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Item Análisis comparativo de Zn-ZSM-11 Y Ni-ZSM-11 como catalizadores en el proceso de pirólisis de cáscaras de maní(2017) Fermanelli, Carla S.; Bonetto, Luciana; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizEn función de la constante disminución de las reservas de petróleo y sus derivados, es menester encontrar nuevas fuentes de energía y de moléculas plataforma para las distintas industrias químicas. En este sentido surge como alternativa ambientalmente amigable, el empleo de biomasa como fuente renovable de compuestos químicos. De los diversos tipos de biomasa (natural, residual o producida), la residual presenta la ventaja de ser un desecho de las actividades humanas, como la agrícola, ganadera, forestal, maderera o agroalimentaria, entre otras. Por lo tanto, su empleo no afectaría la producción de alimentos y hasta podría contribuir a aumentar la rentabilidad de determinadas actividades agropecuarias. En este sentido, las cáscaras de maní, residuo del proceso productivo de esta legumbre, se presentan en la región centro de nuestro país como un sustrato de interés en cuanto a que en la actualidad no tienen un destino final de valor considerable. Algunas empresas las emplean para la generación de energía a través de la combustión directa en calderas, para la fabricación de carbón activado o conformando paneles aglomerados. Sin embargo, considerando los volúmenes de producción de maní en la provincia de Córdoba, este residuo no es eficientemente aprovechado y puede ser considerado como una buena alternativa para su valoración.Item Aplicación de fotocatalizadores obtenidos a partir de ácido tungstofosfórico sobre NH4ZSM5 en remediación de aguas contaminadas(2016) Leal Marchena, Candelaria; Lerici, Laura; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pizzio, Luis R.; Pierella, Liliana BeatrizSe prepararon materiales a partir de la inmovilización de ácido tungstofosfórico sobre zeolita NH4ZSM5 mediante impregnación húmeda para ser aplicados en la degradación de moléculas representativas de contaminantes presentes en efluentes empleando fotocatálisis heterogénea. La concentración de ácido tunstofosfórico incorporada fue de 10 y 30% p/p en el sólido obtenido. Los materiales se caracterizaron mediante diferentes técnicas fisicoquímicas. El área superficial disminuyó respecto de la matriz sin modificar como resultado de bloqueo de los poros de la zeolita. Los patrones de difracción de rayos X de las muestras modificadas presentaron los picos característicos de zeolita NH4ZSM5 y un conjunto de picos adicionales asignados a la presencia de la sal (NH4)3[PW12O40]. Además, las muestras exhibieron valores de band gap similares a los reportados para los semiconductores más estudiados. Se obtuvieron catalizadores con elevada actividad fotocatalítica en las moléculas de estudio.Item Aplicación de zeolita H-ZSM-11 en la pirólisis de empaques flexibles plásticos(2018) Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Galarza, Emilce Daniela; Fermanelli, Carla S.; Bonetto, Luciana; Rocha, María V.En el presente trabajo se expone la síntesis, caracterización y aplicación de la zeolita H ZSM-11 en la pirólisis de residuos plásticos. Dicha zeolita es un aluminosilicato sólido cristalino microporoso obtenido mediante el método de cristalización hidrotérmica a 140°C y 48h, lográndose una importante reducción del tiempo de síntesis con respecto al procedimiento tradicional. El material sintetizado fue caracterizado por DRX, Área superficial por método BET, Isotermas de adsorción y desorción de N2, ICP y FTIR de piridina adsorbida para confirmar la estructura cristalina, propiedades texturales y ácidas. La degradación de los residuos flexibles plásticos provenientes de la industria alimenticia fue llevada a cabo por pirólisis térmica y catalítica. La composición de los deshechos poliméricos fue determinada por FTIR observándose fundamentalmente la presencia de Polietileno (PE), Polipropileno (PP) y Polietilentereftalato (PET). Se realizaron ensayos de TG-DTA, tanto de los films como de las mezclas físicas con la zeolita, con la finalidad de determinar las temperaturas de degradación. Los experimentos de pirólisis se realizaron empleando un reactor tubular de lecho fijo de vidrio, con relleno de partículas de cuarzo. En el caso de reacciones catalíticas se depositó el catalizador sobre el relleno. El reactor operó a presión atmosférica, con un flujo de nitrógeno de 40 ml/min. Se utilizaron mezclas de polímero/catalizador en relación 5/1, una temperatura de 500 °C y un tiempo de reacción de 20 minutos. El material catalítico presentó una elevada cristalinidad, morfología y área superficial característica de las zeolitas ZSM- 11 tradicionales. Se observó que al emplear el catalizador se produjo un aumento en el porcentaje de hidrocarburos líquidos, con mayores selectividades a hidrocarburos aromáticos, en comparación con la reacción pirolítica puramente térmica.Item Aprovechamiento de un residuo agrícola para la obtención de productos químicos de interés(2016) Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizEn nuestro país la producción de combustibles y de químicos de alto valor agregado está relacionada principalmente con el petróleo. Sin embargo, las perspectivas de su agotamiento a mediano plazo, así como los aspectos ambientales vinculados con su empleo, vienen impulsando desde hace varias décadas el desarrollo de nuevas tecnologías para el aprovechamiento de fuentes de energía renovables que diversifiquen la matriz energética de un modo ambientalmente más amigable [1]. En este sentido el aprovechamiento de residuos de biomasa se presenta como un desafío sumamente interesante en cuanto a que no sólo sustituye una fuente escasa, sino que da solución al desperdicio de procesos productivos nacionales y regionales. En particular, el empleo de cáscaras de maní despierta notable interés para los productores de la provincia de Córdoba. En este trabajo se propone la generación de productos químicos de interés a partir del tratamiento pirolítico de cáscaras de maní. De este proceso se generan tres líneas de productos: bio-gas, bio-oil y bio-carbón. Mediante el empleo de catalizadores sólidos (zeolitas microporosas ZSM-5 modificadas por la incorporación de metales de transición: Co, Ni, Fe) se buscó aumentar el rendimiento del bio-oil y mejorar la composición del mismo, con respecto a la reacción no catalizada. El sistema de reacción consistió en un reactor de vidrio tubular el cual se introdujo en un horno eléctrico con control de temperatura. La biomasa se colocó dentro de una canasta de vidrio porosa y los gases producidos durante la pirólisis fueron arrastrados por una corriente de N2 y puestos en contacto con un lecho de cuarzo y catalizador. A la salida del reactor se colocó una trampa de condensables sumergida en una mezcla refrigerante y una trampa para gases. Los productos de reacción se analizaron por Cromatografía Gaseosa y CG-Masas. Los resultados obtenidos al cabo de 20 min trabajando a 500°C indican un rendimiento de aproximadamente el 26 % de bio-gas, 46% de bio-oil y 28% de bio-carbón. Cuando se emplearon CoFe-ZSM-5 y Co Ni-ZSM-5 como catalizadores se observó un considerable incremento en la concentración de xilenos, cumeno, trimetilbenceno, entre otros, los cuales dotan a este producto líquido de características muy interesantes para su análisis como bio-combustible.Item Aumento de la biodegradabilidad de benzotiazoles(2016) Leal Marchena, Candelaria; Saux, Clara; Fermanelli, Carla S.; Pecchi, Gina; Pierella, Liliana BeatrizLos benzotiazoles y sus derivados son compuestos orgánicos tóxicos y poco biodegradables. Debido a su gran variedad de aplicaciones, los mismos están presentes en los efluentes de las industrias de manufactura de aditivos de goma, de caucho, de neumáticos, en las curtiembres, etc. Sin embargo, los sistemas de tratamiento convencionales no son eficaces para eliminar estos compuestos, por este motivo, se propone el empleo de reacciones de oxidación selectiva utilizando un sistema de catálisis heterogénea para lograr su transformación. Se trabajó con el 2-metiltio-benzotiazol (2MTBT) que es utilizado como acelerador en procesos de vulcanización y su presencia ha sido detectada en suelos y en aguas de ríos cercanos a estas industrias. Se estudió su oxidación a sus correspondientes sulfóxido y sulfona, considerando que los mismos son más biodegradables. El sistema de reacción consistió en un reactor de vidrio con agitación magnética, conectado a un condensador con reflujo. Como catalizador heterogéneo para esta reacción de oxidación se empleó 20 mg de niobatos de metales alcalinos (NaNbO3, LiNbO3 y KNbO3), el cual fue separado por un simple procedimiento de filtración al finalizar la reacción. Se trabajó a temperatura ambiente empleando peróxido de hidrógeno acuoso (30% vol) como oxidante y acetonitrilo como solvente. De los resultados de actividad catalítica, se observa una elevada velocidad de reacción, con conversiones totales del 2MTBT al cabo de la primera hora de reacción. En cuanto a las selectividades obtenidas hacia los productos de reacción, se encontró que empleando KNbO3 se obtuvo la mayor proporción de sulfona (70 mol%), mientras que al emplear LiNbO3 sólo se alcanzó un 60 mol%. El producto secundario de esta reacción fue el sulfóxido, no encontrándose otros subproductos. En base a estos resultados se concluye que estos materiales son eficientes para lograr el aumento de la biodegradabilidad de los benzotiazoles en condiciones suaves de reacción.Item Catalizadores a base de pd y rh soportados sobre carbón proveniente de la industria agrícola para la eliminación de oxoaniones en agua de consumo humano(2021) Peroni, Belén; Fermanelli, Carla S.; Casella, Mónica; Rodríguez, Calén; Jaworski, María; Saux, ClaraLa OMS (Guía de la OMS para la calidad del agua potable, WHO, 2017) recomienda reducir a bajas concentraciones el NO3-, NO2- y BrO3- en aguas de consumo ya que pueden generar problemas de salud. El objetivo del presente estudio es proponer una alternativa para el tratamiento de agua contaminada con oxoaniones desarrollando catalizadores heterogéneos, revalorizando desechos agrícolas y por ende disminuyendo el volumen de los mismos. La producción de maní en la provincia de Córdoba genera altas cantidades de cáscara como desecho, la que resulta en un potente precursor de carbón activado. Para el desarrollo de este trabajo se sintetizó carbón activado obtenido por pirolisis a partir de cáscara de maní Cm (“Lorenzati, Ruetsch y Cia.”, Ticino, Córdoba, Argentina) y se realizó una comparación de sus propiedades estructurales con carbón comercial Cc (Norit) mediante las técnicas FT-IR, BET, TG, TPR y microscopía SEM-EDX. Se observó que ambos materiales son altamente porosos y poseen una elevada área superficial (SBET Cm: 872m2/g, Cc: 984 m2/g). Además, son estables hasta 600 °C. Con ambos carbones se prepararon catalizadores a base de Pd y Rh como fase activa y se evaluaron en la eliminación de NO3-, NO2- y BrO3- en agua empleando H2 como agente reductor.Item Catalytic biomass revalorization: 2-furaldehyde oxidation reactions(2017) Córdoba, Agostina; Magario, Ivana; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizNowadays, an important challenge is the development of integrated biorefineries that includes biomass from agro-industrial waste, such as forest, animal and urban. That means integrate the stages of production of biomass, i.e. production of intermediate goods (chemicals in bulk) and the valuation of these intermediates in search of bio-products of great value, capable of replacing chemical compounds derived from fossil sources. Thus, the main objective of this study is the valorization of platform molecules derived from biomass, such as 2-furaldehyde (Furfural), by a catalytic oxidation process using H2O2 as oxidant. In this sense, the use of heterogeneous catalysts such as: (1) microporous and hierarchical porosity materials modified with transition metals, and (2) organometallics complexes supported on zeolites, will be the key in order to improve selectivity to desire products and to optimize reaction parameters. The goal is to obtain derivatives of great value through sustainable processes, especially Succinic acid. This compound is between the 10 most important biomass derivatives since it is a precursor of industrially important chemicals such as 1,4-butanediol, tetrahydrofurane, γ-butyrolactone and pyrrolidinone. Oxidation reactions were done at different hydrogen peroxide concentrations, temperatures and reaction medium (in presence or absence of NaOH). Samples were withdrawn at different reaction times until 60 minutes and analysed by HPLC equipped with IR and UV detectors, after filtering in order to separate the solid catalyst. Blank reaction -without catalyst- showed low conversion values in the order of 40 mol % and low selectivity to succinic and furoic acids. However, when cooper impregnated zeolites Y and ZSM-5 were employed as solid catalysts, furfural conversion higher than 90% were obtained at 70°C. Maleic acid, succinic acid and fuoric acid were producted when transitions metals (Cu, Fe and Ni) and nobel metals (Pd and Pt) modified zeolites were employed as catalysts. The presence of sodium hydroxide in the reaction medium favoured the succinic acid formation. Besides this, acetic acid presence as an undesirable product was not detected in these reactions.Item Characterization and conditioning of zeolitic tuffs to improve their catalytic features(2018) Vinuesa, Ariel José; Bonetto, Luciana; Renzini, María Soledad; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizZeolites are usually employed as adsorbents of organic and inorganic compounds due to their high ion-exchange capacity and shape selective structure that act as molecular sieve. These crystalline hydrated aluminosilicates of Na, K and Ca consist of a three-dimensional framework, having a negatively charge lattice. This characteristic is responsible of the ion exchange capacity of these materials1. Because of their unique properties, such as tridimensional micropore structure, high surface area, high chemical stability, excellent absorption capacity, high thermal and mechanical stability and controllable acidity, zeolites have been widely used as catalysts and supports on heterogeneous catalysis applications. Nevertheless, the complicated and high expensive synthesis considerably restrict the application of the synthetic zeolites on remediation reactions. In this sense, natural zeolites could overcome these difficulties since their high abundance and low extraction cost make them cheap materials2. In this work, zeolitic tuffs from Compañía Minera Argentina (San Juan, Argentina), from now on named NZ, were characterized by means of XRD, FTIR, TG, N2 adsorption isotherms, ICP and BET. In order to improve these natural zeolites properties, a series of conditioning treatments were applied to the raw materials. Considering that the impurities that are present in the as received solids could affect the catalytic processes results, one of the applied treatments was the washing with deionized water all night (WZ). Also, NZ were treated with HNO3 (NAZ) and HCl (CAZ) aqueous solutions at 90 °C during 5 h under magnetic stirring. After the acidic treatment, the solids were washed with deionized water until neutral pH and further dried in oven overnight. Finally, different thermal treatments were applied under static oxidant atmosphere. The raw and modified zeolites were extensively characterized in order to determine the effect of the applied treatments. Surface area of these porous materials showed a noticeable increment after acidic treatments (higher than 50%). This effect could be assigned to the lixiviation of ionic species inside porous structure, since porous volume also showed an increment higher than 35%. This hypothesis was confirmed by ICP results. Nevertheless, it should be noted that acidic and thermal treatments also affected crystallinity of the samples. By XRD it was observed a reduction of Clinoptilolite signals intensities for NAZ and CAZ. When thermal treatments were applied, CAZ sample exhibited a collapse of the zeolitic structure and just quartz signals were observed. In this sense, nitric acid treatment is better in order to improve surface area, maintaining the zeolite phase of the material. Two temperatures were evaluated for the thermal treatment of NAZ samples, 350 and 500°C. According to XRD results, the highest temperature is not recommendable, since notorious crystallinity lost was obtained. Therefore, 350°C was adopted as calcination temperature. These materials were further tested as catalysts for different procedures, such as photocatalysis for colorant degradation and catalytic pyrolysis for polymer and biomass residues valorizations.Item Compared arsenic removal from aqueous solutions by synthetic mixed oxides and modified natural zeolites(2019-05-09) Heredia, Angélica; Gómez Ávila, Jenny; Vinuesa, Ariel; Saux, Clara; Mendoza, Sandra; Garay, Fernando; Cirivello, MónicaLayered Double Hydroxides of Mg–Al–Fe and their mixed metallic oxides of high specific surface area were synthesized by the coprecipitation method. A natural zeolite from a regional quarry with high clinoptilolite content was conditioned and modified. Initially, an acid treatment was applied and subsequently Fe(III) was incorporated by the wet impregnation method. Then the prepared solid materials were characterized by XRD, N2 adsorption–desorption at 77 K, SEM, DRS UV–Vis, and MP-AES to determine their physicochemical properties. Finally, the solid materials were evaluated as adsorbents for arsenic removal in water. The tracking of As and its species concentration at trace levels was carried out by cathodic stripping Square-wave voltammetry, which has proved to be a highly selective and sensitive electrochemical method. High levels of effectiveness in terms of removal were achieved, particularly with the natural zeolites and mixed oxides of highest iron content.Item Desarrollo de catalizadores sólidos tipo zeolíticos para valorización de derivados de biomasa(2022) Bonetto, Luciana; Saux, Clara; Renzini, SoledadLas zeolitas representan a una familia de aluminosilicatos sólidos cristalinos microporosos compuestos por óxidos de silicio y de aluminio tetraédricamente coordinados formando una red tridimensional. La estructura de las zeolitas presenta canales y cavidades de dimensiones moleculares en las cuales se encuentran los cationes de compensación, moléculas de agua u otros adsorbatos. Este tipo de estructura microscópica hace que las zeolitas presenten una superficie interna extremadamente grande. Por esta razón, estos materiales sólidos presentan una gran área superficial. Además se caracterizan por presentar fuerte acidez, tamaño de poros bien definidos y uniformes (dporo< 2 nm), elevada estabilidad térmica e hidrotermal, selectividad de forma para reactivos y productos y capacidad de intercambio iónico. Estas excelentes propiedades les permiten ser ampliamente aplicados como tamices moleculares y catalizadores heterogéneos en industrias petroquímicas y refinerías. No obstante, a pesar de estas magníficas características, en las reacciones químicas que involucran moléculas voluminosas su tamaño de poro acotado limita la difusión de reactivos y productos hacia y desde los sitios activos localizados en el interior de los poros. Frente a ello se plantea la necesidad de utilizar catalizadores con un mayor tamaño de poros (2 nmItem Efecto del contenido de almidón como plantilla supramolecular en la sintesis de zsm-5 jerarquizada(2017) Bonetto, Luciana; Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana BeatrizEn este trabajo se desarrolló un procedimiento rápido y conveniente para sintetizar zeolitas ZSM-5 microporosas con mesoporosidad adicional mediante el agregado de almidón soluble como plantilla supramolecular durante el proceso de síntesis. Se estudió el efecto del contenido de almidón en la formación de mesoporosidad y sobre la estructura zeolítica. Las zeolitas obtenidas fueron analizadas por varias técnicas como difracción de Rayos X (DRX), área superficial BET, Isotermas de adsorción y desorción de nitrógeno, ICP y SEM. Los resultados revelan que los materiales sintetizados presentaron micro/mesoporosidad en su estructura y un área superficial BET semejante a las de la zeolita ZSM-5 tradicional.Item Efecto del níquel en la remoción naranja II por oxidación catalítica(2018) Saux, Clara; Vinuesa, Ariel José; Bonetto, Luciana; García Rodríguez, J.; Pierella, Liliana BeatrizLa expansión urbana y la intensificación agrícola han venido incrementado en los últimos años la presión sobre los recursos hídricos. Considerando el riesgo elevado de estrés hídrico que sufren muchos países por esta causa, es necesario encontrar soluciones a esta problemática. Junto con el ahorro y la mejora en la gestión, la reutilización de agua tratada es la forma más sostenible de afrontar este problema. Sin embargo, los diversos escenarios de reutilización chocan con el impacto potencial de los contaminantes no eliminados, a veces en concentraciones muy bajas, pero cuyo efecto a largo plazo sobre la salud y sobre el equilibrio de los ecosistemas se desconoce. Dentro de los contaminantes que suelen afectar la calidad del agua, los colorantes orgánicos sintéticos, que están dominando el mercado mundial con producciones anuales que superan las 7.105 ton, no pueden dejar de ser considerados. Son empleados en diversos productos de consumo masivo, desde textiles hasta alimenticios. Por estas causas se encuentran posteriormente presentes en los ríos o cuencas acuíferas próximas a las industrias que los emplean causando una seria contaminación (Sultan, 2018). El 50% de los colorantes que se comercializan en la actualidad corresponde a los denominados colorantes azoicos que contienen el enlace ‒N꞊N‒. Estos colorantes son no-biodegradables, tóxicos y alteran la transparencia del agua, aún en concentraciones muy bajas (1 ppm/L), limitando la penetración de la luz solar fundamental para los procesos de fotosíntesis acuática (Chen et al., 2018). En este marco se evaluó el tratamiento de Naranja II, colorante aniónico ampliamente utilizado a nivel mundial y cuya presencia ha sido detectada en aguas, por falta de un tratamiento adecuado. La propuesta consistió en una oxidación catalítica empleando aire como oxidante. Para asegurar mejores resultados se evaluaron zeolitas Y comerciales modificadas por la incorporación de níquel como catalizadores de esta reacción. Las zeolitas Y son aluminosilicatos cristalinos de estructura porosa organizada y elevada área superficial (> 650 m2/g).Item Effect of zeolite matrix over products distribution of catalytic pyrolysis of biomass waste(2018) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizThermo-chemical conversion of biomass has become a promising technology for fuel and platform molecules production. In Argentina, peanut (Arachis hipogaea) industry leaves about 200,000 tons of biomass waste per year, all concentrated in the central area of the country causing serious environmental issues. In this sense, pyrolysis (thermochemical process in absence of oxygen) is an adequate technique to process rich in lignin materials. Three types of zeolites, namely ZSM-11, Beta and Y have been tested as heterogeneous catalysts in biomass pyrolysis in order to evaluate the effect of the zeolite type over bio-oil yield and products selectivity. While ZSM-11 and Beta zeolites were obtained by the traditional hydrothermal crystallization method1,2 Y zeolite was commercially acquired from Sigma Aldrich. The formers, after synthesized were finally exchanged with NH4Cl solution, desorbed in N2 flow and further calcined at 500 °C to obtain the protonic forms. The catalysts were named H-ZSM-11, H-Beta and H-Y. Fresh and used materials were widely characterized by XRD, FTIR, ICP and BET techniques. Peanut shells provided by “Lorenzati, Ruetsch y Cia” (Ticino, Córdoba, Argentina) were washed, grinded and sieved to obtain particle size less than 3.35 mm (ASTM E-11/95) prior to be evaluated. Grinding diminishes heat transfer problems associated with solids3. Pyrolysis reactions were done in a quartz fixed bed reactor (23 mm I.D., 290 mm length) at 500 °C under 60 mL/min of N2 flow for 10 min. Biomass was located in a porous base glass basket inside the reactor and over the catalyst bed. Condensable products were collected in a liquid trap submerged in a refrigerant bath (-15°C) and further analyzed and quantified by GC and GC/MS. Both catalytic and non-catalytic runs were performed for comparison purpose. Three different products are obtained from the pyrolysis process, called: bio-oil, bio-gas and bio-char. In terms of products yields, while bio-char yield was similar in the three cases studied, bio-oil yield varied in the range of 30-50%. The maximum throughput was achieved with H-ZSM-11 zeolite and the minimum was observed when H-Y catalyst was the one utilized. Bio-gas yield was comparable in the cases of H-ZSM-11 and H-Beta (around 20%), but it was much higher with H-Y zeolite. This result indicates that H-Y matrix produces higher cracking of the organic molecules after pyrolysis. Higher concentration of desired products namely, toluene, furfural, xylene, 5-hydroxymethyl furfural (5-HMF), and trimethyl benzene (TMB), among others was observed when H-ZSM-11 catalyst was employed. Moreover, selectivity towards xylene and 5-HMF was 10% and 5% respectively, compared to the 1.5% reached when H-Beta zeolite was used and 0% with H-Y. The use of zeolites in biomass pyrolysis is beneficial for interesting chemical production, particularly H-ZSM-11 zeolite. This catalyst has proven to generate not only higher bio-oil yields than the others studied, but also a liquid with higher concentration of desired products.Item Empleo de zeolitas naturales para la co-pirólisis de biomasa y residuos plásticos.(2019) Rocha, María V.; Vinuesa, Ariel José; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana BeatrizEn el presente trabajo se exponen los resultados obtenidos de la co-pirólisis térmica y catalítica de biomasa proveniente de la cáscara de maní y residuos plásticos del tipo PEBD. Los catalizadores empelados son zeolitas naturales del tipo Clinoptilolita (ZN) obtenidas de la región de San Juan- Argentina, las cuales han sido modificadas mediante tratamientos térmicos e incorporación de Zinc. Los materiales catalíticos empleados fueron caracterizados por XRD, área superficial por el método BET y acidez por FTIR de piridina adsorbida y desorbida a 150°C. Los ensayos experimentales fueron realizados en un reactor tubular de lecho fijo que operó a presión atmosférica y 550°C por 20 min. Con respecto a la reacción puramente térmica, la adición de PEBD produjo una disminución del 25% de componentes orgánicos oxigenados y su correspondiente aumento a productos del tipo hidrocarburos. Se pudo observar que el empleo de las zeolitas naturales mejoró la calidad del bio-oil obtenido; siendo la zeolita Zn-ZN la que produjo la mayor desoxigenación.Item Estudio cinético y modelado de reacciones de oxidación de 2- Metiltiobenzotiazol sobre zeolitas Y modificadas con Cobre(2016) Córdoba, Agostina; Lerici, Laura; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizLos benzotiazoles y sus derivados son compuestos orgánicos tóxicos y poco biodegradables que se encuentran en cursos acuosos. Se estudió el tratamiento catalítico de los mismos empleando 2- metiltiobenzotiazol (2-MTBT) como modelo. Se analizó la actividad catalítica de la zeolita Y modificada con cobre en la reacción de oxidación de 2-MTBT con H2O2 como agente oxidante. El estudio experimental incluyó el análisis de los efectos de la carga de metal, concentración de oxidante y concentración de catalizador. El catalizador Cu-Y con una carga de 3%p/p de cobre presentó mejores resultados de actividad. Para este catalizador se llevó a cabo un estudio cinético teórico-experimental de las reacciones de oxidación. El mismo incluyó el análisis de las velocidades iniciales de reacción, la propuesta de un mecanismo oxidativo y la estimación de las constantes cinéticas mediante el ajuste a datos experimentales, empleando el software comercial gPROMS. El estudio permite concluir en la naturaleza radicalaria del mecanismo oxidativo. Además, fue posible confirmar la ausencia de efectos difusionales, así como también el efecto sinérgico de la matriz zeolítica sobre el Cu(II)Item Funcionalización de clinoptilolita natural para la degradación de contaminantes orgánicos en agua(2021) Vinuesa, Ariel José; Saux, ClaraConsiderando la importancia de los procesos avanzados de oxidación para el tratamiento de aguas contaminadas y, entre ellos, los fotocatalizados, se presentan en este trabajo los resultados de fotooxidación del colorante Naranja de Metilo (NM). Para ello se utilizó un material zeolítico natural (Z1) modificado con hierro mediante impregnación húmeda. Los resultados fueron comparados con el desempeño de una zeolita Y comercial modificada por el mismo procedimiento. Los materiales fueron caracterizados por DRX, TG, BET, ICP, Isotermas de adsorción de N2, DRS UV-Vis y H2-TPR para determinar sus características fisicoquímicas y el efecto provocado por los tratamientos a los que se sometieron los materiales de partida.Item Hacia la valorización de bio-residuos: la cáscara de maní como materia prima para la obtención de hidrocarburos.(2021) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Vargas Gil, Silvina; Renzini, María Soledad; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizEl propósito de este trabajo fue valorizar un bio-residuo regional (cáscara de maní) a través de un modesto proceso de pirólisis termocatalítica. Zeolitas ZSM-11 modificadas mediante tratamiento alcalino y por la incorporación de níquel (Ni) fueron sintetizadas y extensamente caracterizadas. Estos materiales porosos se evaluaron como catalizadores heterogéneos para mejorar la composición del bio-oil. En este sentido, se obtuvieron mayores rendimientos de hidrocarburos y químicos de calidad y se disminuyeron los compuestos oxigenados.Item La importancia de las actividades prácticas en la enseñanza de las ingenierías(2011) Pierella, Liliana; Saux, Clara; Renzini, SoledadEl sistema educativo universitario estuvo centrado tradicionalmente en el conocimiento teórico. En la actualidad, debería ponerse énfasis en la enseñanza de las destrezas y habilidades que faciliten el paso del conocimiento a la acción, a resolver problemas reales en situaciones con importantes márgenes de incertidumbre y complejidad. La Cátedra Química Analítica Aplicada de la carrera de Ingeniería Química es obligatoria para el título intermedio de Técnico Químico Universitario y optativa para el de Ingeniero Químico. El diseño de la asignatura comprende competencias a desarrollar en conocimientos, habilidades y destrezas, poniendo en práctica metodologías que permitan la problematización, el diseño-realización de numerosos trabajos prácticos de laboratorios, la interdisciplinariedad, el discernimiento, la discusión de teorías y resultados, elaboración de informes, etc. Los trabajos prácticos de laboratorio están diseñados para resolver situaciones problemáticas concretas de la realidad laboral y de casos típicos relacionados a las actividades de investigación llevadas a cabo por las docentes. Además de la evaluación continua realizada, la autoevaluación y evaluación por pares implementada, agiliza la capacidad de observación y análisis por parte de los estudiantes. La participación de especialistas invitados en determinadas áreas temáticas motiva a los alumnos a conectarse con la realidad laboral. Seminarios grupales, diseñados y defendidos por los estudiantes sobre temas propuestos por las docentes, facilitan la discusión, participación y colaboración. Finalmente, la práctica experimental en empresas/laboratorios/institutos permite implementar los aportes recibidos y lograr mayor contacto con la realidad laboral.Item Influence of the solid catalyst porosity on the products yields and composition from peanut shells pyrolysis(2017) Fermanelli, Carla S.; Diguilio, Eliana; Saux, Clara; Pierella, Liliana BeatrizArgentine is the first worldwide peanut (Arachis hypogaea) exporter, with around 600,000 tons per year of commercialization. Nevertheless, peanut production leaves around a 25 vol% of shells as residue of the process. This low density waste (0.10 kg/dm3) is actually burned or buried, causing serious environmental problems, or stored in silos but with an auto ignition risk characteristic of this kind of material. As an alternative in order to solve this issue and to obtain interesting chemical products, a catalytic pyrolysis process is proposed. In this sense, two type of porous solid materials were studied as catalysts for the reaction: a traditional microporous ZSM-11 zeolite (H-ZSM-11 micro) and a hierarchical form of the same class of MEL zeolite (H-ZSM-11 micro/meso). From the pyrolysis reaction three products lines are obtained: a liquid fraction, called bio-oil; a solid one, known as bio-char, and gases. The bio-oil is a high energy density liquid fuel, which could be used as substitute of fuel-oil [1]. However, high oxygen compounds concentration is obtained from the thermal process that makes this product of reduced stability and poor heating value. We propose the use of the above mentioned zeolites as catalysts for the in situ cracking reactions for the deoxygenation of the components and to obtain high value chemical products.Item Modificación de la acidez de zeolitas naturales para su empleo en la isomerización de dihidroxiacetona(2018) Galarza, Emilce Daniela; Vinuesa, Ariel José; Diguilio, Eliana; Saux, Clara; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana BeatrizLas zeolitas son aluminosilicatos cristalinos, compuestos por una red de tetraedros tridimensional. Esta estructura presenta cargas negativas compensadas normalmente por cationes alcalinos y alcalinotérreos. Esta característica es la responsable de una amplia variedad de aplicaciones como adsorbentes o en operaciones de intercambio iónico. Por otro lado, la estructura cristalina microporosa con cavidades interconectadas por canales de diferentes tamaños y geometrías, la estabilidad química, térmica y mecánica han convertido a las zeolitas en reconocidos catalizadores heterogéneos. De los 228 tipos de zeolitas reportadas hasta el momento, diferenciadas según su estructura cristalina, más de 40 son de origen natural. Normalmente encontradas en yacimientos sedimentarios y estratos volcánicos acompañadas de otras fases como cuarzo y feldespatos. En el presente trabajo se adecuó una zeolita natural provista por la Compañía Minera Argentina (San Juan-Argentina) y se evaluó su desempeño en la isomerización de dihidroxiacetona. En primera instancia se caracterizó el material natural de partida para determinar sus propiedades texturales, porosidad y estructura química. Se analizaron datos provenientes de patrones de DRX, isotermas de adsorción de N2, BET, ICP y espectroscopía FTIR con adsorción de piridina, para la determinación y cuantificación de sitios ácidos de los materiales. Con el objetivo de modificar la acidez de la muestra original se procedió a realizar una serie de intercambios iónicos con NH4Cl 2M a temperatura ambiente. Posteriormente la forma NH4-Zeolita fue impregnada por vía húmeda con SnCl4.5H2O para obtener un porcentaje de Sn entre el 2-10% p/p. Finalmente se realizaron los tratamientos térmicos de desorción y calcinación a 350°C por 5 horas. Este material fue evaluado en la ya mencionada reacción utilizando un vial de vidrio de 2 ml a 100°C con presión autogenerada por 4 hs con agitación constante. Los resultados obtenidos evidenciaron la influencia del tipo de sitios ácidos Brønsted y Lewis en los productos obtenidos.