Browsing by Author "Argüello, Dalma Sofía"
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Item Diseño de nanoarcillas sintéticas para su utilización en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2020) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLa producción de biodiesel se acompaña de un 10% en peso de glicerol como subproducto, por lo que resulta factible que pueda ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo (CG) es una opción atractiva porque se lo considera como un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Debido a su baja toxicidad, índice de evaporación, inflamabilidad y a su capacidad de hidratación presenta numerosas aplicaciones en la industria química, farmacéutica, cosmética, etc. Como alternativa sustentable para producirlo se propone la transesterificación entre el glicerol y un alquil carbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos (OMM) derivados de hidróxidos doble laminares (HDL), un tipo de nanoarcillas aniónicas sintéticas. Los HDL son de estructura laminar, cuando su composición es sólo Mg y Al, se los denomina hidrotalcita, de fórmula general: [M2+(1-x) M3+x (OH)2]x+ [Anx/n mH2O]x- M2+ y M3+ son cationes metálicos mono, di, tri y tetravalentes, mientras que A representa el anión compensador de cargas, generalmente carbonato, que junto con “m” moléculas de agua se ubican en el espacio interlaminar; x puede variar entre 0,17 y 0,33, dependiendo de la combinación de metales di y trivalentes. Las propiedades de los HDL están fuertemente influenciadas por la composición y naturaleza de los aniones y cationes. La incorporación de un tercer metal en la estructura permite modificar su comportamiento catalítico tanto en la actividad como en la selectividad. Los OMM alcanzan una composición homogénea a escala molecular y muestran un comportamiento particular comparado con los óxidos metálicos puros, debido a la combinación de distintas fases en la red molecular, presentan alta área superficial, estabilidad térmica y dispersión homogénea de la fase activa. En este trabajo se estudió la conversión catalítica de glicerol y etilencarbonato a CG utilizando OMM con distinto contenido de cobre, como catalizadoresItem Estudio de la reacción vía catálisis heterogénea de glicerol a carbonato de glicerilo(2020) Argüello, Dalma Sofía; Mendoza, Sandra; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLa producción de biodiesel se considera más segura para el medioambiente debido a la reducción en las emisiones con respecto a la producción de diésel de petróleo, pero ésta se acompaña de un 10% en peso de glicerol como subproducto, que puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo es una opción atractiva por ser un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Para producirlo se propone la transesterificación entre glicerol y un alquilcarbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos derivados de nanoarcillas aniónicas sintéticas porque se ha reportado, mediante el método del análisis de ciclo de vida, que disminuye en gran medida el impacto ambiental negativo de los catalizadores homogéneos. Los catalizadores empleados permiten nano-diseño a medida, buena dispersión de sitios activos y muy bajo costo de síntesis. Se sintetizaron óxidos metálicos mixtos de Mg, Al y Cu, incorporado en diferentes contenidos, por coprecipitación para ser evaluados en la transesterificación de glicerol y etilencarbonato. Los materiales fueron caracterizados por DRX, MP-AES, área superficial y DTP-CO2. En la evaluación catalítica mostraron una elevada actividad durante la transesterificación en condiciones de reacción suaves sin utilizar ningún solvente. El mejor desempeño catalítico se observó en el catalizador con un contenido de Cu del 15% a los 90 minutos de reacción con un rendimiento a carbonato de glicerilo del 81,5% atribuido a la fuerte basicidad superficial.Item Estudio de óxidos metálicos mixtos modificados con cu en la transesterificación con glicerol(2021-10) Argüello, Dalma Sofía; Peralta, María Florencia; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLos hidróxidos dobles laminares son nanoarcillas aniónicas de estructura laminar. La calcinación a alta temperatura de estos compuestos genera los óxidos metálicos mixtos con una gran superficie específica, alta dispersión de los cationes, estabilidad térmica y propiedades básicas superficiales; características que le otorgan a los óxidos metálicos mixtos excelentes propiedades para reacciones catalizadas por sitios básicos. La incorporación de un tercer metal en los HDL hidróxidos dobles laminares permite modificar su composición y propiedades. Por consiguiente, se investigó la influencia de distintos contenidos de cobre en las propiedades fisicoquímicas de los óxidos metálicos mixtos. Los hidróxidos dobles laminares se prepararon por el método de coprecipitación con una relación de (Mg2++Cu2+): Al3+ de 3:1 y distinto contenido de Cu. Los precursores se calcinaron a 450 °C por 9 horas, para obtener los óxidos metálicos mixtos correspondientes. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por DRX, sorción de N2, MP-AES, espectroscopía UV-vis, DTP-CO2, SEM y XPS. El 10% en peso de glicerol generado como subproducto en la producción del biodiesel, puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. Los óxidos metálicos mixtos fueron evaluados en la conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo. Los catalizadores presentaron rendimientos relativos del orden de 80% atribuibles a una adecuada distribución de la basicidad de superficie que promueve sitios activos accesibles para catalizar la reacción de transesterificación.Item Incorporación de carbamazepina funcionalizada en hidróxidos dobles laminares(2021) Peralta, María Florencia; Granero, Gladys Ester; Argüello, Dalma Sofía; Crivello, Mónica Elsie; Mendieta, Silvia NazaretActualmente la quimioterapia aplicada en tumores genera efectos secundarios no deseados. Los hidróxidos dobles laminares (HDL), son nanoarcillas aniónicas que actúan como transportadores y protectores de principios activos durante la circulación sanguínea y los liberan dentro de los tumores, presentándose como una posible solución a dichos tratamientos. Otra vía en consideración es el estudio de nuevas moléculas con potencial anticancerígeno. La carbamazepina (CBZ) por ejemplo es un medicamento antiepiléptico que ha mostrado eficacia en líneas celulares cancerosas de mama y colon. Los HDL están formados por láminas positivas estabilizadas por un espacio aniónico. Los fármacos pueden insertarse en dicho espacio, para lo cual necesitan tener carga negativa. La CBZ es una molécula neutra, que puede funcionalizarse con surfactantes negativos. Con esta perspectiva, se propuso incorporar CBZ funcionalizada en HDL. Se estudió la solubilidad de CBZ con surfactantes aniónicos como: lauril sulfato de sodio (SLS) y sulfobutiléter7β-ciclodextrina (CD). Las muestras con mayor solubilidad se centrifugaron y el sobrenadante se utilizó para incorporar CBZ mediante el método de reconstrucción, haciendo uso de la propiedad del material llamada efecto memoria. Los sistemas obtenidos se analizaron mediante DRX y FTIR, y el contenido de fármaco incorporado se midió mediante UV/vis. La variación en la masa de HDL utilizada no influyó significativamente en la incorporación de CBZ y se observaron espaciamientos interlaminares a menores valores en 2θ, indicio de que la CBZ funcionalizada se incorporó en el sólido anfitrión. Las muestras con SLS mostraron mayor capacidad de carga de CBZItem Modelo anfis para la obtención de carbonato de glicerol: desarrollo y validación(2019) Crivello, Mónica Elsie; Bálsamo, Nancy Florentina; Álvarez, Dolores María Eugenia; Argüello, Dalma Sofía; Modesti, MarioEl crecimiento en la producción de biodiesel genera grandes cantidades de glicerol. A partir de esta materia prima renovable se puede obtener carbonato de glicerol, utilizando catálisis heterogénea. El objetivo del trabajo es comprobar la capacidad de generalización de un modelo matemático desarrollado mediante ANFIS, que caracterice la relación entre la conversión del reactivo glicerol y la masa del carbonato de glicerol producido, empleando catalizadores heterogéneos con porcentajes variables de Cs incorporado. Se desarrolló un modelo ANFIS con tres funciones de membresía de tipo campana generalizada, considerando el porcentaje de conversión del reactivo glicerol, como entrada y la masa del producto carbonato de glicerol, como salida de la reacción catalizada por óxidos mixtos adicionados con 25% de Cs. Éste fue capaz de reproducir la relación entre los resultados de la reacción evaluados, demostrando además, aptitud para representar dicha correspondencia al emplearse un catalizador sólido con 10% de Cs adicionado. El desarrollo de estos modelos es de interés, dada su incidencia en la proyección del proceso a mayores escalas.Item Nanoarcillas sintéticas para ser empleadas en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2021) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieEl biodiesel, como una posible alternativa a los combustibles fósiles, genera un 10% en peso de glicerol (Gly) como subproducto inevitable, que debe valorizarse para mejorar la competitividad económica del biodiésel. Por lo tanto, es deseable encontrar nuevas aplicaciones del Gly como materia prima de bajo costo para productos de valor agregado. El carbonato de glicerilo (CG) es un nuevo derivado de glicerol debido a su baja toxicidad, presión de vapor e inflamabilidad, y estructura con grupo bifuncional. CG se ha utilizado para la fabricación de biolubricantes, cosméticos, recubrimientos, glicidol, poliésteres, policarbonatos y poliuretanos. Teniendo en cuenta la fácil operación del proceso de producción, la transesterificación entre glicerol y etilencarbonato, se considera un método prospectivo para la síntesis de CG. Los hidróxidos dobles laminares (HDL) son un tipo de nanoarcillas aniónicas de estructura laminar. Se los denomina hidrotalcita cuando su composición es solo Mg y Al y su fórmula general es: [M2+(1-x) M3+x (OH)2]x+ [Anx/n mH2O]x. La incorporación de un tercer metal en la estructura de los HDL permite modificar su comportamiento catalítico tanto en la actividad como en la selectividad. La calcinación a alta temperatura de compuestos tipo hidrotalcita da lugar a los óxidos metálicos mixtos (OMM) con gran superficie específica, alta dispersión de los cationes, estabilidad térmica y propiedades básicas que permiten un incremento del rendimiento catalítico. Se investigó la influencia de distintos contenidos de un metal de transición (cobre) en las propiedades fisicoquímicas y el rendimiento catalítico de los OMM provenientes de los HDL. Además, se buscó optimizar los parámetros de reacción y correlacionarlos con el rendimiento del CG. Los HDL de CuMgAl se prepararon por el método de coprecipitación con una relación catiónica de Mg2+: Al3+ de 3:1, distinto contenido de Cu (% de moles de Cu2+ de 15%, 20% y 25% con respecto a los moles de (Mg2+ + Cu2+)) y se calcinaron a 450 °C por 9 h, para obtener los OMM correspondientes. Los materiales se caracterizaron por DRX, sorción de N2, MP-AES, espectroscopia UV-vis, TG, DTP-CO2, SEM- EDS, XPS. En la evaluación catalítica todos los materiales mostraron conversiones de Gly mayores a 80% y se vislumbró una buena correlación de la densidad de sitios básicos con la actividad catalítica hacia carbonato de glicerilo del OMM-Cu25MgAl a los 90 min y a una temperatura de reacción de 70°C con un rendimiento relativo máximo de 88,4%.Item Nanoarcillas sintéticas para ser empleadas en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2019) Crivello, Mónica Elsie; Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda AlejandraEl biodiesel se considera una alternativa verde para reducir las emisiones de carbono. Su producción está acompañada de un 10% en peso de glicerol como subproducto, por lo que resulta factible que pueda ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia productos de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo es una opción atractiva porque es una sustancia considerada como un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo como carbonato de etileno o carbonato de propileno. Además, presenta numerosas aplicaciones como disolvente polar de alto punto de ebullición, agente humectante para arcillas cosméticas y como disolvente para activos medicinales y productos de cuidado personal, etc. Una alternativa sustentable para producirlo es la transesterificación entre el glicerol y un alquil carbonato empleando catalizadores sólidos, en condiciones suaves de proceso. Dentro de los materiales asequibles para ser utilizados como catalizadores heterogéneos surgen los óxidos mixtos derivados de las nanoarcillas aniónicas sintéticas. Estos materiales presentan gran interés por la posibilidad de nano-diseño a medida, control de accesibilidad a sitios activos y muy bajo costo de síntesis. En este plan de tesis se sintetizarán arcillas aniónicas de Mg y Al, modificadas con Li, Cs, Ni, Zn, Cu, etc., con el fin de aumentar su actividad y selectividad para ser empleados en la valorización de glicerol para obtener carbonato de glicerilo, empleando procesos amigables con el medio ambiente.Item Nanoarcillas sintéticas para ser empleadas en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2020) Argüello, Dalma Sofía; Crivello, Mónica Elsie; Bálsamo, Nancy FlorentinaLa producción de biodiesel se acompaña de un 10% en peso de glicerol como subproducto, por lo que resulta factible que pueda ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo, es una opción atractiva porque se lo considera como un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Además, presenta numerosas aplicaciones en la industria química, farmacéutica, cosmética, etc. Como alternativa sustentable para producirlo se propone la transesterificación entre el glicerol y un alquil carbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos derivados de nanoarcillas aniónicas sintéticas, en condiciones suaves de reacción y sin el empleo de solvente. Estos materiales presentan gran interés por la posibilidad de nano-diseño a medida, control de accesibilidad a sitios activos y muy bajo costo de síntesis. Se sintetizaron óxidos de Mg y Al con Cu incorporado en diferentes contenidos, por el método de coprecipitación, para ser empleados en la reacción de transesterificación entre glicerol y etilencarbonato. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente mediante DTP-CO2, FTIR y XPS. Los materiales sintetizados mostraron una elevada actividad para la producción selectiva de carbonato de glicerilo, atribuido a la fuerte basicidad de superficie combinada con la presencia de sitios ácidos. El catalizador más activo fue el óxido con un contenido de Cu del 25% con un 91,9% de conversión de glicerol y 99,2 % de selectividad a carbonato de glicerilo.Item Propuesta de vinculación tecnológica e innovación en la formación de recursos humanos y la generación de conocimiento(2020) Bálsamo, Nancy Florentina; Argüello, Dalma Sofía; Salgán, Eliana Marcela; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLa generación de conocimiento en el nivel superior debe poseer como fortaleza su anclaje a la realidad socio-productiva de una región o estado. La formación de profesionales de la ingeniería en los ámbitos académicos debe sustentarse, entre otros aspectos, en la experimentación sobre casos motivadores que generen interés en problemáticas locales para lograr su inserción laboral desde los nuevos conceptos de productividad como son la bioeconomía y la economía circular. Argentina es uno de los principales exportadores mundiales de harina y aceite de soja y ha diversificado el destino de la producción de este aceite hacia la producción del biodiesel. El biodiesel se lo considera una opción limpia y segura para el medioambiente debido a la reducción en la emisión total de partículas suspendidas (32%), monóxido de carbono (35%) y óxidos de azufre (8%) con respecto al ciclo de vida de producción del diésel de petróleo. El 10% de la producción de biodiesel es glicerol en este proceso. Por lo tanto, la posibilidad de trabajar, definir, direccionar la sustentabilidad económica y ambiental del proceso, permitía detectar al glicerol como una molécula de interés desde el marco conceptual de las biorrefinerías. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo es una opción atractiva por ser un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Para producirlo se propuso la transesterificación entre glicerol y un alquilcarbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos derivados de nanoarcillas aniónicas sintéticas porque está comprobado, mediante el método del análisis de ciclo de vida, que disminuye en gran medida el impacto ambiental negativo de la catálisis homogénea. El objetivo del presente trabajo fue desarrollar un proceso sostenible para la revalorización del glicerol, excedente en la producción de biodiesel, a través de la sinergia de trabajo entre investigadores en diferentes estadios de adiestramiento y estudiantes avanzados de la carrera de ingeniería química, mediante vinculación tecnológica, para su formación académica y profesional. Se sintetizaron óxidos metálicos mixtos de Mg, Al y Cu, incorporado en diferentes contenidos, por coprecipitación para ser evaluados en la transesterificación de glicerol y etilencarbonato. Los materiales fueron caracterizados por DRX, MP-AES, área superficial y DTP-CO2. En la evaluación catalítica, los materiales mostraron una elevada actividad durante la transesterificación en condiciones de reacción suaves. El compromiso del grupo de trabajo permitió ponderar cualitativamente su vocación profesional en resolución de problemas mediante conceptos productivos innovadoresItem Síntesis y caracterización de óxidos mixtos a partir de nano arcillas: influencia de la incorporación de cobre(2021) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLos hidróxidos dobles laminares (HDL) son un tipo de nanoarcillas aniónicas de estructura laminar. Se los denomina hidrotalcita cuando su composición metálica es sólo Mg (M2+) y Al (M3+) y su fórmula general es: [M2+(1-x) M3+x (OH)2] x+∙(An-x/n)∙mH2O. La calcinación a alta temperatura de estos compuestos da lugar a los óxidos metálicos mixtos (OMM) con una gran superficie específica, alta dispersión de los cationes, estabilidad térmica y propiedades básicas superficiales. La incorporación de un tercer metal permite modificar su composición y propiedades. Por consiguiente, se investigó la influencia de distintos contenidos de Cu como metal de transición en las propiedades fisicoquímicas de los OMM provenientes de los HDL. Los HDL se prepararon por el método de coprecipitación con una relación de Mg2+:Al3+ de 3:1, distinto contenido del metal de transición (15%, 20% y 25% moles con respecto al total de moles de cationes divalentes) y se calcinaron a 450 °C por 9 horas, para obtener los OMM correspondientes. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por diversas técnicas: DRX, sorción de N2, MP-AES, espectroscopía UV-vis, TG, DTP-CO2, SEM-EDS, XPS, etc. Estos materiales fueron evaluados catalíticamente en la reacción de transesterificación entre glicerol y etilencarbonato para la obtención de carbonato de glicerilo, atribuible a los sitios básicos fuertes predominantesItem Synthesis, characterization and catalytic activity of uio-66-nh2 in the levulinic acid esterification(2020) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Bálsamo, Nancy Florentina; Mendoza, Sandra; Argüello, Dalma Sofía; Gerbaldo, María Verónica; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieComo resultado de la explotación masiva del petróleo y su agotamiento, el estudio de materias primas alternativas para reacciones orgánicas provenientes de biomasa, es una tendencia de investigación en la actualidad. En este contexto, el presente trabajo plantea la reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico, molécula plataforma, con etanol. Para ello se han sintetizado compuestos del tipo MOF UiO-66-NH2, con circonio como precursor metálico y ácido aminotereftálico como agente ligante orgánico, empleando una ruta alternativa de síntesis, con condiciones más favorables desde el punto de vista económico y ambiental. Se propone el uso de disolventes alternativos para la síntesis, reemplazando la dimetilformamida por un 25, 50 y 75% de acetona. Las propiedades fisicoquímicas de los materiales se evaluaron por DRX, SEM, FTIR, XPS, MP-AES, medición de acidez y adsorción de N2 para comprender su estructura cristalina, morfología y estructura porosa. El progreso de la reacción se siguió por cromatografía gaseosa y espectroscopia de masas. El MOF50% mostró una selectividad a producto deseado de 51.34% y un valor de TON (moles de producto/mol de Zr en el catalizador) de 14.2 en condiciones óptimas, minimizado la masa de catalizador y promoviendo un proceso más económico y eco-compatible.Item Valorización de glicerol mediante el desarrollo de óxidos mixtos modificados con metales de transición(2021) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Crivello, Mónica ElsieEl glicerol generado como subproducto en la producción del biodiesel puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. Para ello se prepararon hidróxidos dobles laminares por el método de coprecipitación con la incorporación adicional de cobre, níquel o zinc y se calcinaron para obtener los correspondientes óxidos metálicos mixtos. Estos materiales poseen excelentes propiedades para reacciones catalizadas por sitos básicos, como elevada área superficial, alta dispersión de cationes, estabilidad térmica y basicidad superficial. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por DRX, sorción de N2, MP-AES, DTP-CO2, SEM y XPS. Los óxidos mixtos fueron evaluados en la conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, el carbonato de glicerilo. Se obtuvieron rendimientos relativos superiores al 80% atribuibles a una adecuada distribución de la basicidad y de los parámetros texturales. Los catalizadores fueron utilizados en sucesivos ciclos de reacción sin pérdida significativa de su actividad.