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A more environmentally sustainable process to remove a wide range of endocrine disrupting chemicals from water
(2019) Benzaquén, Tamara; Carraro, Paola; Ochoa Rodríguez, Pablo; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda Alejandra
Mesoporous materials of the type MCM-41 were synthesized using rice husk as precursor of silica. The MCM-41 support was then modified with Fe by the wet impregnation method. The synthetized catalysts were used as heterogeneous catalysts, in the degradation of different endocrine disruptors in aqueous medium, as herbicides (atrazine), compounds derived from the plastic industry (bisphenol A) and the pharmaceutical industry (acetaminophen), applying the photo-Fenton heterogeneous reaction (Fe2+/H2O2/UV-Vis).Thus, a stable, effective and sustainable solid was obtained which, at pH close to neutral consumed low amounts of oxidant and provided an efficient catalytic process to degrade recalcitrant organic molecules. Consequently, the heterogeneous Fenton reaction presented in this work appears as a promising pre-treatment capable to improve the biodegradability of waste water from different industry
Active TiO2 under visible light, as a key material for photoremediation
(2019) Benzaquén, Tamara; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
TiO2 nanoparticles were obtained from a simple sol-gel method, which not involve the use of structure directing agents neither a high final calcination temperature. The solids were characterized by XRD, UV-Vis, N2 adsorption-desorption, and TEM. These materials were tested in photocatalytic degradation of two organic substrates: acid orange acid 7 (AO7) and paracetamol (PCT). LED lamps were used as sources of visible radiation. The parameters evaluated were the final calcination temperature as a post-synthesis treatment, and the presence of iron along carbon. A complete degradation of the two tested pollutants was achieved, using the catalysts modified with iron, carbon, and calcined only at 200 °C. In this way, it was possible to activate the synthetized mesoporous material with visible light, to be applied in an advanced oxidation process, as is heterogeneous photocatalysis.
Aplicación del proceso fenton en fase heterogénea para el tratamiento de aguas residuales de origen farmacológico utilizando silicatos SBA-15
(2018) Benzaquén, Tamara; Elías, Verónica; Cánepa, Analía Laura; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Silicatos del tipo SBA-15 fueron sintetizados utilizando diferentes fuentes de hierro, incorporando el metal directamente en el gel de síntesis. Se investigó la influencia de las fuentes de hierro sobre las especies metálicas desarrolladas en el soporte. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Partiendo de igual relación molar Si/Fe 20, se incorporó aproximadamente el mismo porcentaje en peso del metal en los sólidos. El análisis de UV-Vis RD y TPR mostró que el porcentaje relativo de las especies metálicas desarrolladas en los materiales fueron diferentes según la fuente de hierro usada. Los materiales sintetizados se evaluaron con el proceso de Fenton en fase heterogénea aplicado a la degradación de soluciones acuosas de un fármaco comercial, el paracetamol. Dependiendo de la dispersión y del tamaño de las diferentes especies de hierro, los nanocompuestos mostraron diferentes comportamientos catalíticos. Los resultados mostraron que el catalizador sintetizado con sulfato férrico presentó la mejor actividad en la degradación de paracetamol (98% en 120 minutos de reacción). La alta actividad de este material se pudo adjudicar a iones Fe3+ presente en nanoclusters superficiales fuertemente anclados en el soporte. Utilizando este catalizador sintetizado con sulfato férrico, se determinó la influencia del pH y la concentración inicial del catalizador en el proceso de degradación del contaminante. La máxima degradación del contaminante (87% en 120 minutos de reacción) se obtuvo para un pH=4 y una concentración inicial de catalizador de 1 g L-1. Además, bajo estas condiciones se logró una reducción apreciable de la lixiviación de las especies de hierro del catalizador.
Desarrollo de catalizadores mesoporosos impregnados con Fe para degradar glifosato en medios acuosos bajo condiciones ambientales
(2021) Vaschetto, Eliana; Ochoa Rodríguez, Pablo; Stobbia, Daniel; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
Catalizadores nanoestructurados impregnados con diferentes contenidos de hierro se desarrollaron y sintetizaron para degradar soluciones acuosas de glifosato en condiciones de reacción extremadamente suaves: presión atmosférica y temperatura ambiente. Estos sólidos se caracterizaron por XRD, fisisorción de N2, UVvis-DR y XPS. Como resultado de estas síntesis, se obtuvieron estructuras mesoporosas regulares típicas de los sólidos SBA 15 y se pudo ajustar la especiación de Fe variando la carga nominal del metal. Los catalizadores fueron evaluados en la reacción de degradación-fragmentación de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica con aire, logrando niveles de degradación del herbicida del orden del 80%. Se propuso un camino de reacción basado en la formación de un intermediario oxo-hierro (V) altamente reactivo a partir del complejo Fe-glifosato. De esta manera, se presenta una interesante tecnología con menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad para la remediación de aguas contaminadas con glifosato.
Dióxido de titanio autodopado, obtenido a partir de una ruta simple de síntesis, fotoactivo bajo luz visible
(2019) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Nanopartículas de TiO2 fueron obtenidas a partir un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados fueron caracterizados mediante DRX, espectrofotometría UV-Vis, adsorción-desorción con nitrógeno, y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina constituida únicamente por anatasa. Dado que no fue empleado un agente plantilla durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con elevadas temperaturas. No obstante, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación en la performance fotocatalítica de los materiales, en términos de la degradación del ácido naranja 7 (AO7) en solución acuosa bajo luz visible LED. Se demostró que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca autodopado con especies de carbono, las cuales provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y serían las responsables de la absorción hacia longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, pudo determinarse que a 200 °C mejora la actividad fotocatalítica, dado que logra retardarse la recombinación electrón/hueco positivo y más carbono ingresa a la matriz. De esta manera, fueron precisadas las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso susceptible de ser activado bajo luz visible.
Dióxido de titanio mesoporoso como fotocatalizador en el tratamiento de aguas contaminadas
(2018) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
En el marco de la búsqueda de tecnologías alternativas que permitan tratar aguas contaminadas con compuestos orgánicos recalcitrantes, surgen los Procesos Avanzados de Oxidación como solución prometedora. El fundamento de la técnica es lograr generar en el medio acuoso especies radicalarias de alto poder oxidante, que ataquen a las sustancias contaminantes, a partir de la excitación con energía de un semiconductor [1]. En este sentido fueron sintetizados materiales de TiO2 para ser empleados en reacciones de degradación fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes provenientes de la industria textil. La síntesis siguió el método sol-gel en condiciones ácidas y con tratamiento hidrotérmico a 85°C, usando butóxido de titanio como fuente del metal, y Pluronic P123 como agente director de estructura. Los materiales fueron caracterizados a través de difracción de rayos X, adsorción-desorción con nitrógeno, espectrometría UV-Vis, TEM y SEM. Los catalizadores resultaron ser mesoporosos, tener una estructura cristalina compuesta solamente por anatasa, y presentar un área específica de 97 m2/g (superior al TiO2 comercial) con 7nm de tamaño de poro. Se puede observar un arreglo uniforme y definido de poros, con partículas visiblemente esféricas. Para las reacciones, se utilizó un reactor tubular de vidrio batch, aireado y refrigerado, irradiado desde sus laterales por cuatro lámparas UV-Vis de 20 W cada una. Al cabo de cinco horas del ensayo se logró una degradación completa (100%) del AO7, alcanzando un 90% de mineralización.
Dióxido de titanio mesoporoso modificado, como fotocatalizador activo bajo luz visible en la remoción de ibuprofeno de matrices acuosas
(2021) Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
Se sintetizaron nanopartículas de dióxido de titanio mesoporosas autodopadas con carbono empleando un método de síntesis amigable con el medio. Los materiales fueron caracterizados con distintas técnicas, entre ellas estudios de profundidad de los sólidos mediante XPS. Éstos, permitieron dilucidar avances sobre la naturaleza de las especies de carbono responsables de la fotosensibilidad de los materiales, pudiendo distinguir entre el carbono superficial y el carbono que forma parte de la matriz de titania. Se estudió el efecto de la calcinación en términos de la respuesta de los sólidos a luz visible LED, para degradar ibuprofeno (IBU) en soluciones acuosas. La mayor degradación se alcanzó empleando el fotocatalizador autodopado con carbono y tratado a 200 °C. Se propuso que la generación de nuevos estados electrónicos, responsables de reducir la banda prohibida del TiO2, debido a la presencia de carbono en distintos sitios en la red, es la responsable de este comportamiento.
Efecto de la atmósfera de calcinación en la modificación de SBA-15 con nitrato férrico por impregnación húmeda
(2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Eimer, Griselda Alejandra
En este trabajo se modificaron materiales SBA-15 con hierro por un método sencillo y económico conocido como impregnación húmeda, haciendo énfasis en las condiciones de calcinación. Se observó que este paso final es especialmente influyente en las nanoespecies formadas dentro de los mesocanales y sobre la superficie externa. La estructura regular de estos materiales fue verificada por DRX a bajo ángulo, TEM e isotermas de adsorción de N2 mientras que las nanoespecies de hierro formadas se analizaron por UV-Vis RD y TPR. Los primeros resultados indicarían que tanto el tamaño como la estructura cristalina se ven modificados y por ende sus propiedades catalíticas, adsorbentes y magnéticas deberán ser estudiadas.
Estudio de la estabilidad de las especies de hierro en tamices mesoporosos SBA-15 desarrollados para su aplicación en procesos avanzados de oxidación
(2016) Elías, Verónica; Vaschetto, Eliana; Ochoa Rodríguez, Pablo; Pecchi, Gina; Huck-Iriarte, Cristián; Andrini, Leandro; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Silicatos Fe/SBA-15 se sintetizaron por el método de impregnación húmeda. Se evaluó la influencia de dos solventes (agua y etanol) y de dos temperaturas de calcinación (350 y 500 °C). Los sólidos se caracterizaron por difracción de rayos X a alto ángulo, dispersión de rayos X a bajo ángulo, adsorción/desorción de N2, microscopia de barrido electrónico con análisis de EDS y espectroscopia de UV-Vis con reflectancia difusa. Se determinó que la temperatura de calcinación no tuvo una marcada influencia en las especies de hierro formadas en los soportes silíceos y que el solvente influyó notablemente en el tamaño de las mismas. Al utilizar etanol, las especies de óxido de hierro de menor tamaño, resultaron mayormente dispersas en el interior de los canales. Para determinar la posibilidad de uso de los sólidos en procesos Fenton heterogéneos aplicados a la degradación de contaminantes orgánicos en agua, se estudió la resistencia al lixiviado de las especies de hierro depositadas en la matriz SBA-15 en función del pH de las soluciones (2,8; 3,5; 5,0). Los sólidos fueron notablemente estables a pH de 3,5 o superior, por lo que serían aptos para su futuro uso como catalizadores, siempre que las soluciones tengan una acidez media.
Estudio de la modificación, con hierro, del dióxido de titanio mesoporoso para ser aplicado en la degradación acuosa del ácido naranja 7
(2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Se llevó a cabo la síntesis de dióxido de titanio (TiO2) mesoporoso siguiendo el método sol gel. Posteriormente, el material fue modificado con distintas cargas de hierro, a través del método de impregnación húmeda. Todos los sólidos fueron puestos a prueba en la degradación acuosa fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes de la industria textil. El tipo de tecnología empleado responde a los Procesos Avanzados de Oxidación. Los materiales fueron caracterizados mediante las técnicas de difracción de rayos X (DRX), adsorción – desorción con nitrógeno, y espectrofotometría UV-Vis. Los resultados permitieron corroborar que la matriz sintetizada presenta naturaleza mesoporosa, que la estructura cristalina está compuesta por la fase anatasa, y que a medida que aumenta la carga de hierro sobre la matriz, es mayor el desplazamiento de absorción hacia longitudes de onda cercanas al rango visible del espectro electromagnético. El material más activo resultó ser aquél impregnado con 0,1%P/P de hierro. Con el mismo, bajo radiación visible, se logró alcanzar una degradación y mineralización del contaminante, del orden del 54% y 34% respectivamente.
FE/SBA-15 mesoporous materials as photo-fenton catalyst for azo-dyes degradation
(2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
The photo-Fenton processes are included in the Advanced Oxidation Processes (AOPs) which are efficient for the treatment of waste water affected by organic pollutants. This process involves the use of Fe ions as catalyst to activate hydrogen peroxide (H2O2) decomposition in order to generate hydroxyl radicals (OH*) which are able to degrade organic molecules in aquatic systems under ambient conditions [1]. The Fe salts often used as the metal source are soluble in water, and the Fenton process is usually in homogeneous phase. Nevertheless, this process has the inconvenient of the low operation pH (3) and the difficulty for the recovery of Fe from the generated sludge that need further treatments. Then, the immobilization of Fe species on solids supports result as an attractive option to developed Fenton catalysts in heterogeneous phase. In this sense, materials with porous structures as SBA-15 silicates have attracted increasing interests as supports due to their high specific surface and pore volume [2]. In this work the SBA-15 support was modified with Fe by a simple method (wet impregnation) using a solution of Fe(NO3) 3.9H2O in ethanol. After eliminate the solvent in a rotary evaporator the solid was calcined a 350 oC for 3 h. The metal concentration for the impregnating solution was chose in order to reach an Fe load of 2.5 % wt. The solid was test as catalyst for the Acid Orange 7 (AO7) degradation under UV-vis radiation and using a stoichiometric concentration of H2O2. Under the pH of operation (3.5) it was not observed a considerable Fe lixiviation, confirming that the process is under heterogeneous phase. An almost total AO7 and H2O2 degradation was observed after 5 h of radiation. For its part, a high mineralization was also observed (81 %) which indicate the efficiency for the tested catalyst. From the solid characterization by XRD, UV-Vis DR, N2 physisorption and TPR, it was found that the high surface of the regular structured SBA-15 support was just slightly modified by the Fe presence, and a high dispersion of the metal was allowed. Thus, it could be concluded that the high dispersed Fe ions anchored in the SBA-15 surface are responsible for the activity and stability of the catalyst. Then, the catalyst was recovered from the aqueous medium an evaluated in a second catalytic cycle, reaching the same mineralization percentage. This result was other evidence of the high catalyst stability confirming that the process is in heterogeneous phase. Finally, this active catalytic reactivity for the synthetized solid, in addition with the observed stability, provide a great advantage for the proposed photo-Fenton process using a heterogeneous catalyst over the classic homogeneous Fenton process.
Ibuprofen degradation under led visible light, using self doped carbon mesoporous TiO2
(2020) Ochoa Rodríguez, Pablo; Maffei, María de los Ángeles; Escalante, Candelaria; Benzaquén, Tamara; Eluani, Sebastián; Cuello, Natalia; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
Nanopartículas de TiO2 se obtuvieron de un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados se caracterizaron por XRD, espectroscopía UV-Vis DR, adsorción-desorción con N2 y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina que consiste en anatasa pura. Como no se usó un agente molde durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con altas temperaturas. Sin embargo, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación sobre el rendimiento fotocatalítico de los materiales, en términos de la degradación del ibuprofeno (IBF) en solución acuosa bajo luz LED visible. Se confirmó que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca auto-dopado con especies de carbono, que provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y sería responsable de la absorción hacia las longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, podría determinarse que a 200 ° C mejora la actividad fotocatalítica, ya que la recombinación positiva electrón / agujero se retrasa y entra más carbono en la matriz. De esta manera, se especificaron las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso capaz de ser activado bajo luz visible.
Influencia del contenido de Fe en la actividad catalítica de silicatos mesoporosos SBA-15 aplicados a procesos foto-Fenton para la degradación de colorantes azoicos
(2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Se sintetizaron silicatos mesoporosos con estructura SBA-15 modificados con Fe por un método postsíntesis simple y rápido. La regularidad estructural se determinó por DRX a bajo ángulo y por fisisorción de N2. Las técnicas de UV-Vis RD y TPR fueron utilizadas para analizar las diferentes especies de Fe desarrolladas en función de la carga metálica depositada. Todos los materiales se evaluaron en la degradación del colorante azoico (AO7) por un proceso foto-Fenton bajo radiación UV-Vis y utilizando H2O2. Se encontró que a pH de 3,5 los materiales fueron estables al lixiviado del metal y todos alcanzaron elevadas degradaciones de AO7 y de H2O2. No obstante, un incremento en la carga del metal desde 1 al 2,5 %p/p provocó un marcado aumento en la mineralización, en tanto que esto no se observó para cargas mayores (5 y 10 % p/p). Esto permitió inferir que las especies aisladas de Fe serían las activas en el proceso y se desarrollan en lo materiales para cargas de hasta 2,5 %p/p. Mayores cargas provocan la segregación de estas especies aisladas desde el interior de los canales hacia la superficie externa generando nanopartículas de óxidos de mayor tamaño que son menos eficientes catalíticamente.
Materiales mesoporosos SBA-15 modificados con hierro para la degradación de residuos farmacológicos presentes en aguas residuales
(2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
farmacéuticos pueden encontrarse en efluentes acuosos causando efectos adversos sobre los organismos vivos presentes, razón por la que son considerados contaminantes ambientales. Particularmente, se han encontrado en el medioambiente concentraciones de hasta 200 ppm de Ibuprofeno (IBU), un antiinflamatorio no-esteroideo de elevado consumo. La parcial degradación de esta sustancia por oxidación biológica resulta en una serie de subproductos que producen un elevado riesgo ecológico. Buenos resultados en la remoción de este tipo de sustancias se han alcanzado al aplicar los llamados “Procesos Avanzados de Oxidación” (PAOs). Dentro de éstos, los procesos foto-Fenton involucran la presencia y reactividad de especies altamente oxidantes (OH)* que se generan de la reacción entre el hierro y un oxidante inocuo como es el peróxido de hidrógeno, dando lugar a un incremento en la biodegradabilidad de los efluentes tratados. No obstante, los procesos homogéneos traen aparejados los inconvenientes de tener que aplicar operaciones con costos adicionales para remover el hierro disuelto. En este trabajo se sintetizaron silicatos con estructura SBA-15 modificados con hierro mediante incorporación de nitrato férrico en el gel de síntesis (Fe-SBA-15(20)). Luego, el catalizador se impregnó con Ti, para evaluar el efecto de incorporar un segundo metal sobre la actividad y estabilidad del catalizador (TiO2/Fe-SBA-15(20)). Los sólidos (1 g/L) se evaluaron en la degradación foto-Fenton de IBU (concentración inicial 20 ppm) utilizando radiación UV-Vis y peróxido de hidrógeno como oxidante (concentración inicial 76 ppm). El pH del medio (500 mL) se ajustó a 3.5 para incrementar la eficiencia del proceso. Luego de 5 h de reacción se alcanzaron conversiones de IBU del 44 % y del 77 % cuando se evaluaron los sólidos Fe-SBA-15(20) y TiO2/Fe-SBA-15(20), respectivamente. Esto indicaría que en presencia de Ti la actividad adicional observada podría deberse al proceso fotocatalítico. Se evaluó el lixiviado del metal hacia el medio de reacción, determinando la concentración de hierro por el método colorimétrico. No se encontraron concentraciones apreciables del mismo lo que dio lugar a descartar un aporte significativo del proceso homogéneo en los resultados observados.
Método simple de síntesis de dióxido de titanio modificado para ser empleado en procesos de remediación ambiental
(2018) Ochoa Rodríguez, Pablo; Benzaquén, Tamara; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
Con el propósito de aplicar Procesos Avanzados de Oxidación en el tratamiento de contaminantes orgánicos en agua, se sintetizaron materiales nano-estructurados de dióxido de titanio (TiO2) para ser utilizados como fotocatalizadores. Se estudiaron dos métodos de síntesis, bajo los cuales se obtuvieron dos sólidos de titania: MT1 y MT2. En el segundo método se prescindió del agente director de estructura y de la calcinación final. Ambos materiales fueron evaluados en los ensayos de degradación del ácido naranja 7. Los estudios de caracterización demostraron que los sólidos son mesoporosos, y constituidos completamente por una estructura cristalina interna de anatasa. Los análisis mediante espectrofotometría UV-Vis permitieron visualizar que MT2 absorbe a longitudes de onda mayores a 400 nm. Al cabo de cinco horas de reacción bajo luz visible, este sólido permitió alcanzar una degradación del contaminante del orden del 96%. En tanto, que con MT1 se obtuvo un 27%. La mejora en la actividad catalítica de MT2 respecto a MT1 se atribuye a la presencia de especies fotosensibilizadoras de carbono en el sólido, producto de no aplicar el paso de calcinación a 450°C. El nivel de mineralización del contaminante fue del orden del 30% con MT2, superando el 11% obtenido con MT1.
Nanopartículas magnéticas recubiertas por ácido poliacrílico útiles como catalizadores en procesos foto-Fenton
(2019) Sánchez, Laura; Actis, Daniel; Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Lasalle, Verónica; Mendoza Zelis, Pedro; Álvarez, Vera; Eimer, Griselda Alejandra
En la actualidad, una de las principales problemáticas que sufre la humanidad es la falta de recursos hídricos, muchas veces asociada a la contaminación de los mismos ya sea por la actividad industrial, agrícola, o el propio crecimiento demográfico. En la bibliografía se encuentran descriptas una gran cantidad de técnicas para revertir su contaminación, incluyendo tratamientos físicos, químicos y biológicos. Muchos de los procedimientos comúnmente empleados para remediar aguas presentan problemas técnicos y son costosos, por lo cual persiste la necesidad de desarrollar tecnologías alternativas de mayor eficiencia y menor costo. Recientemente se ha incrementado el uso de nanopartículas magnéticas (MNPs) en tecnología e ingeniería asociadas a remediación y tratamiento de aguas. En el presente trabajo se desarrollaron y caracterizaron MNPs basadas en óxidos de hierro recubiertas de ácido poliacrílico (PAA) para ser empleadas como agentes catalíticos en procesos de degradación tipo Foto-Fenton.
Remediación ambiental utilizando dióxido de titanio modificado, como fotocatalizador activo bajo luz visible
(2019) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Nanopartículas de TiO2 fueron sintetizadas empleando el método sol-gel sin usar un agente plantilla. Este método posibilitó evitar elevadas temperaturas de calcinación final. Prescindir de esta etapa conlleva que el sólido retenga trazas de carbono, provenientes de la misma fuente de titanio, capaces de ejercer un efecto fotosensibilizador que permite que luego absorba radiación de mayores longitudes de onda. Los materiales fueron evaluados en procesos de oxidación avanzada que utilizan luz visible, proveniente de módulos LED, particularmente en procesos fotocatalíticos heterogéneos aplicados en la degradación del colorante Ácido Naranja 7 (AO7). Se encontró que la presencia de las especies carbonosas fue un factor ventajoso. En este sentido, cuando este material se calcinó a 400°C se perdió todo el carbono presente, y la actividad del material disminuyó notablemente. Para estudiar el efecto de la presencia tanto de hierro como de carbono en la matriz de titania, fueron sintetizados los mismos materiales modificados con dicho metal. Los resultados de la caracterización confirmaron la mesoporosidad de los sólidos y la presencia de la fase anatasa. Pudo observarse que con el catalizador tratado a 200°C, y dopado con hierro y carbono, la degradación alcanzada fue la máxima observada (97%). Esto pudo atribuirse a la mayor difusión del carbono hacia la matriz, que junto a la presencia del hierro resultan en la marcada reducción del band gap del material. Por su parte, la calcinación a 400ºC promueve la expulsión del no metal, observándose la pérdida de actividad del material por la ausencia de este elemento.
Silicatos mesoporosos SBA-15 modificados con Fe como catalizadores para la degradación de fármacos mediante proceso fenton heterogéneo
(2018) Elías, Verónica; Benzaquén, Tamara; Cánepa, Analía Laura; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Se investigó la influencia de diferentes fuentes de hierro sobre las especies metálicas desarrolladas en soportes del tipo SBA-15. Los silicatos fueron sintetizados incorporando el metal directamente en el gel de síntesis. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Todos los sólidos mostraron contenidos similares de Fe aunque el análisis de UV-Vis RD y TPR mostró que el porcentaje relativo las especies metálicas desarrolladas en los materiales fueron diferentes según el precursor de hierro usada. El catalizador sintetizado con sulfato férrico presentó una mejor actividad en la degradación del paracetamol, adjudicada a la presencia de iones Fe3+ aislados y fuertemente anclados con los O de la estructura. Así, los iones del metal en estas especies interactúan con el H2O2 iniciando las reacciones de formación de especies radicalarias responsables de la degradación del fármaco.
Silicatos mesoporosos tipo sba-15 modificados con hierro como catalizadores para procesos avanzados de oxidación heterogéneos
(2016) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Se sintetizaron tamices moleculares con estructura SBA-15 modificados con Fe por los métodos de incorporación directa (ID) y de impregnación húmeda (IH). Los sólidos se caracterizaron por DRX a bajo y alto ángulo, espectroscopia de UV-Vis RD, fisisorción de N2, reducción a temperatura programada (TPR) y micrografías de SEM-EDS. Los sólidos fueron evaluados como catalizadores en procesos foto-Fenton utilizando H2O2 y radiación UV-Vis. Se utilizó el colorante azoico Ácido Naranja 7 (AO7) como molécula modelo para estudiar la eficiencia del proceso de degradación propuesto. Con el objetivo de mejorar la eficiencia catalítica y disminuir el lixiviado de las especies de Fe, los catalizadores fueron además modificados por IH con especies de Ti. Se alcanzó una buena degradación del colorante sin modificar el pH del medio y se disminuyó el lixiviado del metal dando indicios que los catalizadores podrán ser reutilizados por varios ciclos catalíticos.
Silicatos SBA-15 modificados con Hierro como catalizadores para procesos foto-Fenton aplicados a la degradación de contaminantes orgánicos
(2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
Con el objetivo de resolver la problemática de la contaminación de los recursos hídricos como consecuencia de la actividad industrial, diversos Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) han ido desarrollándose a lo largo de los años. Entre estos, los llamados procesos foto-Fenton han sido aplicados con éxito en la degradación de sustancias químicas que alcanzan los cursos de agua y persisten en ellos por ser no-biodegradables y tóxicas para los microorganismos. Particularmente, los procesos foto-Fenton se basan en la reacción redox entre el Fe y el H2O2 que en presencia de radiación mejoran su rendimiento en la producción de OH* que oxidan la materia orgánica. En este trabajo se presenta la síntesis de silicatos mesoporosos con estructura SBA-15 de elevada superficie específica modificados con hierro para ser utilizados como catalizadores heterogéneos en la degradación de compuestos aromáticos presentes en agua. Los sólidos se sintetizaron por incorporación directa de la fuente de hierro en el gel de síntesis del silicato. Los materiales se evaluaron en la degradación del colorante azoico, Ácido Naranja 7 (AO7). Aplicando radiación UV-visible y una concentración estequiometria de oxidante, sin modificar el pH del medio (~5), se alcanzó una degradación de AO7 del 50 %, pero no se observó mineralización. Como los procesos Fenton son más efectivos a bajo pH, se hicieron pruebas ajustando el pH del medio de reacción a 3,5. En este caso se alcanzó una total degradación del colorante y una mineralización del 60 %. Se midió la presencia de hierro en el medio acuoso luego de aplicar el proceso de degradación debido a que la acidez de la solución puede afectar la vida útil del catalizador produciendo el lixiviado de las especies metálicas. La presencia de hierro se determinó por colorimetría utilizando fenantrolina como agente complejante. No se encontró una concentración de hierro apreciable, por lo que pudo descartarse que la actividad observada fuera consecuencia del proceso Fenton homogéneo. Finalmente, de la caracterización de los sólidos se determinó que la actividad de los mismos se debe a las especies de óxido, probablemente Fe2O3, altamente dispersas sobre la superficie de la estructura SBA-15.

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