Facultad Regional Córdoba
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Item Adsorción de hidrógeno en silicatos mesoporosos modificados con níquel: Rol de la porosidad del soporte SBA-15(2017) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraEn este trabajo, el sólido SBA-15 se modificó con níquel por el método de impregnación húmeda para estudiar la influencia de diferentes factores (contenido de metal, soporte, método de preparación) sobre el comportamiento en el almacenamiento de hidrógeno. La adsorción de H2 se evaluó a bajas presiones (hasta 10) a 77 K, evaluando la influencia del níquel metálico sobre dicha capacidad de adsorción. Las propiedades de los materiales preparados se estudiaron mediante técnicas de adsorcióndesorción de N2, DRX, RTP, UV-Vis y TEM. Los resultados indicaron la importancia de la dispersión de níquel sobre el soporte para mejorar el almacenamiento de hidrógeno.Item Nano-Structured Catalysts Applied To Heterogeneous Photo-Fenton Process To Degrade Herbicides In Aqueous Phase(2017) Benzaquén, Tamara; Sapag, Karim; Alfano, Orlando; Barrera Díaz, Deicy Amparo; Eimer, Griselda AlejandraThe Fenton (Fe+2/H2O2) and photo-Fenton (Fe+2/H2O2/UV-Vis) reactions appear as very promising options for the oxidation of a wide range of recalcitrant organic pollutants. The application of these processes to wastewater treatment has aroused great interest mainly due to the fact that Fe is a widely available and nontoxic element, and hydrogen peroxide is easy to handle and the excess decomposes to environmentally safe products. Depending upon the phase, the Fenton and photo-Fenton reactions may be carried out under homogeneous or heterogeneous conditions. Nevertheless, it has been reported that the convencional homogeneous Fenton process based methods suffer from some drawbacks such as (i) the precipitation of soluble iron ions as hydroxide precipitate under neutral pH or alkaline conditions, (ii) the requirement of strict pH regulation around 2.8-3, and (iii) the requirement of post-treatment prior to discharge, such as neutralization of the treated solutions. Some of the drawbacks of the conventional Fenton process can be avoided by the use of a heterogeneous catalyst. Mesoporous materials have received widespread interest because of their good distribution of pore size/volumen; this allows hundreds of molecules to effectively diffuse to internal active sites, increasing their activity per unit of volume. In previous works, mesoporous materials have been modified like SBA-15 and KIT-6 with Fe showing excellent physical, optical and catalytic properties. In present work, mesoporous photocatalysts supporting Fe species on SBA-15 and KIT-6 were prepared, for their application in the photo-Fenton heterogeneous reaction for the degradation of the commercial herbicide (antrazina, ATZ) in water. The different mesostructured obtained were characterized by N2 adsorption-desorption at 77 K, TPR and UVVIS-RD. These iron- containing mesostructured materials have been successfully tested for the heterogeneous photo-Fenton degradation of ATZ aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. Depending on the dispersion and size of the different iron species, the nanocomposites showed different catalytic behaviors. The results showed that the Fe/SBA-15(10) and Fe/KIT-6(5) catalysts exhibited the highest activities. Thus, the high performance of these materials indicates that the heterogeneous via of photo-Fenton process can also be efficiently employed to treat wastewaters containing pollutants such as herbicides, in order to reduce them to simpler and less toxic molecules.Item Nano-structured catalysts applied to heterogeneous photo-fenton process to degrade herbicides in aqueous phase ……(2017) Benzaquén, Tamara; Barrera Díaz, Deicy Amparo; Sapag, Karim; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda AlejandraSBA-15 and KIT-6 materials have been synthesized and modified with iron salts by the wet impregnation method with different metal loadings. The different mesostructures obtained were characterized by N2 adsorption-desorption at 77 K, TPR and UVVIS-RD. These iron-containing mesostructured materials have been successfully tested for the heterogeneous photo-Fenton degradation of atrazine (ATZ) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. Depending on the dispersion and size of the different iron species, the nanocomposites showed different catalytic behaviors. The results showed that the Fe/SBA-15(10) and Fe/KIT-6(5) catalysts exhibited the highest activities. Thus, the high performance of these materials indicates that the heterogeneous via of photo-Fenton process can also be efficiently employed to treat wastewaters containing pollutants such as herbicides, in order to reduce them to simpler and less toxic molecules.Item The influence of the SBA-15 porosity on the H2 adsorption of nickel-silica materials(2017) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraHydrogen is considered as a promising renewable nonpolluting alternative to fossil fuels, which will play a major role in future energy system. However, hydrogen storage is one of the bottlenecks for the applications in automobile. Several storage methods have been investigated to develop efficient technologies. Hydrogen storage in sorbents is the most promising technology with respect to efficiency and safety 1. In this work, ordered mesoporous SBA-15 materials were modified with Ni and were reduced in a H2 flow. The materials were characterized and the hydrogen storage capacity of the materials was evaluated at 77 K and room temperature, and at low and high-pressure conditions respectively.Item Studies of hydrogen adsorption on ni-modified mcm-41 mesoporous materials.(2016) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Soria, Federico; Lener, Germán; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraMCM-41 mesoporous materials were prepared modified with different Ni contents, as promising materials for hydrogen storage. The final materials were reduced for studying the metallic nickel effect. The Ni/MCM-41 samples were characterized for different experimental techniques such as TPR, XRD and N2 adsorption-desorption. The hydrogen storage capacity of the materials was evaluated at 77 K and room temperature, and at low and high-pressure conditions respectively. In this study, we focused on the role of dispersed nickel as a way of promoting the interaction with hydrogen as an alternative to improve hydrogen storage materials. The results obtained show that the amount of hydrogen stored was highly enhanced by the dispersion of small amounts of Ni nanoparticles both at 77 and 298 K, indicating that these materials could be used for hydrogen storage in cryogenic and room temperature conditions.Item Adsorción de hidrógeno A 77 K en materiales mesoporosos ordenados SBA-15 dopados con níquel(2016) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Chanquía, Corina; Sapag, Karim; Eimer, Griselda AlejandraEn el presente trabajo se prepararon materiales mesoporosos ordenados SBA-15, modificados con dos cargas de níquel (2,5 y 10% p/p) por el método de impregnación húmeda. La caracterización textural y estructural de los materiales obtenidos se llevó a cabo a través de isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K y difracción de rayos X; con lo cual se corroboró el ordenamiento estructural típico de materiales con arreglo hexagonal. Al incrementar la carga de níquel, se observó que la estructura fue preservada, aunque se produce una perdida relativa del ordenamiento estructural. Por otro lado, empleando espectroscopia Ultravioleta Visible con Reflectancia Difusa se infirió sobre la presencia de distintas especies de níquel. Por último, se evaluó la adsorción de H2 a 77 K y 10 bar, y la influencia del contenido de metal en las propiedades estructurales y texturales.Item Effect of nickel over the H2 adsorption on Ni/MCM-41 materials(2016) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Soria, Federico; Lener, Germán; Sapag, Karim; oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraRepeated efforts have been made to introduce alternatives to petroleum. One of these alternatives is hydrogen, as it might be a clean and renewable energy vector. Ordered nanostructured materials such as MCM-41 mesoporous molecular sieves have been studied as promising candidates for hydrogen storage. There are several literature reports that concern the nickel loading on porous materials, which indicated that the hydrogen adsorption is maximum at a low metal content and it then decreases with increasing nickel loading on the support [1,2]. However, further investigations are necessary for a deeper understanding of the mechanism of hydrogen adsorption on nanoporous materials. Therefore, in the present work the hydrogen storage capacity of Ni/MCM-41 materials was studied by means of experimental results and Density Functional Theory (DFT) calculations. The Ni/MCM-41 samples were reduced in order to analyze the metallic nickel contribution on the H2 adsorption. Also, hydrogen adsorption isotherms at room temperature and high pressures for reduced and un-reduced samples were measured. The physicochemical properties of the samples, obtained by means of the characterizations performed (TPR, DRX, N2 adsorption-desorption) were correlated with the information provided by the DFT calculations and used to interpret the behavior of the samples in hydrogen storage.Item Hydrogen adsorption in nickel-loaded mesoporous materials(2015) Carraro, Paola; García Blanco, Andrés; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraEl hidrógeno es considerado una prometedora alternativa renovable y no contaminante para remplazar a los combustibles fósiles. La utilización de hidrógeno como fuente de energía o en vehículos alimentados por pilas de combustible, está limitado por la falta de un sistema de almacenamiento de hidrógeno seguro y eficaz. Actualmente, varios métodos, incluyendo el método de comprensión, licuefacción y almacenamiento en materiales sólidos, han sido propuestos para almacenar hidrógeno [1,2]. Entre estos métodos, el almacenamiento de hidrógeno en adsorbentes es una de las tecnologías más prometedoras. Las dos formas de almacenamiento de hidrógeno en materiales sólidos son la quimisorción, en forma de hidruros metálicos; y la fisisorción, en materiales porosos con grandes áreas superficiales [3]. La principal ventaja de la adsorción física es la reversibilidad y rapidez cinética de la adsorción de hidrógeno en comparación con adsorciones químicas. Sin embargo, el principal problema es la baja entalpia de adsorción lo que resulta en una baja capacidad de almacenamiento en condiciones ambientales. En este trabajo, materiales mesoporos tipo MCM-41 fueron sintetizados y modificados con diferentes cargas de níquel por el método de impregnación húmeda. Los materiales obtenidos fueron caracterizados por difracción de rayos X, adsorción-desorción de N2, espectroscopia fotoelectrónica de rayos X y reducción térmica programada. Con el objetivo de estudiar la contribución del níquel metálico a la capacidad de adsorción de hidrógeno de los materiales mesoporosos, estos fueron reducidos bajo flujo de hidrógeno. La adsorción de hidrógeno se evaluó a 77 y 293 K en un rango de presiones, para las muestras modificadas con níquel y posteriormente reducidas, como se muestra en la Figura 1. Finalmente, se estudió el efecto de las propiedades texturales y químicas de los materiales en la capacidad de adsorción de hidrógeno, centrándose en el rol del níquel en la mejora del almacenamiento de H2 por adsorción.Item Síntesis y caracterización de materiales mesoporosos ordenados MMO de carbón CMK-3 modificado con níquel para ánodos de batería de litio(2018) Carraro, Paola; Raviolo, Sofía; Amiune, Nicolás; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraLa problemática energética y ambiental actual requiere de nuevas estrategias de abordaje. El diseño de nuevos materiales para ser utilizados en procesos más eficientes y amigables con el medio ambiente es una de ellas. Los materiales porosos ordenados son de gran interés científico y tecnológico debido a su capacidad para interactuar con átomos, iones y moléculas. Los materiales CMK-3 fueron sintetizados a partir del sólido SBA-15 y modificados con Ni por el método de impregnación húmeda. En el presente trabajo se muestra la caracterización estructural, textural y morfológica de los carbones, para luego ser evaluados como ánodos de baterías de litio.Item Materiales carbonosos nanoestructurados para el almacenamiento de hidrógeno(2018) Carraro, Paola; Cuello, Natalia; Sapag, Karim; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraEl diseño y estudio de nuevos materiales con propiedades específicas resulta interesante en varios campos científicos y tecnológicos. En los últimos años, los carbones nanoestructurados (NC) han atraído rápidamente la atención debido a sus propiedades fisicoquímicas, las cuales son útiles para muchas aplicaciones, entre ellas en adsorción y catálisis. En este trabajo, se sintetizaron materiales mesoporosos de carbón del tipo CMK-3 y luego se modificaron con níquel por el método de impregnación húmeda. La capacidad de adsorción de H2 fue medida a 77 k hasta 10 bar. Los resultados indicaron que las propiedades texturales del material jugaron un rol relevante en la adsorción de H2 en los materiales sintetizados.