Facultad Regional Córdoba
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Item Silicatos mesoporosos SBA-15 modificados con Fe como catalizadores para la degradación de fármacos mediante proceso fenton heterogéneo(2018) Elías, Verónica; Benzaquén, Tamara; Cánepa, Analía Laura; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSe investigó la influencia de diferentes fuentes de hierro sobre las especies metálicas desarrolladas en soportes del tipo SBA-15. Los silicatos fueron sintetizados incorporando el metal directamente en el gel de síntesis. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Todos los sólidos mostraron contenidos similares de Fe aunque el análisis de UV-Vis RD y TPR mostró que el porcentaje relativo las especies metálicas desarrolladas en los materiales fueron diferentes según el precursor de hierro usada. El catalizador sintetizado con sulfato férrico presentó una mejor actividad en la degradación del paracetamol, adjudicada a la presencia de iones Fe3+ aislados y fuertemente anclados con los O de la estructura. Así, los iones del metal en estas especies interactúan con el H2O2 iniciando las reacciones de formación de especies radicalarias responsables de la degradación del fármaco.Item Aplicación del proceso fenton en fase heterogénea para el tratamiento de aguas residuales de origen farmacológico utilizando silicatos SBA-15(2018) Benzaquén, Tamara; Elías, Verónica; Cánepa, Analía Laura; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSilicatos del tipo SBA-15 fueron sintetizados utilizando diferentes fuentes de hierro, incorporando el metal directamente en el gel de síntesis. Se investigó la influencia de las fuentes de hierro sobre las especies metálicas desarrolladas en el soporte. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Partiendo de igual relación molar Si/Fe 20, se incorporó aproximadamente el mismo porcentaje en peso del metal en los sólidos. El análisis de UV-Vis RD y TPR mostró que el porcentaje relativo de las especies metálicas desarrolladas en los materiales fueron diferentes según la fuente de hierro usada. Los materiales sintetizados se evaluaron con el proceso de Fenton en fase heterogénea aplicado a la degradación de soluciones acuosas de un fármaco comercial, el paracetamol. Dependiendo de la dispersión y del tamaño de las diferentes especies de hierro, los nanocompuestos mostraron diferentes comportamientos catalíticos. Los resultados mostraron que el catalizador sintetizado con sulfato férrico presentó la mejor actividad en la degradación de paracetamol (98% en 120 minutos de reacción). La alta actividad de este material se pudo adjudicar a iones Fe3+ presente en nanoclusters superficiales fuertemente anclados en el soporte. Utilizando este catalizador sintetizado con sulfato férrico, se determinó la influencia del pH y la concentración inicial del catalizador en el proceso de degradación del contaminante. La máxima degradación del contaminante (87% en 120 minutos de reacción) se obtuvo para un pH=4 y una concentración inicial de catalizador de 1 g L-1. Además, bajo estas condiciones se logró una reducción apreciable de la lixiviación de las especies de hierro del catalizador.Item Proceso Fenton en fase heterogénea para el tratamiento de aguas residuales de origen farmacológico utilizando silicatos nanoestructurados(2018) Benzaquén, Tamara; Elías, Verónica; Cánepa, Analía Laura; Casuscelli, Sandra; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda AlejandraNanocompuestos SBA-15 se sintetizaron utilizando diferentes fuentes de hierro mediante síntesis hidrotermal directa. Se llevaron a cabo diversas técnicas de caracterización que incluyen difracción de rayos X a bajo y alto ángulo, espectros de reflectancia Difusa UV-Vis y reducción a temperatura programada, para estudiar las propiedades texturales, estructurales y químicas de los materiales. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Se logró determinar el desarrollo de tres especies de Fe diferentes: iones Fe3+ aislados en alto o bajo grado de coordinación con la estructura de sílice mesoporosa; nanoclusters (FeO)n y óxidos de hierro más grandes como nanopartículas resultantes de la aglomeración de especies de menor tamaño. Los materiales sintetizados se evaluaron en el proceso heterogéneo de Fenton aplicado a la degradación de soluciones acuosas de un fármaco comercial, el acetaminofén. La degradación se realizó en un reactor discontinuo cilíndrico isotérmico. El sistema incluyó una agitación magnética para asegurar la suspensión adecuada del catalizador en el medio de reacción y se cubrió para obtener la oscuridad requerida en el proceso de Fenton. El catalizador sintetizado con sulfato férrico mostró la mejor actividad que puede atribuirse a la presencia de una mayor cantidad de iones Fe3+ aislados estabilizados en la estructura por enlaces puente de oxígeno, capaces de interactuar eficientemente con el H2O2 para generar •OH responsable de la degradación oxidativa de molécula orgánica. Posteriormente, usando este catalizador sintetizado con sulfato férrico, las condiciones experimentales de la degradación del acetaminofén se optimizaron para el proceso. Se estudió así la influencia del pH, de la concentración inicial del catalizador y de la temperatura. Se logró una degradación máxima (90.8% en un tiempo de reacción de 120 min) con una concentración inicial de catalizador de 1000 mg L-1 a pH = 4.5 y 30 °C. Además, en estas condiciones, la lixiviación de especies de hierro del catalizador fue muy baja, lo que garantiza la heterogeneidad de la reacción, la estabilidad y la posibilidad de reutilización del catalizador. Por lo tanto, se obtuvo un sólido estable, efectivo y fácil de recuperar, que a un pH más cercano al neutro consumió bajas cantidades de oxidante y proporcionó un proceso catalítico eficiente para degradar moléculas orgánicas, tales como acetaminofén. En consecuencia, la reacción heterogénea de Fenton presentada en este trabajo aparece como un pre-tratamiento prometedor capaz de mejorar la biodegradabilidad de aguas contaminadas con productos recalcitrantes de la industria farmacéutica.