Facultad Regional Córdoba
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Item Arcilla natural modificada con vanadio como catalizador para la obtención de benzaldehído(2021) Amaya, María G.; Sabre, Ema V.; Crivello, Mónica Elsie; Casuscelli, Sandra Graciela; Cánepa, Analía LauraLa alta disponibilidad de arcillas naturales en Argentina contribuye a un panorama prometedor para el desarrollo de catalizadores, ya que al tener bajo costo y ser versátiles, pueden modificarse fácilmente para ser empleadas como soportes en su diseño. Así, en este trabajo se utilizó una montmorillonita proveniente de San Juan, la cual se intercambió con policationes obtenidos de la polimerización de cationes inorgánicos multivalentes como Al3+, y posteriormente se activó térmicamente para favorecer la formación de pilares; denominándose Al-PILC. Luego, se incorporó vanadio mediante impregnación húmeda variando su carga entre 0,5 y 1 % p/p. Los materiales se caracterizaron por adsorción-desorción de N2 y UV-vis con Reflectancia Difusa. Los valores de las áreas específicas de los materiales pilareados fueron superiores al de los de la montmorillonita de partida, evidenciando la formación de los pilares que expanden las capas de la arcilla. La actividad catalítica de los materiales sintetizados se estudió en la reacción de oxidación del alcohol bencílico (BzOH), utilizando H2O2 como oxidante y acetonitrilo como solvente, en un reactor batch a 70 oC. El avance de la reacción se siguió tomando muestras a diferentes tiempos, las cuales fueron filtradas y analizadas por cromatografía gaseosa. Todos los catalizadores pilareados resultaron activos en la reacción bajo estudio, mostrando selectividades hacia el benzaldehído (BzH) superiores al 98 %. Finalmente, con un contenido del 0,75 % p/p de V se alcanzó el mayor rendimiento a BzH (29,9 %).Item Degradación de diclofenac emplenado cofe204 sintetizadas por el método de autocombustión(2021) Gerbaldo, María Verónica; Elías, Verónica Rita; Mendieta, Silvia Nazaret; Crivello, Mónica ElsieLos compuestos farmacéuticos son subclases de contaminantes emergentes que se han detectado en aguas superficiales y residuales en todo el mundo. Recientemente se ha demostrado la presencia de fármacos en la cuenca del río Suquía, en la provincia de Córdoba, Argentina; como elatenolol, carbamazepina y diclofenac detectados con mayor frecuencia [1]. Las ferritas con estructura de espinela como la CoFe2O4 exhiben propiedades catalíticas y estabilidad estructural que las vuelven atractivas para ser empleadas en procesos fotocatalíticos como tecnologías alternativas para el tratamiento de aguas con presencia de dichos contaminantes. En el presente trabajo se presenta la síntesis y caracterización de CoFe2O4 por el método de autocombustión para ser utilizadas en la degradación fotocatalítica de diclofenac sódico empleando una lámpara Uv-germicida y H2O2 como agente oxidante.Item Degradación de diclofenac emplenado cofe204 sintetizadas por el método de autocombustión(2021) Gerbaldo, María Verónica; Elías, Verónica Rita; Mendieta, Silvia Nazaret; Crivello, Mónica ElsieLos compuestos farmacéuticos son subclases de contaminantes emergentes que se han detectado en aguas superficiales y residuales en todo el mundo. Recientemente se ha demostrado la presencia de fármacos en la cuenca del río Suquía, en la provincia de Córdoba, Argentina; como elatenolol, carbamazepina y diclofenac detectados con mayor frecuencia [1]. Las ferritas con estructura de espinela como la CoFe2O4 exhiben propiedades catalíticas y estabilidad estructural que las vuelven atractivas para ser empleadas en procesos fotocatalíticos como tecnologías alternativas para el tratamiento de aguas con presencia de dichos contaminantes. En el presente trabajo se presenta la síntesis y caracterización de CoFe2O4 por el método de autocombustión para ser utilizadas en la degradación fotocatalítica de diclofenac sódico empleando una lámpara Uv-germicida y H2O2 como agente oxidanteItem Esterificación catalítica del ácido levulínico con UiO-66, sistema batch y a presión(2021) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieLa esterificación del ácido levulínico para producir ésteres es de gran interés en la actualidad debido al potencial de estos compuestos como aditivos de combustible. El objetivo de la investigación es la obtención de ésteres levulínicos mediante una reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico. Para ello se han sintetizado catalizadores UiO-66 mediante el método solvotermal a 120 °C, variando el tiempo de síntesis de 24, 18, 12 y 6 h. Se analizaron dos sistemas de reacción: batch y a presión. Los materiales fueron caracterizados por difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, espectroscopia infrarroja, espectroscopía fotoelectrónica de rayos X e isotermas de adsorción de N2. El progreso de la reacción fue seguido por cromatografía gaseosa y espectroscopía de masa. En el sistema batch, el MOF con síntesis de 6 hs mostró la mayor actividad y selectividad al producto deseado, mientras que para el sistema a presión los MOFs con 24 y 18 h de síntesis presentaron los mayores rendimientosItem Incorporación de carbamazepina funcionalizada en hidróxidos dobles laminares(2021) Peralta, María Florencia; Granero, Gladys Ester; Argüello, Dalma Sofía; Crivello, Mónica Elsie; Mendieta, Silvia NazaretActualmente la quimioterapia aplicada en tumores genera efectos secundarios no deseados. Los hidróxidos dobles laminares (HDL), son nanoarcillas aniónicas que actúan como transportadores y protectores de principios activos durante la circulación sanguínea y los liberan dentro de los tumores, presentándose como una posible solución a dichos tratamientos. Otra vía en consideración es el estudio de nuevas moléculas con potencial anticancerígeno. La carbamazepina (CBZ) por ejemplo es un medicamento antiepiléptico que ha mostrado eficacia en líneas celulares cancerosas de mama y colon. Los HDL están formados por láminas positivas estabilizadas por un espacio aniónico. Los fármacos pueden insertarse en dicho espacio, para lo cual necesitan tener carga negativa. La CBZ es una molécula neutra, que puede funcionalizarse con surfactantes negativos. Con esta perspectiva, se propuso incorporar CBZ funcionalizada en HDL. Se estudió la solubilidad de CBZ con surfactantes aniónicos como: lauril sulfato de sodio (SLS) y sulfobutiléter7β-ciclodextrina (CD). Las muestras con mayor solubilidad se centrifugaron y el sobrenadante se utilizó para incorporar CBZ mediante el método de reconstrucción, haciendo uso de la propiedad del material llamada efecto memoria. Los sistemas obtenidos se analizaron mediante DRX y FTIR, y el contenido de fármaco incorporado se midió mediante UV/vis. La variación en la masa de HDL utilizada no influyó significativamente en la incorporación de CBZ y se observaron espaciamientos interlaminares a menores valores en 2θ, indicio de que la CBZ funcionalizada se incorporó en el sólido anfitrión. Las muestras con SLS mostraron mayor capacidad de carga de CBZItem Síntesis y caracterización de óxidos mixtos a partir de nano arcillas: influencia de la incorporación de cobre(2021) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLos hidróxidos dobles laminares (HDL) son un tipo de nanoarcillas aniónicas de estructura laminar. Se los denomina hidrotalcita cuando su composición metálica es sólo Mg (M2+) y Al (M3+) y su fórmula general es: [M2+(1-x) M3+x (OH)2] x+∙(An-x/n)∙mH2O. La calcinación a alta temperatura de estos compuestos da lugar a los óxidos metálicos mixtos (OMM) con una gran superficie específica, alta dispersión de los cationes, estabilidad térmica y propiedades básicas superficiales. La incorporación de un tercer metal permite modificar su composición y propiedades. Por consiguiente, se investigó la influencia de distintos contenidos de Cu como metal de transición en las propiedades fisicoquímicas de los OMM provenientes de los HDL. Los HDL se prepararon por el método de coprecipitación con una relación de Mg2+:Al3+ de 3:1, distinto contenido del metal de transición (15%, 20% y 25% moles con respecto al total de moles de cationes divalentes) y se calcinaron a 450 °C por 9 horas, para obtener los OMM correspondientes. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por diversas técnicas: DRX, sorción de N2, MP-AES, espectroscopía UV-vis, TG, DTP-CO2, SEM-EDS, XPS, etc. Estos materiales fueron evaluados catalíticamente en la reacción de transesterificación entre glicerol y etilencarbonato para la obtención de carbonato de glicerilo, atribuible a los sitios básicos fuertes predominantesItem Varaciones en el método de síntesis de mof uio-66-nh2(2021) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieLos MOFs son materiales híbridos construidos a partir de iones metálicos unidos por enlazadores orgánicos. Estos materiales pueden utilizarse en catálisis, almacenamiento y separación de gas, debido a su gran porosidad, superficie y estructura versátil. El objetivo de este trabajo fue sintetizar materiales UiO-66-NH2 con circonio como precursor metálico y ácido aminotereftálico como ligante orgánico y dimetilformamida como solvente. La síntesis se llevó a cabo por el método solvotermal, con agitación ultrasónica en la primera etapa y 24, 18, 12 y 6hs en autoclave a 120°C. Las propiedades fisicoquímicas se evaluaron por DRX donde se determinaron 2 picos característicos a 7,4° y 8,5°, y otro a los 25° correspondiente al agente ligante. En FTIR, se destacan las bandas características a los 3451 y 3342 cm-1 (N-H), 1257 cm-1 (C-N), 1580 y 1433 cm-1 (grupo COO-) y una más pequeña a los 1505 cm-1 (C=C del anillo bencénico) y 551 y 486 cm-1 (Zr-O). Por SEM se muestra que los materiales solidifican como nanocristales irregulares, formando agregados o clusters; y por mapeo EDS que hay una distribución homogénea de Zr, O, C y N en todo el material. Por BET se clasificó en isotermas de Tipo Ib y por tamaño de poro en materiales microporosos. Se concluye que los materiales no presentan variaciones, con lo que podría reducirse el tiempo de síntesis de 24 a 6hs, manteniéndose buenas propiedades de cristalinidad y porosidad.Item Valorización de glicerol mediante el desarrollo de óxidos mixtos modificados con metales de transición(2021) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Crivello, Mónica ElsieEl glicerol generado como subproducto en la producción del biodiesel puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. Para ello se prepararon hidróxidos dobles laminares por el método de coprecipitación con la incorporación adicional de cobre, níquel o zinc y se calcinaron para obtener los correspondientes óxidos metálicos mixtos. Estos materiales poseen excelentes propiedades para reacciones catalizadas por sitos básicos, como elevada área superficial, alta dispersión de cationes, estabilidad térmica y basicidad superficial. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por DRX, sorción de N2, MP-AES, DTP-CO2, SEM y XPS. Los óxidos mixtos fueron evaluados en la conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, el carbonato de glicerilo. Se obtuvieron rendimientos relativos superiores al 80% atribuibles a una adecuada distribución de la basicidad y de los parámetros texturales. Los catalizadores fueron utilizados en sucesivos ciclos de reacción sin pérdida significativa de su actividad.Item An effective photocatalytic system to eliminate carbamazepine from wastewater(2021) Gerbaldo, María Verónica; Elías, Verónica Rita; Mendieta, Silvia Nazaret; Crivello, Mónica ElsieLos compuestos farmacéuticos como la carbamazepina, son considerados contaminantes emergentes y han sido detectados en cursos de agua superficiales y aguas residuales en diferentes lugares del mundo. Su presencia ha sido demostrada en los ríos sudamericanos, en particular en el río Suquía ubicado en la provincia de Córdoba, Argentina. Numerosos estudios recientes señalan que las ferritas presentan propiedades para ser empleadas como fotocatalizadores en la degradación de contaminantes. En este trabajo se sintetizaron, caracterizaron y testearon ferritas de cobalto, níquel y zinc. Mediante difracción de rayos X se determinó que todos los materiales presentaron estructura de espinela. Una solución de 10 mg/L de carbamazepina fue mineralizada en un 98% en 4 horas de fotoreacción. Se empleó un sistema fotocatalítico con una lámpara Uv-germicida, peróxido de hidrógeno como agente oxidante y los materiales sintetizados como catalizadores. La ferrita de cobalto fue el material que mostró una mayor mineralización en las primeras muestras de reacción.Item Modelos basados en redes neuronales artificiales para la degradación de contaminantes emergentes: desarrollo y validación(2021) Álvarez, Dolores María Eugenia; Modesti, Mario Roberto; Gerbaldo, María Verónica; Mendieta, Silvia Nazaret; Crivello, Mónica ElsieLos contaminantes emergentes son sustancias químicas que comúnmente que no se encuentran monitoreadas pero pueden causar efectos adversos ecológicos y para la salud humana, tal es el caso del diclofenaco sódico. Éste puede ser degradado mediante un proceso heterogéneo de Photo-Fenton, utilizando CoFe2O4 como catalizador, H2O2 como oxidante y radiación germicida UV. El objetivo del trabajo es comprobar la capacidad de generalización de modelos matemáticos basados en redes neuronales artificiales que caractericen la relación entre la degradación del diclofenaco y el consumo de H2O2, con los porcentajes de Carbono Orgánico Total logrados en la mineralización del fármaco. La red neuronal bakpropagation que mejor desempeño mostró está constituida con una capa oculta con función de transferencia sigmoidea, conteniendo 10 neuronas y una de salida con lineal. Se determinó que el modelo posee capacidad de aproximar la tendencia en cuanto a la combinación de datos de entrada (Absorbancia y concentración de H2O2) y salida del mismo (% de TOC), cuando se valida con el catalizador reusado por primera y segunda vez. El desarrollo de estos modelos es de interés por la consecuente disminución de tiempos y costos en ensayos experimentales; representa un estudio preliminar de la evolución en el tratamiento de contaminantes emergentes.