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    Aplicación del proceso foto-Fenton heterogéneo a la degradación de herbicidas en fase acuosa con catalizadores nano-estructurados
    (2016) Benzaquén, Tamara; Cuello, Natalia; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda Alejandra
    En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo MCM-41 modificados con hierro mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, UVvis-RD, ICP y XPS y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción foto-Fenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con hierro fueron probados con éxito en la reacción de degradación de atrazina en agua con el proceso foto-Fenton heterogéneo, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos revelaron que el catalizador Fe/MCM-41(2,5) exhibió una gran actividad. Por lo tanto, el alto rendimiento de este material indica que el proceso foto-Fenton heterogéneo también se puede emplear eficazmente para tratar aguas residuales que contienen atrazina, con las ventajas que esto implica, en contraste con un proceso homogéneo.
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    Arcillas naturales como adsorbentes de arsénico en matrices acuosas
    (2018) Heredia, Angélica Constanza; Gómez Avila, Jenny; Cuello, Natalia; Garay, Fernando; Crivello, Mónica Elsie
    La contaminación natural de matrices acuosas por la presencia de arsénico (As) es una preocupación para gran parte de nuestro territorio debido su alta toxicidad para la salud humana [1]. La presencia de Fe en arcillas de diferentes zonas de nuestro país, hace que estos materiales sean adecuados para la remoción de arsénico. En este trabajo se estudió la capacidad de remoción de As (III) en arcillas naturales de Misiones (Puerto Iguazú) y Córdoba (Saldán), las mismas se lavaron con agua destilada y se calcinaron en atmosfera de aire a 450 °C por 9 horas. Las arcillas se caracterizaron por DRX, UV-VisRD y SEM con mapeo elemental. Se observó en ambas muestras la presencia de Si, Al, Fe y Ti. En el caso de la arcilla de Puerto Iguazú (PI) el porcentaje en mol de Fe fue de 14.4% mientras que para arcilla de Saldán (SA) fue 25%. El estudio se llevó a cabo en un filtro de 1.5 cm de diámetro con un lecho filtrante de 2.4 g de arcilla en tres secciones separadas por partículas de vidrio de granulometría 20/30 MESH. Se ingresó una solución de 170 ppb de As (III) a través del lecho filtrante con una velocidad de escurrido aproximada de 12 ml/min. Se tomaron muestras a distintos tiempos hasta obtener una concentración constante de As en el tiempo. En ambos casos se observó la disminución del contenido de As por adsorción superficial del anión arsenito, siendo la arcilla SA la de mayor capacidad de eliminación con un porcentaje de 75% a las 5 hs de filtrado, mientras que la arcilla PI mostró un porcentaje del 35% de remoción para el mismo tiempo con volumen tratado de 7 litros. La presencia de los óxidos de Fe favorece la interacción del As [2] con la superficie y su remoción de la matriz acuosa
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    Buenas prácticas: Desarrollo de la competencia de modelización matemática
    (edUTecNe, 2023-07-04) Calderón, Idalí; Di Blasi, Mario; Cappello, Viviana; Tomazzeli, Gabriela; Balbi, Milena; Cuello, Natalia; Ochoa Rodirguez, Pablo; Sacco, Lucía; Martínez, Hernán; Rozenhauz, Julieta; Cuenca Pletsch, Liliana
    En la enseñanza de las matemáticas, no hay una receta única para instaurar la innovación en el aula; sin embargo, existen buenas prácticas que representan ejercicios exitosos de implementación. Estos ejemplos parten de los cambios curriculares en las asignaturas, que fomentan la creatividad. En esta línea, abordamos la competencia de modelización matemática, desde diferentes concepciones; las perspectivas en educación y el empoderamiento matemático.Luego se reflexiona acerca de la capacitación docente requerida y se presentan buenas prácticas. Finalmente, están los dos trabajos ganadores del “Concurso de propuestas de enseñanza para el desarrollo de competencias”. Los proyectos nominados a partir de esta convocatoria representan un gran ejemplo de cambio planeado, ya que reflejan los resultados de aprendizaje que se quieren alcanzar y especifican un método razonable de implementación.
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    Degradación de atrazina mediante foto-Fenton heterogéneo empleando materiales nano-estructurados
    (2016) Benzaquén, Tamara; Cuello, Natalia; Casado, Denise; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda Alejandra
    En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo MCM-41 modificados con hierro mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, UVvis-RD, ICP y XPS y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción fotoFenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con hierro fueron probados con éxito en la reacción de degradación foto-Fenton heterogénea de soluciones de atrazina en agua, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos indican que la vía heterogénea del proceso foto-Fenton también puede ser empleada eficientemente para tratar aguas residuales que contienen atrazina, con las ventajas que esto implica frente a un proceso homogéneo.
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    Diseño de catalizadores SBA-15 modificados con diferentes precursores de hierro por método post-síntesis
    (2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Carraro, Paola; Oliva, Marcos Iván; Pecchi, Gina; Eimer, Griselda Alejandra
    Los materiales mesoporosos silíceos puros no tienen actividades intrínsecas suficientes, por ello se sintetizaron materiales SBA-15 modificados con Fe por el método de impregnación húmeda utilizando tres diferentes precursores metálicos. Su ordenamiento pudo verificarse por TEM e isotermas de adsorción desorción de N2. El contenido de Fe se obtuvo aplicando el método de la fenantrolina. Para obtener una visión de la geometría de coordinación y posición del Fe, se registraron espectros de UVvis con reflectancia difusa (RD). En tanto, que mediante DRX a alto ángulo se pudo verificar que la muestra preparada con cloruro ferroso tetrahidratado formó nanoespecies de hematita, mientras que no se pudieron observar picos de ningún óxido en la muestra sintetizada con nitrato férrico nonahidratado, lo que implicaría la formación de nanoespecies metálicas muy pequeñas y dispersas por debajo del límite de detección de DRX. Sin embargo, analizando las propiedades magnéticas, se pude inferir que en esta muestra también se ha formado hematita. Por otro lado, la muestra sintetizada con acetilacetonato ferrico mostró un comportamiento magnético de mayor intensidad lo que sugiere la formación de un óxido de mayor magnetización como la magnetita o maghemita
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    Diseño de nanoarcillas magnéticas para ser utilizados como sistemas de liberación modificada
    (2017) Mendieta, Silvia Nazaret; Cuello, Natalia; Gerbaldo, María Verónica; Marchetti, Sergio; Oliva, Marcos; Pérez, Celso; Crivello, Mónica Elsie
    Las nanoarcillas de Mg-Al son compuestos laminares biocompatibles que tienen la propiedad de alojar fármacos en la zona interlaminar. El Naproxeno es un antiiflamatorio, el cual ha sido incorporado por el método directo en dichas nanoarcillas. A pH 9 se obtuvo la mayor incorporación del fármaco, el cual fue impregnado con nanopartículas magnéticas de γ-Fe2O3. Dicho sistema presentó comportamiento superparamagnético a temperatura ambiente, propiedad deseada para ser utilizada en biomedicina. Las nanoarcillas modificadas obtenidas se presentan como potenciales sistemas de liberación controlada y dirigida de Naproxeno, mediante campos magnéticos.
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    Efecto de la atmósfera de calcinación en la modificación de SBA-15 con nitrato férrico por impregnación húmeda
    (2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Eimer, Griselda Alejandra
    En este trabajo se modificaron materiales SBA-15 con hierro por un método sencillo y económico conocido como impregnación húmeda, haciendo énfasis en las condiciones de calcinación. Se observó que este paso final es especialmente influyente en las nanoespecies formadas dentro de los mesocanales y sobre la superficie externa. La estructura regular de estos materiales fue verificada por DRX a bajo ángulo, TEM e isotermas de adsorción de N2 mientras que las nanoespecies de hierro formadas se analizaron por UV-Vis RD y TPR. Los primeros resultados indicarían que tanto el tamaño como la estructura cristalina se ven modificados y por ende sus propiedades catalíticas, adsorbentes y magnéticas deberán ser estudiadas.
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    Efecto del tratamiento hidrotérmico sobre las propiedades magnéticas de catalizadores del tipo MCM-41 modificados con hierro
    (2016) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    Se sintetizaron catalizadores de estructuras altamente ordenadas del tipo MCM-41 modificados con hierro por un método de síntesis directa. Por medio del análisis de las isotermas de adsorción de N2, los espectros UV-Vis RD y las medidas de comportamiento magnético de las muestras se estudió el efecto refinador del tratamiento hidrotérmico y su consecuente influencia sobre propiedades estructurales y magnéticas. Se identificaron las diferentes especies metálicas (cationes aislados en la red, nanoclusters, nanopartículas de óxidos de tamaños muy pequeños y nanopartículas de mayor tamaño). Las cuales, según su cantidad relativa y tamaño dan lugar a las diferencias en el comportamiento magnético de las muestras. Así, la muestra sin dicho tratamiento presentó un comportamiento magnético resultante de la combinación de tres contribuciónes: paramagnética, superparamagnética e interacciones ferromagnéticas. En tanto, a medida que se incrementa el tiempo de síntesis hidrotérmico se refuerza la estabilización del hierro en la red con una menor segregación de especies de óxido. Esto conduce a un comportamiento superparamagnético proveniente del menor tamaño de las nanoespecies y paramagnético debido a la mayor cantidad de cationes de hierro en la red.
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    Effect of hydrothermal treatment on the materials MCM-41 type modified iron for drug delivery
    (2016) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, María; Oliva, Marcos Iván; Crivello, Mónica; Eimer, Griselda Alejandra
    Synthesis of MCM-41 having magnetic elements embedded inside has been researched in order to develop very interesting drug-delivery systems. In this work, MCM-41 nanostructured materials modified with iron were synthesized using the direct synthesis method (DI) and a hydrothermal treatment (HT) was applied [1]. Due to that silanol groups can form hydrogen bridge bonds with the carboxyl and carbonyl groups of indomethacin (IN), the silanol groups density on the support was analyzed by IR spectroscopy. Then, the drug was incorporated into both iron modified samples and into the pure MCM-41 and their release profiles were evaluated "in vitro" using simulated body fluid as medium. All modified materials have faster profiles than the pure silica matrix. This could be due to the presence of nanospecies of oxides inside channels that might increase the steric diffusion resistance. Thus, the drug could diffuse through the channels of the modified material with less freedom that through those of MCM-41. However, the sample modified with iron by this method with HT have a behavior similar to that of MCM-41 possibly due to the refiner effect of HT on the nanospecies size. In addition, materials with HT have an increased availability of silanol groups capable to interact with the indomethacin. This would explain their high drug adsorption capacity and the slow drug release rate. Then, this solid have good properties of adsorption and release, similar to that of the parent pure MCM-41 and simultaneously their modification with iron nanospecies leads to materials with superparamagnetic behavior.
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    Estudio cinético de los perfiles de liberación de indometacina incorporada en materiales nanoestructurados tipo mcm-41 modificados con metales de transición por diferentes métodos
    (2017) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, Marcela; Mutal, Rubén; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    Los materiales nanoestructurados del tipo MCM-41 son adsorbentes conocidos desde 1992. Múltiples estudios indican que cuando se incorporan metales de transición, los mismos adquieren propiedades específicas que amplían sus potenciales aplicaciones. En este trabajo se presenta un avance sobre la diferente capacidad de adsorción de un fármaco en estos materiales modificados por diferentes métodos y su posterior liberación en un medio corporal simulado. Luego de sintetizar el tamiz molecular mesoporoso del tipo MCM-41, dos muestras fueron modificadas por el Método de impregnación húmeda (IH) [1-2] con una carga teórica correspondiente a 1%p/p de Fe y 2,5% p/p de Co, obteniéndose las muestras Fe/IH(0,93) y Co/IH(2,20) respectivamente. Para obtener los materiales del tipo Fe-MCM-41 por un método directo se utilizó el procedimiento reportado en [3]. En esta ocasión el gel de síntesis se dividió en dos alícuotas; a una de ellas se le aplico un tratamiento hidrotèrmico (TH) a 100 °C durante 1 día. Las muestras se denominaron: Fe-ID(6,27) y Fe-ID(6,27)TH que corresponden a la muestra sin y con tratamiento hidrotérmico. La estructura altamente ordenada de todas las muestras fue verificada por DRX e isotermas de adsorción-desorción de N2. En tanto, el contenido de metal de cada muestra se obtuvo por ICP en [1-3]. Luego se incorporó Indomentacina (IN) por impregnación; las muestras se renombraron como: Fe/IH(0,93)/IN, Co/IH(2,20)/IN, Fe-ID(6,27)/IN, Fe-ID(6,27)TH/IN y MCM-41/IN. Además se realizaron estudios de liberación de IN en una disolución tampón de pH 7,4 a 37°C en un equipo Disolutor Hanson Research. La toma de muestra se realizaron cada 15 minutos la primer hora y luego cada 30 minutos, hasta completar las 8 horas de ensayo. Cada muestra se filtró con un microfiltro Biopore de 0,45 μm y se analizó el contenido de IN por medio de la técnica UV-Vis RD. Los perfiles de liberación obtenidos, fueron ajustados con la ecuación propuesta por Peppas y Sahlin en 1989 (Ec. 1) donde n es el exponente de difusión Fickian para un sistema con cualquier forma geométrica. %Q = K1.t^n + K2.t^2n (Ec. 1) La ecuación es la sumatoria de dos términos en donde el primero representa la contribución del mecanismo Fickiano y el segundo representa la contribución al mecanismo de relajación de cadenas poliméricas. El hecho de que los ajustes arrojaran valores de n~0,6 para las formulaciones de MCM-41-IN, Fe-M(20)0d-IN y Fe-M(20)1d-IN, indica una difusión anómala o “no Fickiana” para los mismos, probablemente debido a la interacción entre el fármaco y el soporte. Es bien conocido que la interacción química de estos materiales con el fármaco se debe a la presencia de silanoles en la superficie que forman puentes hidrogeno con los grupos carbonilo y carboxilos de la Indometacina. Por otra parte, se corroboró por espectroscopia Infrarrojo que los soportes modificados por el método de incorporación directa poseen una mayor disponibilidad de los grupos silanoles. Esto explicaría su mayor capacidad de adsorción y su mayor lentitud para la liberación del mismo. Por otro lado los valores de n para Fe/M(1)-IN y Co/M(2,5)-IN de ~0,45 son concordantes con una predominancia del mecanismo de difusión Fickiana, lo cual corresponde a una menor o inexistente interacción química entre principio activo y matriz esto coincide con la menor disponibilidad de grupos silanoles disponibles observadas en estas muestras modificadas por el método post-sintesis.
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    Estudio de la interacción entre adsorbentes tipo mcm-41 modificados con metales de transición por diferentes métodos y un fármaco modelo seleccionado como adsorbato
    (2017) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, Marcela; García, Sebastián; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    Se sintetizaron tamices moleculares del tipo MCM-41 modificados con metales de transición por un método directo y un método post-síntesis. Su estructura altamente ordenada fue verificada por DRX e isotermas de adsorción-desorción de N2. En tanto, el contenido de metal se obtuvo por ICP. Luego se incorporó una droga modelo, Indomentacina, por impregnación para evaluar la capacidad de adsorción y desorción de los materiales. De este modo, se analizó la relación entre el método de síntesis y las propiedades adsorbentes, resultando que el método de incorporación directa (1 paso) es el más apropiado para este fin. Este hecho, se explica por la mayor presencia de grupos silanoles en la superficie de estos materiales verificada por la intensa banda a 3740 cm-1 observada en los espectros IR-TF.
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    Heterogeneous photo-fenton process with iron modified MCM-41 materials for the degradation of atrazine
    (2017) Benzaquén, Tamara; Di Benedetto, Yanina Vanesa; Alfano, Orlando; Cuello, Natalia; Eimer, Griselda Alejandra
    Although wastewater treatment with conventional biological processes are often the most cost-effective alternative of all treatment options, different industrial wastewaters containing toxic or biorecalcitrant organic pollutants cannot be treated with these processes [1]. In recent years, to overcome this drawback, the applications of Advanced Oxidation Processes (AOP’s) have emerged as an important alternative for the efficient removal of organic pollutants [2]. In this work, MCM-41 materials have been synthesized and modified with different metal loadings of iron by the wet impregnation method. The different meso-structures obtained were characterized by XDR, UVVIS-RD, ICP and TEM and their behaviors as heterogeneous catalysts in the photo-Fenton reaction were studied. Thus, iron-containing mesostructured materials have been successfully tested for the heterogeneous photo-Fenton degradation of atrazine (ATZ) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. Photo-Fenton tests were carried out in an isothermal, batch reactor (VR=85 cm3) made of borosilicate glass tube, with four tubular UV-Vis lamps (ACTINIC BL 20, Philips). The system included a sintered glass piece placed at the bottom through which an air flow was introduced to provide good mixing conditions. Also, the experimental setup had an all-glass heat exchanger connected to a thermostatic bath. As a result, it was shown that when the Fe content was 2.5 wt.% the pollutant degradation reached a maximum value. Then, in order to compare the effects of the most significant operating variables (initial catalyst concentrations (C0Fe/MCM-41(2.5)), H2O2 to ATZ initial molar ratios (R) and radiation levels (RAD)) on atrazine degradation, a study of the photonic efficiency is presented. The photonic efficiency of atrazine degradation was evaluated considering different experimental conditions employed two factorial designs (one for RAD=100% and the other for RAD=50%). Optimal values of R and C0Fe/MCM-41(2.5) were detected for the two radiation levels studied. Thus, it was demonstrated that the photonic efficiencies were negatively affected by an increase of initial H2O2 concentration above R=175 and of initial catalyst concentration above 1 g L-1. In addition, the efficiency of the system is not significantly improved by an increase of the levels of UV-radiation for R=350. Finally, the evolution in the iron speciation on solids for different metal loadings was also investigated. Several iron species were detected and, nature, dispersion and size of such species, was correlated with the different catalytic behaviors of the nanocomposites. It was found that iron oxide nanoparticles increased in amount and size when the Fe loading was increased (5, 10 and 15 wt.%) indicating a possible blocking of isolated Fe+3 species responsible for the activity of the solid (active sites). Consequently, the Fe/MCM-41(2.5) appears as a very promising catalyst for a heterogeneous photo-Fenton process of pre-treatment, capable of enhancing the biodegradability of water contaminated with biorecalcitrant chemicals, as the herbicide atrazine.
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    Ibuprofen degradation under led visible light, using self doped carbon mesoporous TiO2
    (2020) Ochoa Rodríguez, Pablo; Maffei, María de los Ángeles; Escalante, Candelaria; Benzaquén, Tamara; Eluani, Sebastián; Cuello, Natalia; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
    Nanopartículas de TiO2 se obtuvieron de un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados se caracterizaron por XRD, espectroscopía UV-Vis DR, adsorción-desorción con N2 y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina que consiste en anatasa pura. Como no se usó un agente molde durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con altas temperaturas. Sin embargo, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación sobre el rendimiento fotocatalítico de los materiales, en términos de la degradación del ibuprofeno (IBF) en solución acuosa bajo luz LED visible. Se confirmó que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca auto-dopado con especies de carbono, que provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y sería responsable de la absorción hacia las longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, podría determinarse que a 200 ° C mejora la actividad fotocatalítica, ya que la recombinación positiva electrón / agujero se retrasa y entra más carbono en la matriz. De esta manera, se especificaron las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso capaz de ser activado bajo luz visible.
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    Influencia de la atmósfera de calentamiento en la formación de nanoespecies en SBA-15 por medio de impregnación con Fe(AcAc)33
    (2021) Cuello, Natalia; Oliva, Marcos Iván; Rodríguez Torres, Claudia; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
    El tamiz molecular mesoporoso libre de metales SBA-15 se sintetizó como hospedador de cationes metálicos mediante el método de impregnación húmeda usando una solución etanólica y un precursor metálico para alcanzar una carga nominal de Fe del 10% en peso. Se usó como precursor Fe(AcAc)3, luego se dividió el material en dos alícuotas. Una se calcinó en aire a 350 ºC durante 3 h y la otra en atmosfera de N2 500 ºC durante 6 horas. Para comprobar las estructuras mesoporosas y las propiedades fisicoquímicas se realizaron medidas de isotermas de adsorción y desorción de N2, patrones DRX, imágenes TEM y espectros UV-Vis DR. Mientras que las propiedades magnéticas de las especies de hierro formadas, se realizó mediante la medida de ciclos de histéresis a temperatura ambiente y la dependencia de la magnetización respecto de la temperatura por medio de protocolos ZFC y FC. Finalmente, también se midieron a temperatura ambiente los espectros de Mössbauer. Del análisis de estas mediciones se comprobaron las estructuras del tipo SBA-15 para todas las muestras y la variación en las distintas especies formadas de hierro dependiendo de la atmosfera de calcinación con las consecuentes variaciones en sus propiedades. Siendo la propiedades magnéticas las más afectada por los métodos de calcinación y por ende las más interesantes para desarrollar las conclusiones de este trabajo. Esto conlleva a potenciales aplicaciones en distintas áreas de la nanotecnología evidenciado en un aumento en el interés en el estudio de las propiedades magnéticas a nanoescala.
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    Influencia del tratamiento postsíntesis en las propiedades magnéticas de SBA-15 impregnados con cloruro ferroso
    (2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Amiune, Nicolás; Pecchi, Gina; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    Se modificaron materiales del tipo SBA-15 con cloruro ferroso por impregnación húmeda. Luego se estudió la influencia des su posterior calcinación en mufla con atmosfera de aire y bajo flujo de N2. Sus características estructurales y fisicoquímicas se estudiaron por DRX, isotermas de adsorción de N2. Mientras que sus propiedades magnéticas se evaluaron midiendo sus ciclos de magnetización y curvas FC-ZFC. Los resultados indican que tanto el tamaño como la naturaleza de las nanoespecies formadas varían según la atmosfera utilizada y por ende sus propiedades se vieron drásticamente modificadas.
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    Materiales carbonosos nanoestructurados para el almacenamiento de hidrógeno
    (2018) Carraro, Paola; Cuello, Natalia; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    El diseño y estudio de nuevos materiales con propiedades específicas resulta interesante en varios campos científicos y tecnológicos. En los últimos años, los carbones nanoestructurados (NC) han atraído rápidamente la atención debido a sus propiedades fisicoquímicas, las cuales son útiles para muchas aplicaciones, entre ellas en adsorción y catálisis. En este trabajo, se sintetizaron materiales mesoporosos de carbón del tipo CMK-3 y luego se modificaron con níquel por el método de impregnación húmeda. La capacidad de adsorción de H2 fue medida a 77 k hasta 10 bar. Los resultados indicaron que las propiedades texturales del material jugaron un rol relevante en la adsorción de H2 en los materiales sintetizados.
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    Nanoarcillas magnéticas como potenciales sistemas de liberación dirigida de fármacos
    (2016) Mendieta, Silvia Nazaret; Cuello, Natalia; Laurenti, Marco; López Cabarcos, Enrique; Pérez, Celso; Crivello, Mónica Elsie
    En este trabajo se presentan los resultados obtenidos en la síntesis de nanoarcillas de Al-Mg impregnadas con óxidos de hierro. Los mismos presentan interesantes aplicaciones en el campo farmacéutico como sistemas de liberación dirigida de fármacos mediante el uso de campos magnéticos. Estos materiales fueron sintetizados por el método impregnación-coprecipitación. Por difracción de rayos X (DRX) se observó que todos los materiales presentaban estructura tipo hidróxido de doble capa y algunos de ellos el hierro se encontró como óxidos sobre la nanoarcilla. Se estudió la respuesta magnética de los mismos, observándose que el sólido impregnado con nanopartículas de hierro presentó mayor comportamiento súper paramagnético a temperatura ambiente. Dicho comportamiento es el deseado para ser usados en sistemas de liberación de fármacos con aplicación de campos magnéticos, debido a que los materiales no quedan magnetizados dentro del organismo.
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    Nanoarcillas magnéticas para ser utilizados en la degradación del colorante ácido naranja 7
    (2017) Crivello, Mónica Elsie; Mendieta, Silvia Nazaret; Elías, Verónica; Cuello, Natalia; Gerbaldo, María Verónica; Oliva, Marcos; Eimer, Griselda Alejandra
    Los Hidróxidos Dobles Laminares (HDL), son valiosos materiales del grupo de las nanoarcillas que poseen propiedades características en función de su composición. Dicha familia de compuestos inorgánicos de estructura laminar, presenta la siguiente fórmula general: [M2+(1-x) M3+x (OH)2]x+ [An-x/n mH2O]x-, donde M2+ y M3+ son cationes de metales di y trivalentes, mientras que A representa el anión, m es el número de moléculas de agua del espacio interlaminar; x puede variar entre 0,17 y 0,33; dependiendo de la combinación de metales di y trivalentes. Las propiedades de los HDL están fuertemente influenciadas por la composición y naturaleza de los aniones y cationes. Cuando los metales de síntesis utilizados son Mg-Al y el anión de interlámina es el carbonato, se obtiene la Hidrotalcita (HT), el cual es una arcilla presente en la naturaleza. Si otros metales reemplazan total o parcialmente al Mg y/o Al, o se modifica el anión de interlámina se obtienen compuestos con estructura tipo HT. Reemplazar a dichos cationes por especies de Fe, confieren a las nanoarcillas propiedades específicas, como ser el magnetismo. Por otra parte, es conocido que para el tratamiento de aguas contaminadas se han obtenido interesantes resultados aplicando procesos foto-Fenton que se basan en la reacción redox entre las especies de Fe2+/Fe3+ y el peróxido de hidrógeno (H2O2), con la consecuente generación de radicales libres responsables de la degradación de los compuestos orgánicos [2]. Así, existe una tendencia en el estudio de la inmovilización de las especies de Fe sobre materiales sólidos con el objetivo de desarrollar catalizadores para procesos Fenton en fase heterogénea. En este trabajo se presenta el estudio de nanoarcillas sintetizadas con Mg-Al, sustituidas parcialmente con diferentes relaciones molares de especies de Fe2+ y Fe3+. Dichos materiales obtenidos fueron caracterizados mediante Difracción de Rayos X (DRX) y Magnetometría de muestra Vibrante (VSM). El material que presentó mejores propiedades estructurales y magnéticas fue evaluado como catalizador en el proceso foto-Fenton de degradación del colorante azoico Ácido Naranja 7 (AO7) utilizando H2O2 como oxidante y radiación UV-vis. Las nanoarcillas de Mg-Al modificadas con especies de Fe, se sintetizaron por el método de coprecipitación a 65oC. La relación de M2+/M3+ se mantuvo en 2, y el porcentaje molar teórico de los M2+ fue de 70% Mg2+ y 30 % Fe2+. El contenido del Fe3+, se varió con respecto al del Al3+ con el fin de estudiar su influencia en la estructura y en el magnetismo de los mismos. La síntesis se llevó a cabo a pH 10±0,2, con el agregado de NaOH y en atmósfera de N2 para evitar la oxidación del Fe2+. La fuente de los metales utilizados fue cloruro, el cual resulta como anión de interlámina. Luego de la coprecipitación, se dejó el sólido en agitación durante 2 horas, para mejorar la calidad del sólido. Posteriormente se lavó hasta pH 7, en centrífuga para finalmente secarlo en estufa a 90°C. Mediante DRX, se observó la fase laminar tipo HT en todas las muestras, advirtiéndose mejoría en dicha estructura en los porcentajes intermedios de 30-40% de Fe3+. En todas las muestras se aprecia la presencia de especies de óxidos de hierro, aumentando la calidad de los mismos a medida que se aumenta el contenido de Fe3+. En la muestra con 50% de Fe3+, se observan mayor presencia de picos que representan la formación de dichos óxidos fuera de la estructura laminar. Los óxidos obtenidos son Fe2O3 y la espinela reducida de Fe3O4, ya que se parte de Fe2+. En la muestra con 40% Fe3+, se observa la fase de NaCl, no extraído durante el lavado. En cuanto a la respuesta magnética, se observa que con mayor y menor contenido de Fe3+, la muestra presenta comportamiento ferromagnético (Figura 1-II), al igual que la muestra con 20% Fe3+. En cambio, las muestras con contenidos intermedios muestran comportamiento superparamagnético. La muestra con 40% Fe3+, además de presentar dicho comportamiento, también posee mayor momento magnético, lo que indicaría que los óxidos de hierro obtenidos presentan tamaño nanométrico. Conjuntamente, por DRX se observa que dichas partículas se encuentran más dispersas en la estructura laminar, obteniéndose una correcta relación carga Fe3+ y relación molar Fe2+/Fe3+=1,33; favoreciéndose la formación de óxidos nano dispersos. Teniendo en cuenta los parámetros anteriores, se estudió la degradación del colorante AO7, con la muestra con 40% Fe3+. Las reacciones se realizaron aplicando un proceso foto-Fenton utilizando un fotoreactor batch ya descripto monitoreando la concentración de AO7 por espectrofotometría de UV-vis a 485 nm y el consumo de H2O2 por titulación iodométrica modificada. Además se evaluó la mineralización del colorante midiendo el Carbono Orgánico Total (COT). Es importante aclarar que la solución inicial de AO7 de 20 ppm de concentración se puso en contacto en la oscuridad durante 45 min para alcanzar el equilibrio de adsorción-desorción del mismo sobre la superficie del catalizador. En este momento se sacó una muestra del reactor la cual se consideró como la muestra inicial y se comenzó a irradiar la solución. En estas condiciones se alcanzó una degradación de AO7 del 82% y al mismo tiempo una elevada mineralización (71% incluyendo la adsorción en la oscuridad), aunque hubo un bajo consumo del oxidante (29%). Esto nos indicaría que probablemente el oxidante no estaría participando activamente en el proceso de degradación. Así, se evaluó el mismo catalizador sin utilizar oxidante ni radiación, alcanzándose valores similares de degradación del colorante (90%) aunque la mineralización disminuyó ligeramente (60%). Estos resultados indican, que si bien las especies de Fe2+ y Fe3+ presentes en el material son suficientes para iniciar el proceso de degradación, logrando la decoloración de la solución por ruptura del grupo azo, la presencia tanto de radiación, como de peróxido daría lugar a una mayor generación de radicales libres capaces de continuar el proceso y elevar el porcentaje de la mineralización del colorante.
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    Síntesis de adsorbentes mesoporosos de sílice modificados con diferentes precursores de hierro
    (2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Gómez Ávila, Jenny; Eimer, Griselda Alejandra
    Los compuestos mesoporosos de sílice, pueden ser modificados implantando iones metálicos en la matriz extendiendo su campo de aplicación. Numerosos estudios indican que las especies metálicas formadas varían según el método utilizado, en este caso ensayamos un método fácil y económico de impregnación vía húmeda. El tamiz SBA-15 puro fue sintetizado siguiendo lo reportado en [1], luego fue modificado, con cargas teóricas de 10 %p/p de Fe, utilizando diferentes fuentes de hierro: (1) cloruro férrico hexahidratado (FeCl3.6H2O), (2) nitrato de hierro nonahidratado (Fe(NO3)3.9H2O) y (3) Acetilacetonato férrico (Fe(AcAc)3) y etanol como solvente. Posteriormente los sólidos fueron calcinados a 350 oC durante 3 h. Los materiales se denominaron Fe/SBA-15(x), donde “x” indica la fuente de metal utilizada. En este sentido se demuestra, por medio de la caracterización (Figura 1 y 2), que aun utilizando el mismo procedimiento y catión metálico (Fe+3), las especies varían según la sal del que provenga dicho metal.
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    Síntesis de materiales del tipo mcm-41 modificados para su aplicación como portadores de indometacina
    (2016) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
    Se prepararon tamices moleculares del tipo MCM-41 modificados con metales de transición por diferentes métodos de síntesis. Se corroboró su calidad estructural y propiedades fisicoquímicas por medio de medidas de difracción de rayos x (DRX), isotermas de adsorción-desorción de N2, espectroscopias Ultravioleta Visible (UV-Vis) e infrarrojo (FT-IR). Se realizaron medidas de momento magnético en función del campo magnético aplicado utilizando un magnetómetro de muestra vibrante (VSM), encontrándose en todos los casos la respuesta superparamagnética deseada. Posteriormente se incorporó Indometacina en todos los materiales anfitriones y se evaluaron sus capacidades de adsorción y liberación. Todas las formulaciones mostraron velocidades de liberación superiores a la de la matriz pura, debido a la presencia de nanopartículas y nanoclusters de óxidos presentes en el interior de los poros. Además se observó que los materiales modificados post-síntesis disminuyeron su capacidad de adsorción y aumentaron su velocidad de liberación (respecto a la matriz sin modificar) debido a una menor disponibilidad de grupos silanoles que interactúan con las moléculas del fármaco. Este hecho conduce a que el mecanismo de difusión predominante para estas muestras sea la difusión del tipo Fick. Por otro lado, los soportes modificados por el método de incorporación directa poseen (como se corroboró por espectroscopia IR) una mayor disponibilidad de los grupos silanoles que pueden formar enlaces puente hidrógeno con los grupos carboxilo y carbonilo de la Indometacina. Esto explicaría su mayor capacidad de adsorción del fármaco y su mayor lentitud para la liberación del mismo. Estas últimas resultan ser las más adecuadas para el objetivo de estudio de éste trabajo, ya que poseen buenas propiedades de adsorción y liberación, similares a la matriz MCM-41 pura, pero con las propiedades magnéticas buscadas.