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    Aplicación de zeolita H-ZSM-11 en la pirólisis de empaques flexibles plásticos
    (2018) Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Galarza, Emilce Daniela; Fermanelli, Carla S.; Bonetto, Luciana; Rocha, María V.
    En el presente trabajo se expone la síntesis, caracterización y aplicación de la zeolita H ZSM-11 en la pirólisis de residuos plásticos. Dicha zeolita es un aluminosilicato sólido cristalino microporoso obtenido mediante el método de cristalización hidrotérmica a 140°C y 48h, lográndose una importante reducción del tiempo de síntesis con respecto al procedimiento tradicional. El material sintetizado fue caracterizado por DRX, Área superficial por método BET, Isotermas de adsorción y desorción de N2, ICP y FTIR de piridina adsorbida para confirmar la estructura cristalina, propiedades texturales y ácidas. La degradación de los residuos flexibles plásticos provenientes de la industria alimenticia fue llevada a cabo por pirólisis térmica y catalítica. La composición de los deshechos poliméricos fue determinada por FTIR observándose fundamentalmente la presencia de Polietileno (PE), Polipropileno (PP) y Polietilentereftalato (PET). Se realizaron ensayos de TG-DTA, tanto de los films como de las mezclas físicas con la zeolita, con la finalidad de determinar las temperaturas de degradación. Los experimentos de pirólisis se realizaron empleando un reactor tubular de lecho fijo de vidrio, con relleno de partículas de cuarzo. En el caso de reacciones catalíticas se depositó el catalizador sobre el relleno. El reactor operó a presión atmosférica, con un flujo de nitrógeno de 40 ml/min. Se utilizaron mezclas de polímero/catalizador en relación 5/1, una temperatura de 500 °C y un tiempo de reacción de 20 minutos. El material catalítico presentó una elevada cristalinidad, morfología y área superficial característica de las zeolitas ZSM- 11 tradicionales. Se observó que al emplear el catalizador se produjo un aumento en el porcentaje de hidrocarburos líquidos, con mayores selectividades a hidrocarburos aromáticos, en comparación con la reacción pirolítica puramente térmica.
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    Desoxigenación del bio-oil obtenido de la co-pirólisis de cáscara de maní con plásticos empleando zeolita natural
    (2020) Rocha, María V.; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana Beatriz
    Se estudió la mejora del bio-oil a partir de la co-pirólisis térmica de cáscara de maní con polietileno y el agregado de una zeolita natural impregnada con cinc (Zn-ZN). El uso del catalizador no sólo aumentó en un 8% el rendimiento hacia los productos líquidos sino que mejoró su composición. Los compuestos del tipo ácidos, fenoles y ésteres fueron desoxigenados para aumentar la producción de compuestos aromáticos. De esta manera sería factible aprovechar residuos tanto agro-industriales como residuos sólidos urbanos para obtener combustibles alternativos.
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    Efecto de la micro/mesoporodidad de zeolitas ZSM-11 en la pirólisis de residuos plásticos
    (2021) Renzini, María Soledad; Diguilio, Eliana; Bonetto, Luciana; Rocha, María V.
    El uso indiscriminado de productos plásticos genera un gran volumen de residuos que demoran años en degradarse. La pirólisis catalítica es un proceso que permite tratar estos residuos; obteniéndose hidrocarburos gaseosos y líquidos. La acción de un catalizador ayuda a guiar la reacción hacia productos deseados. El objetivo del presente trabajo es analizar la actividad catalítica de materiales zeolíticos del tipo ZSM-11 sintetizados con distintos métodos para generar micro/mesoporosidad, en la pirólisis de residuos de polietileno PE; en búsqueda de mejorar la calidad de los productos líquidos.
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    Empleo de zeolitas naturales para la co-pirólisis de biomasa y residuos plásticos.
    (2019) Rocha, María V.; Vinuesa, Ariel José; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana Beatriz
    En el presente trabajo se exponen los resultados obtenidos de la co-pirólisis térmica y catalítica de biomasa proveniente de la cáscara de maní y residuos plásticos del tipo PEBD. Los catalizadores empelados son zeolitas naturales del tipo Clinoptilolita (ZN) obtenidas de la región de San Juan- Argentina, las cuales han sido modificadas mediante tratamientos térmicos e incorporación de Zinc. Los materiales catalíticos empleados fueron caracterizados por XRD, área superficial por el método BET y acidez por FTIR de piridina adsorbida y desorbida a 150°C. Los ensayos experimentales fueron realizados en un reactor tubular de lecho fijo que operó a presión atmosférica y 550°C por 20 min. Con respecto a la reacción puramente térmica, la adición de PEBD produjo una disminución del 25% de componentes orgánicos oxigenados y su correspondiente aumento a productos del tipo hidrocarburos. Se pudo observar que el empleo de las zeolitas naturales mejoró la calidad del bio-oil obtenido; siendo la zeolita Zn-ZN la que produjo la mayor desoxigenación.
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    Optimización del bio-oil de pirólisis de cáscara de maní por agregado de plásticos y/o zeolitas
    (2018) Rocha, María V.; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Renzini, María Soledad
    Se realizaron reacciones de pirólisis térmicas y catalíticas de biomasa (cáscaras de maní) y co-pirólisis con polietileno de baja densidad (PEBD) con la finalidad de mejorar la calidad del bio-oil obtenido. Para tal fin se empleó un reactor de lecho fijo que trabajó a presión atmosférica a 500°C. Los catalizadores empleados fueron zeolita ZSM-11 y clinoptilolita natural. Por XRD, FTIR e ICP se confirmaron estructura, cristalinidad y relación Si/Al de las matrices. Mediante análisis termogravimétricos se evaluaron el comportamiento, las temperaturas de degradación térmica y la estabilidad de las materias primas. Se logró disminuir el contenido de compuestos oxigenados (incluyendo fenólicos y furanos), y aumentar la selectividad a hidrocarburos aromáticos. Los resultados determinaron que la co-pirólisis de biomasa y PEBD permitió aumentar el contenido de hidrocarburos en el bio-oil del 1% (pirólisis de biomasa pura) a aproximadamente el 27 % en la reacción co-alimentada. El empleo de la zeolita ZSM-11 disminuyó al 17 % la generación de residuos carbonosos, frente al 43 % que se obtiene en la co-pirólisis térmica. Sin embargo, la mejor calidad en la composición del bio-oil se alcanzó al utilizar la zeolita natural. Este último catalizador permitió obtener productos líquidos con 49,37 % de hidrocarburos aromáticos.
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    Optimización del bio-oil de pirólisis de cáscara de maní por agregado de residuos plásticos
    (2019) Rocha, María V.; Fermanelli, Carla S.; Fracanzani, Edoardo; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz; Renzini, María Soledad
    La biomasa de cáscara del maní que se produce fruto del proceso de la obtención del grano es una de las mayores problemáticas que tienen planteadas en la actualidad las empresas del rubro manisero. Según datos suministrados por R. Bongiovanni en la revista RIA del INTA el 23% de lo cosechado corresponde a cáscara, superando las 250.000 toneladas anuales. Considerando dicha situación, en el presente proyecto se plantea valorizar dicho residuo a través de un proceso pirólítico (reacción térmica en ausencia de oxígeno). La pirólisis de cáscara de maní genera una corriente de productos líquidos (bio-oil) de composición interesante para la industria química. Sin embargo, debido a la compleja estructura de la cáscara, se obtienen productos con un alto contenido de oxígeno y la concentración de agua es elevada, siendo necesario encontrar una alternativa que mejore estas condiciones. De esta manera se propone el agregado de residuos plásticos como co- reactantes en pos de disminuir los compuestos orgánicos oxigenados y aumentar el contenido de hidrocarburos aromáticos (HCA) existentes en la composición del mismo. Además, se plantea el empleo de catalizadores que favorezcan las propiedades del bio- oil obtenido. La fracción líquida (bio-oil) o hidrocarburos líquidos correspondería a una mezcla de hidrocarburos alifáticos y compuestos aromáticos, que se obtienen de la condensación de los gases producidos durante la reacción; estos componentes líquidos son importantes en la industria química y petroquímica, como disolventes, constituyentes de combustibles, etc. La fracción gaseosa, constituída por los productos no condensables, puede ser utilizada como fuente de energía. Por su parte, los productos carbonosos obtenidos pueden ser empleados directamente como fertilizantes o combustibles por su interesante poder calorífico. De esta manera se expone el gran provecho que se le puede dar a dos fuentes de residuos, como son la cáscara de maní y los plásticos vertidos como basura, convirtiéndolos en productos de gran interés para las industria e inclusive como fuentes de energías independientes de los hidrocarburos fósiles. Los resultados del desarrollo de este proyecto permitirán ofrecer a la institución adoptante, Cámara Argentina de Maní (CAM), una alternativa muy interesante para dar solución a la problemática del acopio de cáscara de maní existente en las empresas productoras y elaboradoras de maní, que conforman el sector agroindustrial manisero, nucleadas en dicha cámara.
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    Pirólisis catalítica de biomasa de un residuo agrícola sobre zeolita ZSM-11 modificada con Níquel
    (2017) Fermanelli, Carla S.; Rocha, María V.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
    Se estudió la pirólisis catalítica de cáscaras de maní (Arachis hipogaea) en un reactor de lecho fijo que integra los procesos de pirólisis y craqueo catalítico. Se analizó el efecto de los catalizadores sobre la composición del bio-oil, incorporando diferentes cantidades de Níquel a zeolitas ZSM-11, por el método de impregnación húmeda. Las experiencias se realizaron con cargas de metal en un rango desde 1% a 10% p/p. Estos materiales fueron exhaustivamente caracterizados por Difracción de Rayos X, Reducción a Temperatura Programada TPR y Análisis Termogravimétrico. Al evaluar la composición del bio-oil generado, se encontró que aumenta la selectividad hacia algunos hidrocarburos aromáticos y aldehídos de interés. Los mejores resultados se obtuvieron cuando el contenido del metal fue del 3% p/p, disminuyendo para cargas menores y mayores.
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    Pirolisis catalítica de cascaras de maní sobre zeolitas modificadas con estaño
    (2017) Fermanelli, Carla S.; Galarza, Emilce Daniela; Córdoba, Agostina; Rocha, María V.; Saux, Clara; Pierella, Liliana Beatriz
    La provincia de Córdoba es la mayor productora de maní (Arachis hipogaea) del país, con valores anuales próximos al millón de toneladas. El desecho principal de su industrialización lo constituye la cáscara, que representa el 25% de la producción total y carece actualmente de valor comercial. Teniendo en cuenta su alta disponibilidad se plantea la obtención de moléculas plataforma para la industria química fina utilizando la cáscara de maní como fuente de biomasa en un proceso de pirólisis, catalizado por zeolitas ZSM-11 modificadas con Sn. Las zeolitas microporosas con estructura ZSM-11 se prepararon por síntesis hidrotérmica. Las mismas fueron modificadas por la incorporación de Sn mediante tres tratamientos: impregnación por vía húmeda, tratamiento alcalino y síntesis hidrotérmica. De la caracterización fisicoquímica de los materiales se confirmó por Difracción de Rayos X la estructura tipo ZSM-11 para todas las muestras, en tanto que en los materiales impregnados se observaron las señales características del SnO2, las que aumentan en intensidad a medida que se incrementa la cantidad del metal incorporado al catalizador. A los materiales impregnados se los estudió por Reducción a Temperatura Programada donde se observaron las señales de reducción de las especies superficiales vecinas a los enlaces Sn-O y a la reducción de Sn+4 a Sn+2. Por el método BET se analizó el área superficial de los sólidos y se encontró que la misma disminuye al aumentar el contenido de Sn incorporado por impregnación húmeda y por síntesis hidrotérmica. Las reacciones de pirólisis se realizaron en un reactor tubular de lecho fijo, con una relación biomasa:catalizador igual a 1. Del estudio térmico se determinó que la temperatura a la cual se obtiene la mayor selectividad a productos condensables es de 500ºC. En todos los casos se obtuvieron tres líneas de productos, una fracción sólida (bio-carbón), una líquida (bio-oil) y una gaseosa (bio-gas). Las muestras impregnadas fueron las que mayor rendimiento a bio-oil produjeron. En cuanto a la composición del mismo, los catalizadores que mejor rendimiento presentaron hacia los compuestos de interés: tolueno, furfural, m-xileno, cumeno, trimetilbenceno, indano y 5-hidroximetil furfural fueron los obtenidos por impregnación húmeda. Los materiales preparados por tratamiento alcalino y síntesis hidrotérmica incorporan al estaño tetravalente como heteroátomo dentro de la estructura O-Si-O, por lo que la fuerza de los sitios ácidos de Lewis es menor a la generada por el aluminio trivalente cuando ocupa una posición tetraédrica, como es el caso de la zeolita protonada (H-ZSM-11) y las impregnadas. Dentro del set de muestras impregnadas evaluado en este estudio, aquella con un contenido de 5 % p/p de Sn ofreció los mejores resultados en cuanto a producción de bio-oil y en composición del mismo.