FRC-Tesis Doctoral Mención Materiales

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    Degradación de contaminantes emergentes presentes en efluentes acuosos, empleando catalizadores tipo ferritas
    (2023) Gerbaldo, María Verónica; Crivelli, Mónica Elsie; Mendieta , Silvia
    En las últimas décadas, se viene registrando un incremento de la presencia de contaminantes emergentes en aguas residuales y efluentes industriales. Distintas técnicas de remediación han sido y siguen siendo utilizadas para el tratamiento de estas aguas contaminadas. Sin embargo, muchas de ellas no presentan la capacidad de eliminarlos, es por ello que el desarrollo de tecnologías eficientes y de bajo costo se ha convertido en un verdadero desafío. Entre estas tecnologías se destacan los procesos avanzados de oxidación como una opción prometedora, en especial combinados con la catálisis heterogénea. Estos procesos se basan en la generación de especies radicalarias de elevado poder oxidante, capaces de atacar a las moléculas de los contaminantes y destruirlas. Los óxidos de hierro por su parte, han sido ampliamente estudiados como catalizadores para dichos sistemas. Con esta premisa, la presente tesis doctoral se enfoca al desarrollo de materiales sólidos nanoestructurados, ferritas espinelas, para ser utilizados como catalizadores en procesos avanzados de oxidación aplicados a la degradación de contaminantes emergentes, en particular compuestos farmacéuticos y matrices polifenólicas, presentes en efluentes industriales y aguas residuales. Se sintetizaron tres series de ferritas con estructuras tipo espinelas obtenidas siguiendo la ruta de Pechini. Se estudiaron sus propiedades texturales y fisicoquímicas empleando múltiples técnicas de caracterización. Los catalizadores obtenidos fueron evaluados en la degradación de los compuestos farmacéuticos diclofenac sódico y carbamazepina empleando una amplia gama de condiciones experimentales. Además, el material que mostró la mejor performance fue testeado con un efluente real proveniente de la industria olivícola. Se presentan los resultados preliminares obtenidos para este proceso Se correlacionó la actividad catalítica observada en los materiales con las propiedades físicoquímicas y estructurales estudiadas. Así, se pudo profundizar el conocimiento en el campo de los materiales nanoestructurados, particularmente las ferritas con estructura tipo espinelas, las cuales presentaron resultados prometedores con grandes perspectivas de aplicación en el tratamiento de aguas residuales que contengan contaminantes emergentes empleando sistemas que involucren procesos avanzados de oxidación.
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    Valorización de productos de la biomasa en químicos finos, aplicando catalizadores Metal Orgánicos Estructurados (MOFs)
    (2023) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Crivelli, Mónica Elsie; Heredia, Angélica Constanza
    La creciente tendencia al reemplazo parcial de los combustibles derivados del petróleo por aquellos provenientes de la revalorización de biomasa ha tomado recientemente gran importancia. En este contexto, la conversión de moléculas plataforma en productos químicos de alto valor agregado y combustibles líquidos es una estrategia importante para la utilización de los recursos de biomasa. En los últimos años, se investigan y desarrollan tecnologías alternativas que se denominan “refinerías de biomasa” para producir combustibles y aditivos para combustibles a partir de estos recursos debido a su sostenibilidad y, a menudo, bajo costo. El ácido levulínico (AL), considerado como una de las moléculas plataforma más prometedoras, ha sido reconocido como puente químico entre la biomasa y el petróleo. Ha demostrado un gran potencial para producir biocombustibles y aditivos de alta calidad, como los ésteres levulínicos. Estos son utilizados como aditivos de combustible debido a sus excelentes propiedades. Específicamente los levulinatos de metilo, etilo y butilo, ofrecen características a los combustibles como propiedades de flujo y chispa, lubricidad, estabilidad de punto de inflamación, etc. Además, promueven el proceso de combustión más limpio, con la reducción de contaminantes nocivos de escape, como CO, CO2, hidrocarburos, azufre, entre otros. Durante las últimas décadas, el área de los sólidos porosos se ha convertido en una de las más intensamente investigadas. Este gran interés se debe a que se ha encontrado un importante número de aplicaciones para estos sólidos en diferentes campos. Una nueva clase de materiales conocida como Metal-Organic Frameworks (MOFs), emergió hace aproximadamente dos décadas. MOFs es el término que recibe esta familia de sólidos híbridos capaces de formar estructuras extendidas en una, dos o tres dimensiones. Entre las aplicaciones más destacadas de estos materiales, se pueden nombrar: purificación, separación y almacenamiento de gases y catálisis de reacciones heterogéneas, entre otras. Dada la gran cantidad de combinaciones entre las unidades constructoras existentes: ligandos orgánicos y clústeres inorgánicos, es posible “diseñar” MOFs con características específicas. Recientemente, el uso de MOFs como catalizadores ácidos se ha explorado en la catálisis heterogénea y la reutilización del material ha sido posible conservando su actividad catalítica. La presente tesis doctoral fue realizada en el Centro de Investigación y Tecnología Química (CITeQ) UTN-CONICET, perteneciente a la Universidad Tecnológica Nacional – Facultad Regional Córdoba (UTN-FRC). Teniendo en cuenta lo antes expuesto, la investigación fue orientada a la síntesis y desarrollo de materiales metal-orgánicos estructurados (MOFs) para ser empleados como catalizadores heterogéneos en la reacción de esterificación del ácido levulínico, derivado de la biomasa, con diferentes alcoholes. La misma se encuentra dividida en ocho capítulos, en los cuales se exponen los procedimientos de síntesis de los materiales, las técnicas de caracterización y sus principios para conocer las propiedades fisicoquímicas, texturales y estructurales de los sólidos, además de las condiciones experimentales bajo las que se desarrollaron las reacciones de esterificación.