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Degradación de agroquímicos mediante la reacción foto-fenton heterogénea empleando nanoestructuras de γ-FE2O3
(2017) Benzaquén, Tamara; Encina, Ezequiel; Ferrero, Gabriel O.; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda Alejandra
En la actualidad, los agroquímicos se han convertido en los productos químicos industriales de mayor demanda en el mercado nacional. Si bien estas sustancias han evolucionado, siguen generando riesgo para la salud del hombre y del ecosistema. En este contexto, los Procesos Avanzados de Oxidación, basados en la generación de radicales hidroxilos altamente reactivos, son una propuesta de tratamiento muy alentadora. Dentro de estos, la reacción de Fenton es bien conocida por su capacidad para degradar compuestos orgánicos tóxicos disueltos en agua. Este proceso en fase heterogénea emplea H2O2 y un sólido contenedor/portador de Fe para la destrucción de contaminantes. Este tipo de reacciones es particularmente atractiva ya que la irradiación UV-Vis acelerara la generación de los ●OH (proceso foto-Fenton), ofreciendo la posibilidad de utilizar radiación solar como fuente primaria de energía. En la última década han sido investigados numerosos catalizadores heterogéneos para su utilización en los procesos Fenton y foto-Fenton heterogéneos. Hoy en día, los esfuerzos para producir fotocatalizadores que operen eficientemente bajo luz visible han dado lugar a una serie de nuevos materiales. En este sentido, nanoestructuras compuestas de maghemita (‎γ-Fe2O3) están recibiendo gran atención por su capacidad para fotocatalizar diversas reacciones químicas. Además, estos materiales son sumamente atractivos desde el punto de vista de su posterior extracción y recuperación, debido a sus propiedades ferrimagnéticas. En este trabajo se sintetizaron y caracterizaron nanoestructuras de ‎γ-Fe2O3 de distinto tamaño. Posteriormente, estos materiales fueron probados con éxito en la reacción de degradación de atrazina con el proceso foto-Fenton heterogéneo, utilizando un fotorreactor rodeado de lámparas UV-visible, a temperatura ambiente y con un pH cercano al neutro.
Degradación de agroquímicos mediante la reacción foto-Fenton heterogénea empleando nanoestructuras de γ-Fe2O3
(2017) Benzaquén, Tamara; Ferrero, Gabriel O.; Alfano, Orlando; Encina, Ezequiel; Eimer, Griselda Alejandra
En la actualidad, los agroquímicos se han convertido en los productos químicos industriales de mayor demanda en el mercado nacional. Si bien estas sustancias han evolucionado, siguen generando riesgo para la salud del hombre y del ecosistema. En este contexto, los Procesos Avanzados de Oxidación, basados en la generación de radicales hidroxilos altamente reactivos, son una propuesta de tratamiento muy alentadora. Dentro de estos, la reacción de Fenton es bien conocida por su capacidad para degradar compuestos orgánicos tóxicos disueltos en agua. Este proceso en fase heterogénea emplea H2O2 y un sólido contenedor/portador de Fe para la destrucción de contaminantes. Este tipo de reacciones es particularmente atractiva ya que la irradiación UV-Vis acelerara la generación de los ●OH (proceso foto-Fenton), ofreciendo la posibilidad de utilizar radiación solar como fuente primaria de energía. En la última década han sido investigados numerosos catalizadores heterogéneos para su utilización en los procesos Fenton y foto-Fenton heterogéneos. Hoy en día, los esfuerzos para producir fotocatalizadores que operen eficientemente bajo luz visible han dado lugar a una serie de nuevos materiales. En este sentido, nanoestructuras compuestas de maghemita (‎γ-Fe2O3) están recibiendo gran atención por su capacidad para fotocatalizar diversas reacciones químicas. Además, estos materiales son sumamente atractivos desde el punto de vista de su posterior extracción y recuperación, debido a sus propiedades ferrimagnéticas. En este trabajo se sintetizaron y caracterizaron nanoestructuras de ‎γ-Fe2O3 de distinto tamaño. Posteriormente, estos materiales fueron probados con éxito en la reacción de degradación de atrazina con el proceso foto-Fenton heterogéneo, utilizando un fotorreactor rodeado de lámparas UV-visible, a temperatura ambiente y con un pH cercano al neutro.
Diseño de un biocatalizador para la producción continua de mono y diglicéridos
(2017) Ferrero, Gabriel O.; Sánchez Faba, Edgar M.; Lucini, Agustín; Eimer, Griselda Alejandra
Los mono y diglicéridos son compuestos utilizados como emulsionantes y tensioactivos en la industria alimenticia, farmacéutica, cosmética y química en general. La principal forma de producción de los mismos es a partir de esterificación del glicerol o transesterificación y alcohólisis de aceites, mediante el uso de catálisis homogénea ácida o básica a altas temperaturas. En este trabajo se propuso producir mono y diglicéridos en forma continua, mediante la reacción opuesta, la alcohólisis parcial de los triglicéridos, usando un biocatalizador desarrollado a partir de la enzima lipasa de Pseudomonas fluorescens inmovilizada en el material mesoporoso SBA-15. Se encontró que en tan solo 20 minutos de reacción (tiempo que tarda en atravesar el reactor la mezcla de reacción) se producen 44% de diglicéridos y 27% de monoglicéridos, manteniéndose prácticamente constante en el tiempo en el caso de los primeros y disminuyendo apenas en el caso de los monoglicéridos. Surge entonces una valiosa forma de producción de estos compuestos, suavizando las condiciones de reacción y utilizando un catalizador que mantiene su actividad.
Diseño, síntesis y caracterización de sílicas mesoporosas nanoestructuradas a partir de moldeantes renovables para su aplicación en la degradación de glifosato
(2021) Vaschetto, Eliana; Ferrero, Gabriel O.; Carrillo, Germán; Pérez-Pariente, Joaquín; Eimer, Griselda Alejandra
En este trabajo se diseñaron, síntetizaron y caracterizaron sílicas mesoporosas nanoestructuradas a partir de agentes moldeantes renovables (monoestearato de glicerilo y glicerol) para desarrollar catalizadores heterogéneos, a fin de evaluarlos en la reacción de degradación/fragmentación de glifosato bajo condiciones de reacción extremadamente suaves: presión atmosférica y temperatura ambiente. Estos materiales se desarrollaron mediante el método de impregnación húmeda con diferentes contenidos de hierro (2,5; 5; 10 y 20% p/p) y por incorporación directa del metal con relación molar Si/Fe=20. Los catalizadores se caracterizaron por DRX, Isotermas de adsorción y desorción de N2, UVvis-DR e ICP. Los catalizadores fueron evaluados mediante oxidación húmeda catalítica con aire, logrando niveles de degradación del herbicida del orden del 70%. De esta manera se pretende aportar sustentabilidad a la industria química, a partir del empleo de glicerol residual y/o monoestearato de glicerilo para la síntesis del soporte catalítico mesoporosos presentando una interesante tecnología con menor impacto ambiental para la remediación de aguas contaminadas con glifosato.
Evaluación de distintas materias primas para la producción de biodiesel mediante catálisis heterogénea alcalina
(2018) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Vaschetto, Eliana; Dias, Joana; Eimer, Griselda Alejandra
Argentina como uno de los mayores productores de oleaginosas del mundo, puede satisfacer la demanda interna de aceites vegetales para alimentación y como fuentes sustentables de energía. No obstante, al buscar materias primas alternativas para la producción de biodiesel (que no compitan con la demanda de alimentos), surgen opciones atractivas por su disponibilidad o bajo costo. Tal es el caso del aceite usado de fritura. Sin embargo, a causa de alteraciones en su composición y la presencia de humedad, estos aceites suelen precisar un tratamiento previo en vista a ser utilizados en los procesos productivos tradicionales. En el presente trabajo, se empleó un catalizador sólido basado en óxido de sodio al 10% p/p soportado sobre SBA-15, para la transesterificación de distintos sustratos oleosos (aceites comerciales de girasol, soja y usado en fritura) con metanol absoluto. En las condiciones de reacción preestablecidas (2% p/p de catalizador, relación molar metanol/aceite 14:1, 60 °C, y 5 h), se obtuvo ~85 y 77% p/p de biodiesel con los aceites comerciales, respectivamente. Finalmente, se consiguieron rendimientos similares con aceite de fritura, pero empleando el doble de carga de catalizador debido a su envenenamiento por la presencia de productos de la oxidación del aceite y humedad.
Generación de sitios activos mediante control térmico, para la producción de biodiesel
(2018) Sánchez Faba, Edgar M.; Vaschetto, Eliana; Dias, Joana M.; Ferrero, Gabriel O.; Eimer, Griselda Alejandra
El material mesoporoso SBA-15 se modificó con sodio para conferirle propiedades básicas, utilizando el método de impregnación húmeda. El sólido se calcinó a 500ºC empleando rampas de calentamiento de 2, 5, 8 y 15ºC/min. Los catalizadores se caracterizaron por dispersión de rayos X a bajo ángulo (SAXS2), difracción de rayos X (XRD) a alto ángulo, microscopía de barrido electrónico (SEM) y de transmisión electrónica (TEM), espectrofotometría infrarroja con transformada de Fourier (FTIR), y desorción a temperatura programada de CO2 para estudiar su basicidad. La actividad de catalizadores se evaluó en la reacción de transesterificación de aceite de girasol con metanol absoluto para la producción de biodiesel. Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor discontinuo bajo agitación vigorosa, a 60°C y presión atmosférica, utilizando un exceso de metanol para desplazar el equilibrio hacia la formación del producto deseado. Los catalizadores mostraron una alta actividad, obteniendo rendimientos del 90%. Se comprobó la influencia de la rampa de calcinación en la actividad catalítica: una rampa elevada favorece la dispersión de la fase activa y la formación de sitios básicos fuertes; mientras que una rampa baja promueve la formación de una fase cristalina de las especies de sodio, de menor fuerza básica. Palabras clave: Na/SBA-15, rampa de calentamiento de calcinación, biodiesel, aceite de girasol.
Hacia un proceso sustentable: producción de biodiesel a partir de aceite de girasol empleando sba-15 modificada con sodio como catalizador heterogéneo
(2017) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Dias, Joana; Eimer, Griselda Alejandra
Se incorporó sodio al material mesoporosa SBA-15 utilizando el método de impregnación húmeda. De esta manera se obtuvieron catalizadores sólidos de carácter básico, activos en la reacción de transesterificación de aceite de girasol con metanol para la producción de biodiesel. Los sólidos se caracterizaron por difracción de rayos X a bajo y alto ángulo, microscopía de barrido electrónico (SEM) y de transmisión electrónica (TEM), y desorción a temperatura programada de CO2 para determinar la basicidad de los sólidos impregnados. La reacción de transesterificación se llevó a cabo en un reactor discontinuo bajo agitación vigorosa, a 60°C y presión atmosférica, utilizando un exceso de metanol para desplazar el equilibrio hacia la formación del producto deseado. Los catalizadores mostraron una alta actividad, obteniendo rendimientos del 38 a 94%.
Heterogeneous enzymatic catalysts: comparing their efficiency in the production of biodiesel from alternative oils
(2021) Ferrero, Gabriel O.; Vaschetto, Eliana; Sánchez Faba, Edgar M.; Viale, Fabrizio E.; Carrillo, Germán; Eimer, Griselda Alejandra
In this study, four heterogeneous enzymatic catalysts were synthesized: three from the immobilization of Pseudomonas fluorescens lipase (LPf) on SBA-15, Ca/SBA-15, and Na / SBA-15, and one using the one-step coprecipitation technique, called LOBE (Low Ordered Biosilicificated Enzyme). The physicochemical properties of these materials were determined by small-angle X-ray scattering (SAXS) and Fourier Transform infrared spectroscopy (FT-IR). The biocatalysts activity was evaluated in the production of biodiesel with different oily raw materials. It was possible to infer from these results that besides enzyme-metal-support synergistic effect (LPf/Ca/SBA-15 or LPf/Na/SBA-15), confinement effects influence the substrates diffusion or mass transfer depending on the pore, channel, or cavity architecture, determining the catalytic efficiency. While the SBA-15 material presents one-dimensional channels, the LOBE biocatalyst has interconnected three-dimensional cavities that favor the mixing of reactant phases (oil alcohol) and interaction with active sites. This characteristic would increase the specific activity of the LOBE biocatalyst approximately five times concerning
Immobilization of pseudomonas fluorecens lipase in mesoporous materials to biodiesel production
(2017) Ferrero, Gabriel O.; Sánchez Faba, Edgar M.; Eimer, Griselda Alejandra
The aim of this work is to design a catalyst for biofuels production from renewable raw materials by means of the immobilization of an enzyme on nano-structured solid supports [1,2]. In fact, the main purpose is to immobilize the lipase of Pseudomonas fluorescens in the pure SBA-15 (Santa Barbara Amorphous) mesoporous material [3] and to compare their activity in the biodiesel production using vegetable oils, with that of the enzyme immobilized on materials SBA-15 modified with metals (Ca, Na, Fe, Cu, Al, K)[4]. The physicochemical properties of the synthesized mesoporous materials were determined by Small-angle X-ray scattering (SAXS), Transmission electron microscopy (TEM) and UV-visible. The enzyme was immobilized by physical adsorption, mixing each mesoporous material with an enzyme solution. The effective incorporation of the enzyme in the materials was confirmed determining the protein concentration in the soluble fraction after immobilization by the Bradford method. The optimal conditions of the biocatalyst activity were determined: oil / ethanol ratio, water percentage, amount of immobilized enzyme / mg of SBA-15 support, reaction time and activity of the biocatalyst respect to the metal impregnated in the solid used. Ca/SBA-15 material show the better activity as biocatalyst to biodiesel production using 400mg/g of lipase respect material, 1/4 oil/ethanol and 4 wt% of water respect oil. The transesterification reaction of triglycerides with ethanol for the production of biodiesel catalyzed by the LPF / SBA-15 / Ca biocatalyst has high batch yields, does not produce soap, uses low temperatures of 37 ° C and allows to separate the catalyst easily from the mixture.
Materiales mesoporosos impregnados con níquel: síntesis, caracterización y propiedades físico-químicas
(2016) Carraro, Paola; Ferrero, Gabriel O.; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda Alejandra
Silicatos mesoporosos ordenados (OMS) tales como MCM-41 y SBA-15 [1-3], están siendo estudiados debido a sus propiedades de alta área específica, gran volumen de poro, tamaño de poro uniforme y estabilidad térmica. Además, su arquitectura de poros los hace muy atractivos como huéspedes para el confinamiento y estabilización de nanopartículas de metal. Varias aplicaciones han sido propuestas en campos tan diversos como la petroquímica, catálisis, adsorción y separación, suministro controlado de medicamentos, almacenamiento de gases, compuestos orgánicos y energía. En este contexto, se prepararon catalizadores del tipo MCM-41 y SBA-15, los cuales fueron modificados con diferentes contenidos de níquel por el método de impregnación húmeda. La microestructura de los composites resultantes se caracterizó mediante difracción de rayos X (DRX), isotermas de adsorción desorción de N2, microscopia de transmisión electrónica (TEM), espectroscopia UV-vis de reflectancia difusa (UV-vis-DR) y microscopia electrónica de barrido (SEM). La regularidad estructural de los materiales sintetizados fue corroborada por DRX, isotermas de N2 e imágenes de TEM. Todos los materiales presentaron estructuras ordenadas con altas áreas superficiales y gran volumen de poro, sin embargo, se observó un leve deterioro estructural con la incorporación del metal. Se observó que las muestras tipo SBA-15 presentaron un mayor espesor de pared que las muestras tipo MCM-41, lo que los hace mucho más resistentes a condiciones drásticas, especialmente en presencia de agua, y con mayor potencial de aplicación. Por espectroscopia UV-Vis se infirió en la presencia de distintas especies de Ni. Se evaluó la influencia del método de síntesis, propiedades estructurales y texturales, y diferentes cargas de metal en las muestras, con el objetivo de mejorar la estructura de estos materiales para potenciales aplicaciones en muy diversos sectores tanto de la sociedad como de la industria.
Obtención de biodiesel utilizando NA/SBA-15 como catalizador sólido
(2017) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Eimer, Griselda Alejandra
Se sintetizó la matriz mesoporosa SBA-15 por el método sol-gel1,2. El tamiz molecular se modificó con sodio (Na) para proporcionarle propiedades básicas. La incorporación del metal se efectuó en distintas concentraciones (del 2,5 al 15% p/p referida a la masa de catalizador calcinado) mediante impregnación húmeda. El sólido obtenido se calcinó a 500°C en mufla durante 8 horas, con una rampa de calentamiento de 5°C/min. Los catalizadores resultantes se caracterizaron por: dispersión de rayos X a bajo ángulo (SAXS2), microscopía de barrido electrónico (SEM), microscopía de trasmisión electrónica (TEM), isotermas de adsorción - desorción de N2 para la determinación de área específica, volumen y distribución de tamaño de poros; desorción a temperatura programada de CO2 para determinar la basicidad de los sólidos impregnados y difracción de rayos X (XRD) para identificar la presencia de óxidos del metal. La actividad catalítica de los sólidos sintetizados se evaluó en la reacción de transesterificación de aceite de girasol con metanol absoluto para la producción de biodiesel. Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor discontinuo, bajo agitación vigorosa. La temperatura de reacción fue de 60°C. La relación molar metanol/aceite fue 14:1, y la carga de catalizador del 2% en base a la masa de aceite empleada. El tiempo de reacción fue de 5 horas. El seguimiento de las reacciones se hizo mediante cromatografía líquida de alta performance (HPLC), para determinar el porcentaje en masa de biodiesel obtenido, conversión de triglicéridos y rendimiento a producto deseado.
Obtención de biodiesel utilizando nano-catalizadores modificados con sodio y cerio
(2019) Sánchez Faba, Edgar M.; Carraro, Paola; Benzaquén, Tamara; Ferrero, Gabriel O.; Stobbia, Daniel; Dias, Joana; Eimer, Griselda Alejandra
En el presente trabajo, se estudió la síntesis de catalizadores sólidos de carácter ácido y básico, a base de cerio y sodio soportados sobre una sílice mesoporosa del tipo SBA 15, para la producción de biodiesel (FAME) mediante catálisis heterogénea. Inicialmente, los sólidos obtenidos se caracterizaron por dispersión y difracción de rayos X, microscopía de transmisión electrónica (TEM), espectrofotometría de infrarrojo con transformada de Fourier (FT-IR), método BET para determinar superficie específica, desorción a temperatura programada de CO2 y análisis FT-IR con desorción de piridina. Posteriormente, se evaluó su actividad catalítica en las siguientes condiciones de reacción: 10 % en masa de catalizador (referida a la masa de aceite), relación molar metanol/aceite 40:1, 60 °C, y 5 h de reacción. En dichas condiciones, tanto el soporte como el catalizador 20Ce/SBA-15 no fueron activos, mientras que se obtuvo un 97 % p/p de FAME con el catalizador 5Na/20Ce/SBA-15. Finalmente, se hizo un estudio de reutilización de dicho catalizador, obteniendo una alta actividad (más de 90 % p/p de biodiesel) en cuatro ciclos adicionales. Estos resultados demuestran que el catalizador sintetizado es promisorio para su aplicación a mayor escala.
Producción de biodiesel a partir de diferentes aceites utilizando un catalizador mesoporoso bimetálico
(2021) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Eimer, Griselda Alejandra
Con el fin de competir con la producción de biodiesel vía catálisis homogénea, que es el método más difundido y utilizado actualmente a nivel industrial, se desarrolló un catalizador sólido bimetálico con alta superficie expuesta, alta basicidad y reutilizable a lo largo de varios ciclos de reacción. El catalizador se preparó por el método de impregnación en húmedo dopando la sílice mesoporosa SBA-15 con un 5% en peso de sodio y un 20% en peso de cerio. Tras estudiar las propiedades texturales y fisicoquímicas de los materiales, la actividad del catalizador sintetizado fue evaluada en la transesterificación de diferentes aceites con metanol absoluto para producir biodiesel. Asimismo, se evaluó la reutilización del material en cuatro ciclos adicionales de reacción y la heterogeneidad de la misma se comprobó mediante la prueba de filtrado en caliente.
Producción de biodiesel empleando catalizadores sólidos nanoestructurados modificados con sodio
(2017) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Vaschetto, Eliana; Eimer, Griselda Alejandra
Se obtuvo el tamiz molecular mesoporoso SBA-15 por el método sol-gel, mediante una síntesis hidrotérmica convencional [1,2]. Este tamiz molecular posee una estructura con un sistema uniforme de poros del orden de los nanómetros (de 2 a 10 nm) que hace posible discriminar moléculas de acuerdo a su tamaño, permitiendo la difusión de sustratos y productos. Además ofrece la posibilidad de modificar químicamente su superficie con diferentes especies catalíticamente activas. Así, el soporte resultante se modificó con sodio (Na) para conferirle propiedades básicas. La incorporación del metal se realizó mediante impregnación húmeda no incipiente, en distintas concentraciones (del 2,5 al 15% p/p referida a la masa de catalizador calcinado), utilizando carbonato de sodio como fuente del metal. El sólido obtenido se calcinó a 500°C en mufla durante 8 horas, con una rampa de calentamiento de 15°C/min. Los materiales conseguidos se caracterizaron por: dispersión de rayos X a bajo ángulo (SAXS2), microscopía de barrido electrónico (SEM), microscopía de trasmisión electrónica (TEM), isotermas de adsorción - desorción de N2 para la determinación de área específica, volumen y distribución de tamaño de poros; desorción a temperatura programada de CO2 para determinar la basicidad de los sólidos impregnados y difracción de rayos X (XRD) para identificar la presencia de óxidos del metal. La actividad catalítica de los sólidos sintetizados se evaluó en la reacción de transesterificación de aceite de girasol con metanol absoluto para la producción de biodiesel. Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor discontinuo, bajo agitación vigorosa. La temperatura de reacción fue de 60°C. La relación molar metanol/aceite fue 14:1, y la carga de catalizador del 2% en base a la masa de aceite empleada. El tiempo de reacción fue de 5 horas en todos los casos. El seguimiento de las reacciones se hizo mediante cromatografía líquida de alta performance (HPLC), para determinar el porcentaje en masa de biodiesel obtenido, conversión de triglicéridos y rendimiento a producto deseado.
Producción de biodiesel utilizando biocatalizadores
(2016) Ferrero, Gabriel O.; Lucini, Agustín; Sánchez Faba, Edgar M.; Mendieta, Silvia; Argaraña, Carlos; Eimer, Griselda Alejandra
El objetivo general de este trabajo es desarrollar un biocatalizador para su aplicación en la producción de biocombustibles a partir de materias primas renovables mediante la inmovilización enzimática en soportes sólidos nano-estructurado [1,2]. Específicamente, el propósito principal es inmovilizar la enzima lipasa de Pseudomonas fluorescens en el material mesoporoso SBA-15 (Santa Barbara Amorphous) puro sintetizado mediante tratamiento hidrotérmico [3]. Comparando su actividad para la producción de biodiesel a partir de aceites vegetales con enzimas inmovilizadas en materiales SBA-15 modificados con metales (Ca, Na, Fe, Cu, Al, K) por el método de impregnación húmeda [4]. Las propiedades fisicoquímicas de los materiales mesoporosos sintetizados fueron determinadas por espectroscopia de dispersión de rayos X de ángulo reducido (SAXS), Microscopía de Transmisión Electrónica (TEM ) y UV-Visible. La enzima fue inmovilizada mezclando cada material mesoporosos con una solución enzimática en agitación para lograr la inmovilización por absorción física. La efectiva incorporación de la enzima en los materiales fue corroborada determinando la cantidad de proteína en la fracción soluble luego de la inmovilización por el método de Bradford. Se determinaron las condiciones óptimas para la actividad catalítica del biocatalizador: relación aceite/etanol, % de agua, cantidad de enzima inmovilizada/mg de material SBA-15, tiempo de reacción e influencia en la actividad del biocatalizador del metal en impregnado en el material.
Repensando el mañana: Producción de biocombustibles a partir de aceites usados y no comestibles
(2018) Ferrero, Gabriel O.; Sánchez Faba, Edgar M.; Bálsamo, Nancy; Eimer, Griselda Alejandra
Se estudió la esterificación y transesterificación de un residuo que se genera en la industria durante el proceso de preparación del aceite de soja, aceite de Jatropha (no comestible) y aceite de girasol usado en frituras y aceite de girasol comercial para la obtención de biodiesel. Utilizando para tal reacción un biocatalizador formado por la enzima lipasa de Pseudomonas fluorescens inmovilizada en el material SBA-15 cuya superficie fue modificada con calcio. Los experimentos se llevaron a cabo en un reactor en bach y en uno en continúo tomando muestras a diferentes tiempos y determinando la producción de biodiesel por medio de un HPLC. Además de poder utilizar aceites residuales o subvaluados sin ningún refinamiento previo, se utilizó etanol comercial al 96 % como co-sustrato para la producción de biodiesel. Esto resulta ventajoso debido a la posibilidad de obtener el etanol de un proceso fermentativo, lo cual favorece a un proceso sustentable. Con los cuatro tipos de aceite se logró una buena conversión utilizando el sistema en bach (entre un 70% a un 95% dependiendo del aceite utilizado), sin embargo el sistema en continuo debe ser puesto a punto para mejorar las conversiones (15%).
Sílica mesoporosa modificada con metales para degradar glifosato mediante oxidación húmeda con aire en condiciones atmosféricas
(2019) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Ferrero, Gabriel O.; Fernández, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Se prepararon catalizadores nanoestructurados tipo SBA modificados con hierro y cobalto. Los materiales se caracterizaron por: XRD, adsorción de N2 , TEM, ICP-OES y FTIR. Estos sólidos fueron evaluados en la reacción de degradación del glifosato a través de la oxidación catalítica con aire a presión atmosférica y temperatura ambiente. Los productos de reacción fueron analizados por cromatografía iónica e incluyeron: acetato, nitrato, nitrito e iones fosfato. También se estudió la estabilidad de los catalizadores y la posibilidad de reciclado. Se encontró que los iones Fe y Co pueden formar complejos con glifosato, aunque sólo el catalizador Fe-SBA(20) llevó a la fragmentación oxidativa del herbicida. El material Co-SBA(20) actuó como adsorbente leve del herbicida pero no fue activo para lograr su degradación. Se propone que el catalizador modificado con hierro puede formar un complejo de glifosato de Fe que fue observado por espectroscopia infrarroja. Este complejo fue capaz de activar el O2 alimentado a partir de un flujo de aire, generando un intermedio de oxohierro (V) que promovería la degradación del herbicida (en iones de cadena corta, menos tóxicos y más biodegradables) bajo condiciones de reacción ambiente.
Síntesis y modificación de la matriz mesoporosa SBA-15 para su aplicación en la transesterificación de aceites vegetales
(2016) Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Eimer, Griselda Alejandra
Se sintetizó el tamiz molecular mesoporoso SBA-15 por el método sol-gel. La matriz silícea se preparó mediante una síntesis hidrotérmica convencional [1,2]. Se utilizó tetraetoxisilano (TEOS) como fuente de silicio, solución de HCl para ajustar el pH del medio, y el co-polímero triblock Pluronic 123 como director de estructura. El sólido resultante se filtró, se lavó con agua destilada hasta pH neutro y se secó a 60°C. El surfactante se eliminó por calcinación en mufla a 500°C por 8 horas. El soporte resultante se modificó con metales de los Grupos I y II (Na, K, Ca) para conferirle propiedades básicas. La incorporación de los metales se realizó mediante impregnación húmeda, en una concentración del 10% p/p referida a la masa de catalizador calcinado. El soporte se mezcló con soluciones acuosas de la sal del metal correspondiente, removiéndose luego el agua haciendo uso de un evaporador rotatorio. El sólido obtenido se secó a 60°C y se calcinó a 500°C en mufla durante 8 horas. El material conseguido se caracterizó por dispersión de rayos X a bajo ángulo (SAXS2), microscopía de barrido electrónico (SEM), microscopía de trasmisión electrónica (TEM), desorción a temperatura programada de CO2 para determinar su basicidad, espectroscopia de emisión atómica por plasma acoplado inductivamente (ICP) para comprobar el contenido de los metales, isotermas de adsorción - desorción de N2 para la determinación de área específica, volumen y distribución de tamaño de poros.
Utilización de cáscara de arroz como fuente de sílice para la síntesis de materiales mesoporosos y su aplicación en la degradación de diferentes compuestos orgánicos
(2019) Carraro, Paola; Sánchez Faba, Edgar M.; Ferrero, Gabriel O.; Benzaquén, Tamara; Eimer, Griselda Alejandra
En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara de arroz como precursor de sílice. En una primera etapa, se evaluaron dos lavados previos de la cáscara de arroz, con agua y ácido nítrico, obteniéndose sílice de alta área superficial para el lavado con ácido. El material mesoporoso silíceo se sintetizó mediante el método de tratamiento hidrotérmico utilizando el silicato extraído de la cáscara como precursor de sílice y bromuro de cetiltrimetilamonio (CTAB) como plantilla. El soporte MCM-41 luego fue modificado con Fe por el método de impregnación húmeda para su utilización como catalizadores heterogéneos, en la degradación de diferentes compuestos orgánicos en medio acuoso, como herbicidas (atrazina), compuestos derivados de la industria del plástico (bisfenol A) y de la industria farmacéutica (paracetamol), aplicando la reacción foto-Fenton heterogénea (metal/H2O2/Radiación); y así alcanzar un sistema catalítico de mayor eficiencia.
Valorización de aceites de girasol y soja para la producción de biodiesel mediante catálisis heterogénea
(2018) Sánchez Faba, Edgar M.; Stobbia, Daniel.; Viera Fernández, M.; Ferrero, Gabriel O.; Eimer, Griselda Alejandra
Argentina es un jugador clave en el mercado internacional de los aceites vegetales (mayor exportador mundial de aceite soja). En un contexto mundial global la producción de aceites muestra un aumento sostenido que supera al consumo ocasionando un incremento de stock. Esta situación agravada por la desaceleración del consumo en India (principal comprador de aceite de soja argentino) y sus políticas proteccionistas, lleva a una tendencia a la baja en el precio internacional del aceite. Así, el agregado de valor en origen en lugar de exportar commodities, que integre el aceite crudo a la cadena de la industria mediante su transformación en biocombustible (Biodiesel) es una gran oportunidad para el desarrollo de nuestra economía. Córdoba es el 2° productor nacional de soja, pero su participación en el volumen industrializado es sólo del 5% y de continuar esta situación nuestros productores estarían perdiendo esta oportunidad. Siendo así Argentina uno de los mayores productores de oleaginosas del mundo, puede satisfacer ampliamente la demanda interna de aceites vegetales para alimentación y también como fuentes sustentables de energía. Los aceites comerciales tienen los contenidos más altos de triglicéridos y los valores de acidez y humedad más bajos debido al proceso de refinamiento necesario para cumplir con los estándares y su comercialización como alimentos. Sin embargo, el aceite de soja posee un porcentaje de ácidos grasos libres (FFA) superior al de girasol. En el presente trabajo, se empleó un catalizador sólido basado en óxido de sodio al 10% p/p soportado sobre SBA-15, para la transesterificación de (aceites comerciales de girasol y soja con metanol absoluto. En las condiciones de reacción preestablecidas (2% p/p de catalizador, relación molar metanol/aceite 14:1, 60 °C, y 5 h), se obtuvo ~85 y 77% p/p de biodiesel con los aceites comerciales de girasol y soja, respectivamente. Así, empleando el catalizador estudiado, se puede observar que el rendimiento de Biodisel y la conversión de aceite aumentan a medida que disminuye el índice de acidez de la materia prima.

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