Facultad Regional Córdoba
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Item Magnetic behavior of Mg-Al-Zn-Fe mixed oxides from precursors layered double hydroxide(2012) Oliva, Marcos; Heredia, Angélica; Zandalazini, Carlos L.; Crivello, Monica Elise; Corchero, E.Mixed oxides of Mg–Al–Zn–Fe were obtained by calcination of layered double hydroxides (LDH) prepared by coprecipitation reaction with hydrothermal treatment. The structural characterization of precursors and oxides was carried out by X rays diffraction, showing increases of ZnO phase with the increase of the zinc content. Magnetic behavior was studied by vibrating sample magnetometer (VSM) and by a superconducting quantum interference device (SQUID) showing both paramagnetic and super paramagnetic behavior depending on both particles size and composition.Item Synthesis, characterization and magnetic behavior of Mg-Fe- Al mixed oxides based on layered double hydroxide(2013) Heredia, Angélica; Oliva, Marcos; Agú, Ulises Ariel; Zandalazini, Carlos L.; Marchetti, Sergio G.; Herrero, Eduardo; Crivello, Mónica ElsieIn the present work, Mg–Al–Fe layered double hydroxides were prepared by coprecipitation reaction with hydrothermal treatment. The characterization of precursors and their corresponding calcinated products (mixed oxides) were carried out by X ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), termogravimetric analysis and differential scanning calorimetry, diffuse reflectance UV–vis spectroscopy, specific surface area, Mössbauaer and magnetic properties. The Fe3+ species were observed in tetrahedrally and octahedrally coordination in brucite layered. The XPS analysis shows that the Fe3+ ions can be found in two coordination environments (tetrahedral and octahedral) as mixed oxides, and as spinel-structure. Oxides show a decrease in the specific surface areas when the iron loading is increased. The magnetic and Mössbauaer response show that MgAlFe mixed oxides are different behaviours such as different population ratios of ferromagnetic, weak-ferromagnetic, paramagnetic and superparamagnetic phases. The better crystallization of spinel structure with increased temperature is correlated with the improved magnetic properties.Item Rehidratación de óxidos mixtos de MgAl en solución de nitrato(2013) Heredia, Angélica; Oliva, Marcos; Agu, Ulises Ariel; Roldán, Constanza; Ullan, María Luz; Cipriani, Marcial; Herrero, Eduardo R.; Crivello, Mónica ElsieLa fórmula general de las Hidrotalcita (HT) puede ser descrita como Mg1-x Alx (OH)2]x+ [CO3 2- x/2 mH2O]x-. La descomposición térmica de las HT se produce a temperaturas superiores a los 450 °C, formándose óxidos mixtos de MgAl de gran área superficial. Éstos en contacto con agua reconstruyen la estructura laminar, esta propiedad se llama efecto memoria la cual es muy utilizada para el tratamiento de aguas contaminadas. Las HT se sintetizaron por coprecipitación variando la relación de Mg/Al entre 2 y 4. Los óxidos recuperaron la estructura hidrotalcita luego del contacto con solución de nitratos independientemente de la relación de Mg/Al empleada. La mayor eliminación de nitratos se logró con la muestra de relación Mg/Al = 2 de mayor área superficial y estabilidad térmica.Item Valoración sustentable de glicerol a monoglicéridos mediante catálisis heterogénea(2014) Bálsamo, Nancy Florentina; Oliva, Marcos; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLos biocombustibles son soluciones renovables para reemplazar las contaminantes reservas de combustibles fósiles. Sin embargo, se generan grandes excedentes de glicerol, subproducto del biodiesel. El glicerol se utiliza en cosméticos, alimentos y productos farmacéuticos. Los catalizadores heterogéneos tienen bajo costo y minimizan los problemas ambientales y de proceso generados por los catalizadores homogéneos. En este trabajo se estudian los óxidos metálicos mixtos como catalizadores en la reacción de transesterificación. Para aumentar la propiedad básica del óxido de Mg-Al se incorporó un tercer metal (Ca o Ba). Los Óxidos metálicos mixtos obtenidos por descomposición térmica de Hidróxidos dobles laminares se estudiaron en la transesterificación de estearato de metilo con glicerol para la producción de monoglicéridos. Los resultados catalíticos mostraron que la conversión y la selectividad a monoglicérido aumentaron junto con la densidad de sitios básicos. El óxido con Ba incorporado por impregnación mostró la mayor densidad de sitios básicos medios y el mejor rendimiento catalítico.Item Nanoarcillas magnéticas para ser utilizados en la degradación del colorante ácido naranja 7(2017) Crivello, Mónica Elsie; Mendieta, Silvia Nazaret; Elías, Verónica; Cuello, Natalia; Gerbaldo, María Verónica; Oliva, Marcos; Eimer, Griselda AlejandraLos Hidróxidos Dobles Laminares (HDL), son valiosos materiales del grupo de las nanoarcillas que poseen propiedades características en función de su composición. Dicha familia de compuestos inorgánicos de estructura laminar, presenta la siguiente fórmula general: [M2+(1-x) M3+x (OH)2]x+ [An-x/n mH2O]x-, donde M2+ y M3+ son cationes de metales di y trivalentes, mientras que A representa el anión, m es el número de moléculas de agua del espacio interlaminar; x puede variar entre 0,17 y 0,33; dependiendo de la combinación de metales di y trivalentes. Las propiedades de los HDL están fuertemente influenciadas por la composición y naturaleza de los aniones y cationes. Cuando los metales de síntesis utilizados son Mg-Al y el anión de interlámina es el carbonato, se obtiene la Hidrotalcita (HT), el cual es una arcilla presente en la naturaleza. Si otros metales reemplazan total o parcialmente al Mg y/o Al, o se modifica el anión de interlámina se obtienen compuestos con estructura tipo HT. Reemplazar a dichos cationes por especies de Fe, confieren a las nanoarcillas propiedades específicas, como ser el magnetismo. Por otra parte, es conocido que para el tratamiento de aguas contaminadas se han obtenido interesantes resultados aplicando procesos foto-Fenton que se basan en la reacción redox entre las especies de Fe2+/Fe3+ y el peróxido de hidrógeno (H2O2), con la consecuente generación de radicales libres responsables de la degradación de los compuestos orgánicos [2]. Así, existe una tendencia en el estudio de la inmovilización de las especies de Fe sobre materiales sólidos con el objetivo de desarrollar catalizadores para procesos Fenton en fase heterogénea. En este trabajo se presenta el estudio de nanoarcillas sintetizadas con Mg-Al, sustituidas parcialmente con diferentes relaciones molares de especies de Fe2+ y Fe3+. Dichos materiales obtenidos fueron caracterizados mediante Difracción de Rayos X (DRX) y Magnetometría de muestra Vibrante (VSM). El material que presentó mejores propiedades estructurales y magnéticas fue evaluado como catalizador en el proceso foto-Fenton de degradación del colorante azoico Ácido Naranja 7 (AO7) utilizando H2O2 como oxidante y radiación UV-vis. Las nanoarcillas de Mg-Al modificadas con especies de Fe, se sintetizaron por el método de coprecipitación a 65oC. La relación de M2+/M3+ se mantuvo en 2, y el porcentaje molar teórico de los M2+ fue de 70% Mg2+ y 30 % Fe2+. El contenido del Fe3+, se varió con respecto al del Al3+ con el fin de estudiar su influencia en la estructura y en el magnetismo de los mismos. La síntesis se llevó a cabo a pH 10±0,2, con el agregado de NaOH y en atmósfera de N2 para evitar la oxidación del Fe2+. La fuente de los metales utilizados fue cloruro, el cual resulta como anión de interlámina. Luego de la coprecipitación, se dejó el sólido en agitación durante 2 horas, para mejorar la calidad del sólido. Posteriormente se lavó hasta pH 7, en centrífuga para finalmente secarlo en estufa a 90°C. Mediante DRX, se observó la fase laminar tipo HT en todas las muestras, advirtiéndose mejoría en dicha estructura en los porcentajes intermedios de 30-40% de Fe3+. En todas las muestras se aprecia la presencia de especies de óxidos de hierro, aumentando la calidad de los mismos a medida que se aumenta el contenido de Fe3+. En la muestra con 50% de Fe3+, se observan mayor presencia de picos que representan la formación de dichos óxidos fuera de la estructura laminar. Los óxidos obtenidos son Fe2O3 y la espinela reducida de Fe3O4, ya que se parte de Fe2+. En la muestra con 40% Fe3+, se observa la fase de NaCl, no extraído durante el lavado. En cuanto a la respuesta magnética, se observa que con mayor y menor contenido de Fe3+, la muestra presenta comportamiento ferromagnético (Figura 1-II), al igual que la muestra con 20% Fe3+. En cambio, las muestras con contenidos intermedios muestran comportamiento superparamagnético. La muestra con 40% Fe3+, además de presentar dicho comportamiento, también posee mayor momento magnético, lo que indicaría que los óxidos de hierro obtenidos presentan tamaño nanométrico. Conjuntamente, por DRX se observa que dichas partículas se encuentran más dispersas en la estructura laminar, obteniéndose una correcta relación carga Fe3+ y relación molar Fe2+/Fe3+=1,33; favoreciéndose la formación de óxidos nano dispersos. Teniendo en cuenta los parámetros anteriores, se estudió la degradación del colorante AO7, con la muestra con 40% Fe3+. Las reacciones se realizaron aplicando un proceso foto-Fenton utilizando un fotoreactor batch ya descripto monitoreando la concentración de AO7 por espectrofotometría de UV-vis a 485 nm y el consumo de H2O2 por titulación iodométrica modificada. Además se evaluó la mineralización del colorante midiendo el Carbono Orgánico Total (COT). Es importante aclarar que la solución inicial de AO7 de 20 ppm de concentración se puso en contacto en la oscuridad durante 45 min para alcanzar el equilibrio de adsorción-desorción del mismo sobre la superficie del catalizador. En este momento se sacó una muestra del reactor la cual se consideró como la muestra inicial y se comenzó a irradiar la solución. En estas condiciones se alcanzó una degradación de AO7 del 82% y al mismo tiempo una elevada mineralización (71% incluyendo la adsorción en la oscuridad), aunque hubo un bajo consumo del oxidante (29%). Esto nos indicaría que probablemente el oxidante no estaría participando activamente en el proceso de degradación. Así, se evaluó el mismo catalizador sin utilizar oxidante ni radiación, alcanzándose valores similares de degradación del colorante (90%) aunque la mineralización disminuyó ligeramente (60%). Estos resultados indican, que si bien las especies de Fe2+ y Fe3+ presentes en el material son suficientes para iniciar el proceso de degradación, logrando la decoloración de la solución por ruptura del grupo azo, la presencia tanto de radiación, como de peróxido daría lugar a una mayor generación de radicales libres capaces de continuar el proceso y elevar el porcentaje de la mineralización del colorante.Item Diseño de nanoarcillas magnéticas para ser utilizados como sistemas de liberación modificada(2017) Mendieta, Silvia Nazaret; Cuello, Natalia; Gerbaldo, María Verónica; Marchetti, Sergio; Oliva, Marcos; Pérez, Celso; Crivello, Mónica ElsieLas nanoarcillas de Mg-Al son compuestos laminares biocompatibles que tienen la propiedad de alojar fármacos en la zona interlaminar. El Naproxeno es un antiiflamatorio, el cual ha sido incorporado por el método directo en dichas nanoarcillas. A pH 9 se obtuvo la mayor incorporación del fármaco, el cual fue impregnado con nanopartículas magnéticas de γ-Fe2O3. Dicho sistema presentó comportamiento superparamagnético a temperatura ambiente, propiedad deseada para ser utilizada en biomedicina. Las nanoarcillas modificadas obtenidas se presentan como potenciales sistemas de liberación controlada y dirigida de Naproxeno, mediante campos magnéticos.Item Obtención de chalconas, catalizada por óxidos mixtos de al-mg modificadas con metales básicos(2016) Crivello, Mónica Elsie; Mendieta, Silvia Nazaret; Fernandez-Marenchino, Javier; Pérez, Celso; Oliva, Marcos; Fernández, JulioLos hidróxidos de doble capa son materiales pertenecientes a las arcillas aniónicas. Dichas arcillas pueden ser modificadas con determinados metales de manera de impartirles carácter básico para ser utilizadas en reacciones de química fina. En este trabajo se presenta el estudio realizado a los hidróxidos de doble capa incorporados por el método de coprecipitación, con metales como el Zn, Ni, La y Ce. Dichos materiales presentaron buena estructura, área superficial y alta basicidad. En cuanto a la actividad catalítica, se estudió la reacción de condensación para la obtención de chalconas, obteniéndose conversiones por encima de 80% con altas selectividades y pureza del producto deseado.