Browsing by Author "Valles, Verónica"

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    Hidrodenitrogenación de quinolina sobre Ir/SBA-16 modificada con titanio.
    (Univesidsad Tecnológica Nacional, 2013) Ledesma, Brenda; Valles, Verónica; Rivoira, Lorena; Ponte, María; Martínez, María; Anunziata, Oscar; Beltramone, Andrea
    En este trabajo se estudió la actividad catalítica de Ti-SBA-16 y TiO2/SBA-16 modificado con 1 % de Ir, en la hidrodenitrogenación de quinolina, en condiciones suaves de reacción utilizando un reactor Parr a 250°C y 15 atm. Se investigó el efecto del agregado de titanio, que modificando el soporte, influyó sobre la dispersión y tamaño de los cluster de iridio.
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    Hydrogenation of tetralin over Ir-containing mesoporous catalysts.
    (Univesidsad Tecnológica Nacional, 2012) Ponte, María; Valles, Verónica; Anunziata, Oscar; Beltramone, Andrea
    In this work we study the catalytic properties of 1 wt% Ir-containing mesoporous materials in the hydrogenation of tetralin to decalin in the presence of 100 ppm of dibenzotiophene at 250°C and 15 atm of pressure of hydrogen, using a Parr reactor. We described the preparation of new nanostructured catalytic materials containing highly and homogeneously dispersed particles of Ir 0 after reduction, and investigate their activity for hydrogenation of aromatic compounds, using tetralin as a model substrate. The metal particle size of supported metal catalysts is an important factor affecting the catalytic behavior and the support, in particular, the pore structure, can affect the metal dispersion. The Ir/SBA 3 catalyst synthesized by us had higher activity than Ir/Al-SBA-3 and Ir-MCM-41, measured in tetralin hydrogenation at mild conditions. The experimental data were quantitatively represented by a modified Langmuir-Hinshelwood type rate equation. The catalyst showed a good resistance to sulfur. The preliminary results show this material as a promising catalyst for HDS/HDN reactions.
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    SBA-3 obtenida a través de síntesis química suave: influencia del parámetro de temperatura.
    (Univesidsad Tecnológica Nacional, 2013) Ponte , María; Ledesma, Brenda; Valles, Verónica; Martínez, María; Beltramone, Andrea
    La química suave es un punto de partida atractivo para el desarrollo de materiales nanoestructurados (mesoscópicos), en vista de las condiciones de sintesis tipicas: bajas temperaturas; coexistencia de los inorgánicos, orgánicos, una amplia opción de precursores (monómeros o especie condenseda); y posibilidades de formación controlada (por ej, polvos, geles, películas, etc.). La exploración en este campo viene creciendo constantemente y entre los materiales obtenidos por mediode este tipo de sintesis son los Materiales Mesoparosos, tales como SBAs, con nanoporos uniformes y una elevada área superficial específica (1], debido a sus potenciales aplicaciones como catalizadores, tamices moleculares y composites huésped hospedaje [2]. La finalidad de esta investigación es la obtención de materiales del tipo SBA-3 variando los distintos parámetros de síntesis entre ellas la temperatura. Estos silicatos son caracterizados por Difracción de Rayos X, como puede observarse en la figura 1, en este difractograma se puede observar los indices de Miller correspondientes a los planos (100), (110) y (200) indicando una estructura porosa del tipo hexagonal. Los parámetros de red, 1 200 ao, obtenidos para dichas estructuras van de 3.3 a 3.79 nm. También se les efectuo Espectroscopia de Infrarrojo con Transformada de Fourier. Los espectros infrarrojos obtenidos mostraron las bandas características de los enlaces en este tipo de materiales. Se observan la presencia de los stretching asimétricos T-O (T=Si) debido a vibraciones TO, tetraédricas externo a 1232 cmi' e interno a 1086 cmil y el correspondiente al bending Me-O-Si (Me= Si) tetraédrico a 968 cm [3,4]. Se pudo observar que la temperatura de síntesis en la que se obtienen mejores resultados es la de 30 °C, así mismo a medida que nos alejamos de este valor ya sea en orden ascendente como descendente de temperatura se obtienen estructuras con un menor ordenamiento hexagonal. Referencias [1] C. T. Kresge, M.E. Leanowicz, W. Roth, J.C. Vartulli, J. Beck, Nature 359 (1992) 710. [2] O. A. Anunziata, A. Beltramone, M. L. Martinez, L. López Belon. J. of Colloid interf. science 315 (2007) 184-190. [3] O. A. Anunziata, M. B. Gómez Costa, M.L. Martinez, Catalysis Today 133-135 (2008) 897-905. [4] O. A. Anunziata, M. Gómez, R. Sanchez. J, of Colloid Interf. Science, 292 (2) (2005) 509-516.
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    Síntesis de Ir/TiO2/SBA-16 para reacciones de hidrotratamiento.
    (Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba., 2012) Ledesma , Brenda; Valles, Verónica; Beltramone , Andrea; Anunziata , Oscar
    En este trabajo se estudi´o la actividad catal´ıtica de Ir/TiO2/SBA-16 modificado con 1 % de Ir, en la hidro genaci´on de tetralin a decalin en presencia de 100 ppm de S como dibenzotiofeno, en un reactor Parr a 2500◦C y 15 atm. Se utilizaron 500mg de catalizador en polvo y 5 mL de tetralin disuelto en dodecano, con exceso de hidrogeno. En el proceso de preparaci´on de TiO2/SBA-16 la matriz de SBA-16 se sec´o y se incorpor´o en una soluci´on de 2 mL de tetrabutilortotitanato (TTBT) y 5 mL de etanol. La mezcla se sec´o y se calcin´o en aire a 550◦C por 4 h. El iridio se incorpor´o a las muestras empleando como fuente de Ir, Acetilacetonato de Ir (Ir(AcAc)3 Aldrich ¿97 %). Se emple´o la t´ecnica de impregnaci´on incipiente, disolviendo la fuente de Iridio en etanol. Luego se elimina el solvente por evaporaci´on a 800◦C y al vac´ıo. La proporci´on de Iridio fue del 1 % en peso. Luego de calcinado a 450◦C durante 5 h, se realiz´o una desorci´on t´ermica programada en atm´osfera inerte con un flujo de nitr´ogeno de 20 ml/min para arrastrar los gases desorbidos. Posteriormente se realiz´o una reducci´on con hidr´ogeno: dado que el iridio es activo para la reacci´on en su estado met´alico, se lo redujo mediante un flujo de hidr´ogeno de 20 ml/min, empleando el mismo programa de temperatura que fue utilizado en la desorci´on programada. Las muestras obtenidas fueron identificadas como: Ir/SBA-16, Ir/TiO2-SBA-16. Los patrones de difracci´on de rayos X fueron obtenidos con un equipo de Difracci´on Philips X’ Pert PRO PANalytical con radiaci´on de Cu Kα (α =1,5418). Los datos de difracci´on fueron realizados por un modo de escaneado continuo con una velocidad de scan de 0,02 grados (2θ)/min. En los patrones de XRD de TiO2/SBA-16 se observan picos correspondientes a anatase pura, adem´as de un pico ancho de s´ılice amorfa centrada a 2θ = 23 ◦ . Los picos son relativamente anchos debido al peque˜no tama˜no de las nanoparticulas de TiO2. Esto sugiere que no se han formado part´ıculas de TiO2 fuera de SBA-16 durante el proceso de inclusi´on. El tama˜no del nanocristal de TiO2 calculado seg´un la f´ormula de Scherrer (d = κλ/β cos θ) es de 6 nm, lo cual es consistente con el tama˜no de poro de SBA-16 (entre 6-9 nm). Esto indica que los poros de SBA-16 restringen el crecimiento de las part´ıculas de TiO2. La dispersi´on de Ir (DIr) fue calculada mediante quimisorci´on de hidr´ogeno medida por pulsos a temperatura am biente y presi´on atmosf´erica en un equipo Chemisorb 2720 Micromeritics. Ir/TiO2/SBA- 16, con part´ıculas de iridio (di´ametro entre 2,7-3,0 nm) homog´eneamente disperso, con una dispersi´on del 46 %, mostr´o una actividad en la hidrogenaci´on de tetralin, 20 % mayor que Ir/SBA-16 y un 60 % mayor que un catalizador convencional. La incorporaci´on del metal a la estructura genera una ligera disminuci´on del ´area, pero el car´acter mesoporoso se mantiene, suponemos que todo el metal es accesible al hidr´ogeno y descartamos la formaci´on de otras fases. El tama˜no de la part´ıcula met´alica depende del contenido del metal, del soporte y del m´etodo de incorporaci´on. La presencia de TiO2 en Ir/TiO2/SBA-16 permiti´o una mayor dispersi´on de iridio y menor tama˜no de cluster met´alico, comparado con otros soportes mesoporosos estudiados previamente [1,2]. Ir/TiO2/SBA-16 present´o una buena resistencia al azufre debido a que la interacci´on del azufre con las part´ıculas met´alicas es muy d´ebil, esto puede deberse a una fuerte interacci´on metal-soporte dada probablemente por el peque˜no tama˜no de los clusters de iridio, lo cual fue significantemente influenciado por la presencia de TiO2 modificando el soporte. La tolerancia a azufre de este catalizador es suficientemente alta como para su utilizaci´on en el estadio final de un proceso de hidrotratamiento para producir diesel con alto n´umero de cetano.