Facultad Regional Córdoba

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Author: search.filters.author.Casuscelli, SandraSubject: search.filters.subject.Materiales mesoporosos

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    Síntesis de materiales mesoporosos con fuerza ácida variable. Evaluación catalítica para la obtención del precursor del Nylon 6
    (2017) Vaschetto, Eliana; Herrero, Eduardo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Se sintetizaron nanomateriales MCM-41 “vía convencional” con Aluminio y Boro mediante incorporación directa del heteroátomo en el gel inicial. Se lograron estructuras del tipo Al-MCM-41 y B-MCM-41, con arreglo hexagonal de canales altamente ordenado, elevados valores de área específica y alta regularidad estructural evidenciada por DRX y TEM. El procedimiento de síntesis empleado permitió la incorporación del heteroátomo en la red que condujo a la formación de silanoles nido en sitios de defectos estructurales, evidenciada por IR-TF. Estudios de adsorción-desorción de piridina seguidos por IR-TF manifestaron una acidez de Brønsted muy débil para el caso de los materiales con Al y moderada para los materiales con B, asociada a estos silanoles nido. Se sintetizaron también materiales mesoporosos “vía precursores zeolíticos”, demostrándose que la presencia de dominios zeolíticos origina una mayor fuerza ácida. Se compararon las propiedades estructurales y la naturaleza, origen, proporción y fuerza de los sitios ácidos generados en las estructuras sintetizadas. Se evaluaron catalíticamente estos materiales en la Reacción de reordenamiento de Beckmann en fase vapor para la obtención de e-Caprolactama (monómero del nylon 6) a partir de ciclohexanona oxima, presentando mayor selectividad al producto deseado los materiales con acidez de Brønsted débil.
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    Análisis de la naturaleza, proporción y fuerza ácida de materiales mesoporosos. Evaluación catalítica
    (2018) Vaschetto, Eliana; Gómez, Candelaria; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Dentro de la nanotecnología se encuentran los materiales mesoporosos que presentan la capacidad de ensamblar y organizar componentes inorgánicos y orgánicos en un material único. Estos materiales son potenciales candidatos para una gran variedad de aplicaciones, particularmente, el arreglo hexagonal MCM-41 ofrece oportunidades para ser usados como “estructuras soportes” permitiendo la preparación de nuevos materiales. Así, en este trabajo, se sintetizaron nanocatalizadores MCM-41 “vía convencional” con Aluminio y Boro. Se logró la incorporación del heteroátomo en la red que condujo a la formación de silanoles nido. Estudios manifestaron una acidez de Brønsted muy débil para el caso de los materiales con Al y moderada para los materiales con B. Se sintetizaron también materiales mesoporosos “vía precursores zeolíticos”, demostrándose que la presencia de dominios zeolíticos origina una mayor fuerza ácida. Se compararon las propiedades estructurales y la naturaleza, proporción y fuerza de los sitios ácidos. Se evaluaron estos materiales en la Reacción de Beckmann y se encontró que sólidos con gran proporción de sitios ácidos y acidez de Brønsted débil producen una alta selectividad a Caprolactama y materiales con sitios de acidez fuerte provocan una mayor conversión de ciclohexanona oxiama y gran variedad de productos. De este modo, fue posible generar catalizadores con sitios activos en un cierto rango de fuerza ácida para obtener diferentes productos de interés.
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    Nanomateriales mesoporosos para la degradación de glifosato en agua mediante oxidación húmeda con aire
    (2018) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Carraro, Paola; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    En las últimas décadas, la contaminación de los recursos hídricos ha crecido principalmente por el tratamiento inadecuado de residuos industriales y uso excesivo de agroquímicos [1]. En Argentina, los herbicidas constituyen el 64 % del mercado total de agroquímicos. El glifosato (herbicida de amplio espectro) posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión en aguas subterráneas generando así una severa contaminación. En este contexto, los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos [2], pero en la mayoría de los trabajos se informan presiones y temperaturas elevadas [3]. En este contexto, nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, se plantea la utilización de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas con glifosato mediante el “proceso de oxidación húmeda catalítica con aire”. Los materiales fueron evaluados catalíticamente a “temperatura y presión ambiente”. Las muestras de reacción fueron analizadas por cromatografía iónica. Los resultados obtenidos fueron una degradación de glifosato del orden del 80%, obteniéndose iones fosfatos, nitratos y nitritos cuando se utilizó el material con Fe. Cuando se evaluaron los materiales con B y Al, no se produjo degradación de glifosato. Se demostró así que mediante el uso de catalizadores sólidos efectivos como lo es el material sustituido con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves (T y P ambiente) se puede, mediante un proceso de degradación de glifosato, lograr un menor impacto ambiental, menores costos operativos y mayor sustentabilidad.