11, H-Beta and H-Y. Fresh and used materials were widely characterized by XRD, FTIR, ICP and BET techniques. Peanut shells provided by “Lorenzati, Ruetsch y Cia” (Ticino, Córdoba, Argentina) were washed, grinded and sieved to obtain particle size less than 3.35 mm (ASTM E-11/95) prior to be evaluated. Grinding diminishes heat transfer problems associated with solids3. Pyrolysis reactions were done in a quartz fixed bed reactor (23 mm I.D., 290 mm length) at 500 °C under 60 mL/min of N2 flow for 10 min. Biomass was located in a porous base glass basket inside the reactor and over the catalyst bed. Condensable products were collected in a liquid trap submerged in a refrigerant bath (-15°C) and further analyzed and quantified by GC and GC/MS. Both catalytic and non-catalytic runs were performed for comparison purpose. Three different products are obtained from the pyrolysis process, called: bio-oil, bio-gas and bio-char. In terms of products yields, while bio-char yield was similar in the three cases studied, bio-oil yield varied in the range of 30-50%. The maximum throughput was achieved with H-ZSM-11 zeolite and the minimum was observed when H-Y catalyst was the one utilized. Bio-gas yield was comparable in the cases of H-ZSM-11 and H-Beta (around 20%), but it was much higher with H-Y zeolite. This result indicates that H-Y matrix produces higher cracking of the organic molecules after pyrolysis. Higher concentration of desired products namely, toluene, furfural, xylene, 5-hydroxymethyl furfural (5-HMF), and trimethyl benzene (TMB), among others was observed when H-ZSM-11 catalyst was employed. Moreover, selectivity towards xylene and 5-HMF was 10% and 5% respectively, compared to the 1.5% reached when H-Beta zeolite was used and 0% with H-Y. The use of zeolites in biomass pyrolysis is beneficial for interesting chemical production, particularly H-ZSM-11 zeolite. This catalyst has proven to generate not only higher bio-oil yields than the others studied, but also a liquid with higher concentration of desired products.
Empleo de zeolitas naturales para la co-pirólisis de biomasa y residuos plásticos.
(2019) Rocha, María V.; Vinuesa, Ariel José; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana Beatriz
En el presente trabajo se exponen los resultados obtenidos de la co-pirólisis térmica y catalítica de biomasa proveniente de la cáscara de maní y residuos plásticos del tipo PEBD. Los catalizadores empelados son zeolitas naturales del tipo Clinoptilolita (ZN) obtenidas de la región de San Juan- Argentina, las cuales han sido modificadas mediante tratamientos térmicos e incorporación de Zinc. Los materiales catalíticos empleados fueron caracterizados por XRD, área superficial por el método BET y acidez por FTIR de piridina adsorbida y desorbida a 150°C. Los ensayos experimentales fueron realizados en un reactor tubular de lecho fijo que operó a presión atmosférica y 550°C por 20 min. Con respecto a la reacción puramente térmica, la adición de PEBD produjo una disminución del 25% de componentes orgánicos oxigenados y su correspondiente aumento a productos del tipo hidrocarburos. Se pudo observar que el empleo de las zeolitas naturales mejoró la calidad del bio-oil obtenido; siendo la zeolita Zn-ZN la que produjo la mayor desoxigenación.
Estudio cinético y modelado de reacciones de oxidación de 2- Metiltiobenzotiazol sobre zeolitas Y modificadas con Cobre
(2016) Córdoba, Agostina; Lerici, Laura; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Los benzotiazoles y sus derivados son compuestos orgánicos tóxicos y poco biodegradables que se encuentran en cursos acuosos. Se estudió el tratamiento catalítico de los mismos empleando 2- metiltiobenzotiazol (2-MTBT) como modelo. Se analizó la actividad catalítica de la zeolita Y modificada con cobre en la reacción de oxidación de 2-MTBT con H2O2 como agente oxidante. El estudio experimental incluyó el análisis de los efectos de la carga de metal, concentración de oxidante y concentración de catalizador. El catalizador Cu-Y con una carga de 3%p/p de cobre presentó mejores resultados de actividad. Para este catalizador se llevó a cabo un estudio cinético teórico-experimental de las reacciones de oxidación. El mismo incluyó el análisis de las velocidades iniciales de reacción, la propuesta de un mecanismo oxidativo y la estimación de las constantes cinéticas mediante el ajuste a datos experimentales, empleando el software comercial gPROMS. El estudio permite concluir en la naturaleza radicalaria del mecanismo oxidativo. Además, fue posible confirmar la ausencia de efectos difusionales, así como también el efecto sinérgico de la matriz zeolítica sobre el Cu(II)
Hacia la valorización de bio-residuos: la cáscara de maní como materia prima para la obtención de hidrocarburos.
(2021) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Vargas Gil, Silvina; Renzini, María Soledad; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
El propósito de este trabajo fue valorizar un bio-residuo regional (cáscara de maní) a través de un modesto proceso de pirólisis termocatalítica. Zeolitas ZSM-11 modificadas mediante tratamiento alcalino y por la incorporación de níquel (Ni) fueron sintetizadas y extensamente caracterizadas. Estos materiales porosos se evaluaron como catalizadores heterogéneos para mejorar la composición del bio-oil. En este sentido, se obtuvieron mayores rendimientos de hidrocarburos y químicos de calidad y se disminuyeron los compuestos oxigenados.
Influence of the solid catalyst porosity on the products yields and composition from peanut shells pyrolysis
(2017) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Argentine is the first worldwide peanut (Arachis hypogaea) exporter, with around 600,000 tons per year of commercialization. Nevertheless, peanut production leaves around a 25 vol% of shells as residue of the process. This low density waste (0.10 kg/dm3) is actually burned or buried, causing serious environmental problems, or stored in silos but with an auto ignition risk characteristic of this kind of material. As an alternative in order to solve this issue and to obtain interesting chemical products, a catalytic pyrolysis process is proposed. In this sense, two type of porous solid materials were studied as catalysts for the reaction: a traditional microporous ZSM-11 zeolite (H-ZSM-11 micro) and a hierarchical form of the same class of MEL zeolite (H-ZSM-11 micro/meso). From the pyrolysis reaction three products lines are obtained: a liquid fraction, called bio-oil; a solid one, known as bio-char, and gases. The bio-oil is a high energy density liquid fuel, which could be used as substitute of fuel-oil [1]. However, high oxygen compounds concentration is obtained from the thermal process that makes this product of reduced stability and poor heating value. We propose the use of the above mentioned zeolites as catalysts for the in situ cracking reactions for the deoxygenation of the components and to obtain high value chemical products.
Optimización del bio-oil de pirólisis de cáscara de maní por agregado de plásticos y/o zeolitas
(2018) Rocha, María V.; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Renzini, María Soledad
Se realizaron reacciones de pirólisis térmicas y catalíticas de biomasa (cáscaras de maní) y co-pirólisis con polietileno de baja densidad (PEBD) con la finalidad de mejorar la calidad del bio-oil obtenido. Para tal fin se empleó un reactor de lecho fijo que trabajó a presión atmosférica a 500°C. Los catalizadores empleados fueron zeolita ZSM-11 y clinoptilolita natural. Por XRD, FTIR e ICP se confirmaron estructura, cristalinidad y relación Si/Al de las matrices. Mediante análisis termogravimétricos se evaluaron el comportamiento, las temperaturas de degradación térmica y la estabilidad de las materias primas. Se logró disminuir el contenido de compuestos oxigenados (incluyendo fenólicos y furanos), y aumentar la selectividad a hidrocarburos aromáticos. Los resultados determinaron que la co-pirólisis de biomasa y PEBD permitió aumentar el contenido de hidrocarburos en el bio-oil del 1% (pirólisis de biomasa pura) a aproximadamente el 27 % en la reacción co-alimentada. El empleo de la zeolita ZSM-11 disminuyó al 17 % la generación de residuos carbonosos, frente al 43 % que se obtiene en la co-pirólisis térmica. Sin embargo, la mejor calidad en la composición del bio-oil se alcanzó al utilizar la zeolita natural. Este último catalizador permitió obtener productos líquidos con 49,37 % de hidrocarburos aromáticos.
Optimización del bio-oil de pirólisis de cáscara de maní por agregado de residuos plásticos
(2019) Rocha, María V.; Fermanelli, Carla S.; Fracanzani, Edoardo; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz; Renzini, María Soledad
La biomasa de cáscara del maní que se produce fruto del proceso de la obtención del grano es una de las mayores problemáticas que tienen planteadas en la actualidad las empresas del rubro manisero. Según datos suministrados por R. Bongiovanni en la revista RIA del INTA el 23% de lo cosechado corresponde a cáscara, superando las 250.000 toneladas anuales. Considerando dicha situación, en el presente proyecto se plantea valorizar dicho residuo a través de un proceso pirólítico (reacción térmica en ausencia de oxígeno). La pirólisis de cáscara de maní genera una corriente de productos líquidos (bio-oil) de composición interesante para la industria química. Sin embargo, debido a la compleja estructura de la cáscara, se obtienen productos con un alto contenido de oxígeno y la concentración de agua es elevada, siendo necesario encontrar una alternativa que mejore estas condiciones. De esta manera se propone el agregado de residuos plásticos como co- reactantes en pos de disminuir los compuestos orgánicos oxigenados y aumentar el contenido de hidrocarburos aromáticos (HCA) existentes en la composición del mismo. Además, se plantea el empleo de catalizadores que favorezcan las propiedades del bio- oil obtenido. La fracción líquida (bio-oil) o hidrocarburos líquidos correspondería a una mezcla de hidrocarburos alifáticos y compuestos aromáticos, que se obtienen de la condensación de los gases producidos durante la reacción; estos componentes líquidos son importantes en la industria química y petroquímica, como disolventes, constituyentes de combustibles, etc. La fracción gaseosa, constituída por los productos no condensables, puede ser utilizada como fuente de energía. Por su parte, los productos carbonosos obtenidos pueden ser empleados directamente como fertilizantes o combustibles por su interesante poder calorífico. De esta manera se expone el gran provecho que se le puede dar a dos fuentes de residuos, como son la cáscara de maní y los plásticos vertidos como basura, convirtiéndolos en productos de gran interés para las industria e inclusive como fuentes de energías independientes de los hidrocarburos fósiles. Los resultados del desarrollo de este proyecto permitirán ofrecer a la institución adoptante, Cámara Argentina de Maní (CAM), una alternativa muy interesante para dar solución a la problemática del acopio de cáscara de maní existente en las empresas productoras y elaboradoras de maní, que conforman el sector agroindustrial manisero, nucleadas en dicha cámara.
Pirólisis catalítica de biomasa de un residuo agrícola sobre zeolita ZSM-11 modificada con Níquel
(2017) Fermanelli, Carla S.; Rocha, María V.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Se estudió la pirólisis catalítica de cáscaras de maní (Arachis hipogaea) en un reactor de lecho fijo que integra los procesos de pirólisis y craqueo catalítico. Se analizó el efecto de los catalizadores sobre la composición del bio-oil, incorporando diferentes cantidades de Níquel a zeolitas ZSM-11, por el método de impregnación húmeda. Las experiencias se realizaron con cargas de metal en un rango desde 1% a 10% p/p. Estos materiales fueron exhaustivamente caracterizados por Difracción de Rayos X, Reducción a Temperatura Programada TPR y Análisis Termogravimétrico. Al evaluar la composición del bio-oil generado, se encontró que aumenta la selectividad hacia algunos hidrocarburos aromáticos y aldehídos de interés. Los mejores resultados se obtuvieron cuando el contenido del metal fue del 3% p/p, disminuyendo para cargas menores y mayores.
Pirolisis catalítica de cascaras de maní sobre zeolitas modificadas con estaño
(2017) Fermanelli, Carla S.; Galarza, Emilce Daniela; Córdoba, Agostina; Rocha, María V.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
La provincia de Córdoba es la mayor productora de maní (Arachis hipogaea) del país, con valores anuales próximos al millón de toneladas. El desecho principal de su industrialización lo constituye la cáscara, que representa el 25% de la producción total y carece actualmente de valor comercial. Teniendo en cuenta su alta disponibilidad se plantea la obtención de moléculas plataforma para la industria química fina utilizando la cáscara de maní como fuente de biomasa en un proceso de pirólisis, catalizado por zeolitas ZSM-11 modificadas con Sn. Las zeolitas microporosas con estructura ZSM-11 se prepararon por síntesis hidrotérmica. Las mismas fueron modificadas por la incorporación de Sn mediante tres tratamientos: impregnación por vía húmeda, tratamiento alcalino y síntesis hidrotérmica. De la caracterización fisicoquímica de los materiales se confirmó por Difracción de Rayos X la estructura tipo ZSM-11 para todas las muestras, en tanto que en los materiales impregnados se observaron las señales características del SnO2, las que aumentan en intensidad a medida que se incrementa la cantidad del metal incorporado al catalizador. A los materiales impregnados se los estudió por Reducción a Temperatura Programada donde se observaron las señales de reducción de las especies superficiales vecinas a los enlaces Sn-O y a la reducción de Sn+4 a Sn+2. Por el método BET se analizó el área superficial de los sólidos y se encontró que la misma disminuye al aumentar el contenido de Sn incorporado por impregnación húmeda y por síntesis hidrotérmica. Las reacciones de pirólisis se realizaron en un reactor tubular de lecho fijo, con una relación biomasa:catalizador igual a 1. Del estudio térmico se determinó que la temperatura a la cual se obtiene la mayor selectividad a productos condensables es de 500ºC. En todos los casos se obtuvieron tres líneas de productos, una fracción sólida (bio-carbón), una líquida (bio-oil) y una gaseosa (bio-gas). Las muestras impregnadas fueron las que mayor rendimiento a bio-oil produjeron. En cuanto a la composición del mismo, los catalizadores que mejor rendimiento presentaron hacia los compuestos de interés: tolueno, furfural, m-xileno, cumeno, trimetilbenceno, indano y 5-hidroximetil furfural fueron los obtenidos por impregnación húmeda. Los materiales preparados por tratamiento alcalino y síntesis hidrotérmica incorporan al estaño tetravalente como heteroátomo dentro de la estructura O-Si-O, por lo que la fuerza de los sitios ácidos de Lewis es menor a la generada por el aluminio trivalente cuando ocupa una posición tetraédrica, como es el caso de la zeolita protonada (H-ZSM-11) y las impregnadas. Dentro del set de muestras impregnadas evaluado en este estudio, aquella con un contenido de 5 % p/p de Sn ofreció los mejores resultados en cuanto a producción de bio-oil y en composición del mismo.
Pirólisis de residuos agrícolas: estudio comparativo de cáscara de maní y cáscara de arroz
(2017) Fermanelli, Carla S.; González, Daniel Elías; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Se realizaron pirólisis de residuos biomásicos de origen agrícola en un reactor de lecho fijo a diferentes temperaturas, en el rango de 350 °C a 650 °C. Se investigó el efecto de la temperatura de pirólisis y el tipo de biomasa sobre el rendimiento y composición de los productos de reacción (bio-oil, bio-gas y bio-carbón), encontrándose que las temperaturas óptimas son de 550 °C para la cáscara de arroz y 500 °C para la cáscara de maní. El máximo rendimiento a bio-oil fue de 45.35% para el primero y de 50.76% para el segundo. No se encontraron diferencias significativas en la composición química de los bio-oils obtenidos a esas temperaturas.
Revalorización de la cáscara de maní: implementación de un sistema pirolítico para generar productos químicos de interés
(2016) Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Siendo la actividad agropecuaria una de las principales bases de la economía de nuestro país, surge el interés por dotar de valor agregado a algunos de los residuos que genera este sector productivo. Entre los desechos de la industrialización del maní, se encuentra la cáscara, que representa alrededor del 25% de lo cosechado. Actualmente, este residuo no posee un uso alternativo económicamente rentable en Argentina, y resulta para la industria manisera un verdadero inconveniente por el extraordinario volumen que ocupa - densidad= 0,10 kg/dm3 - y los problemas asociados al acopio en silos derivados del peligro de autoignición generado por sus características fisicoquímicas. Una alternativa para la revalorización de este residuo es la generación de productos químicos de interés tales como moléculas plataforma para las industrias alimenticia, cosmética, farmacéutica a partir del tratamiento pirolítico del mismo. La pirólisis de la biomasa genera tres líneas de productos: bio-gas, bio-carbón y bio-líquido (bio-oil). Mediante el empleo de catalizadores sólidos (zeolitas microporosas ZSM-5 en forma protónica y modificadas por la incorporación de metales de transición: Co y Fe) se buscó mejorar el rendimiento y la composición del bio-oil producido en la reacción, con respecto a la pirólisis puramente térmica.
Revalorización de residuos agrícolas por pirólisistérmica y catalítica
(2016) Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Se realizaron pirolisis térmicas y catalíticas de cáscaras de maní en un reactor de lecho fijo a 500ºC y durante 20 minutos, con una relación biomasa:catalizador de 1:1, en pos de lograr la revalorización del desecho. Los materiales catalíticos evaluados fueron zeolitas Y en forma protónica y con 3 y 6% de níquel incorporado a la misma. Se estudió el efecto de los catalizadores sobre la composición y el rendimiento de los productos de reacción y los resultados se compararon con las corridas netamente térmicas. No se observaron diferencias cualitativas entre los bio-oils de las experiencias térmicas y catalíticas. En contraposición, el rendimiento del líquido aumentó al aumentar la proporción de níquel en el catalizador.
Síntesis de carbones activados a partir de bio-char de pirólisis de cáscara de maní.
(2020) Fermanelli, Carla S.; Rodriguez, Natacha; Vargas Gil, Silvina; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Se estudiaron dos tipos de síntesis de carbones activados empleando como materia prima el bio-char obtenido de la pirólisis de cáscara de maní a 500 °C. Se evaluó el efecto de la temperatura de activación (70, 550 y 750°C) así como la influencia de la relación agente activante: bio-char en las proporciones 1:1 y 3:1. Se encontró que las mayores áreas superficiales se obtuvieron a 550 °C y con una relación de 3:1.
Síntesis y caracterización de bio-carbones obtenidos a partir de residuos lignocelulósicos
(2020) Fermanelli, Carla S.; Rodríguez, Natacha; Vargas Gil, Silvina; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
Las provincias de Córdoba, Santa Fe y Entre Ríos integran la Región Centro Pampeana Norte. En ella, las actividades económicas predominantes, se concentran en la producción agropecuaria y en las industrias procesadoras de materias primas de origen agropecuario. Estas últimas, luego de los procesos de producción, generan una serie de residuos que cuando no son debidamente gestionados, se liberan al medio ocasionando serios problemas de contaminación ambiental (Bragachini y Mathier, 2016). En este contexto, la industrialización del maní, el arroz y el trigo revisten particular importancia debido al volumen de residuos que generan, dado que no en todos los casos son adecuadamente dispuestos o no tienen un uso económico rentable. Como bio-carbón se conoce a la fracción sólida de la pirólisis de biomasa. Además de su papel como un adsorbente eficaz, el bio-carbón es ampliamente reconocido como un importante sumidero de carbono en el ciclo biogeoquímico y aplicado al suelo podría disminuir o controlar la emisión de gases de efecto invernadero, secuestrando el carbono orgánico presente en el suelo, o disminuyendo su mineralización (Majumder et al., 2019; Basalirwa et al., 2020). La búsqueda de la sustentabilidad lleva asociado el concepto de economía circular, el cual refiere a una sociedad en la cual los materiales son reciclados y reutilizados y pocos residuos finales son generados (Geissdoerfer et al., 2017). En este sentido, el objetivo del presente trabajo fue valorizar la biomasa residual de la agroindustria local, a través de la síntesis y caracterización de los bio-carbones obtenidos de la pirólisis de las mismas.

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