Facultad Regional Córdoba
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Item Catalizadores nano-estructurados aplicados al proceso foto-Fenton heterogéneo para degradar herbicidas en fase acuosa(2017) Benzaquén, Tamara; Barrera Díaz, Deicy Amparo; Galla, Agustina; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda AlejandraSe sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo SBA-15 y KIT-6 modificados con hierro mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K , TPR y UVvisRD. Estos materiales mesoporosos estructurados modificados con hierro fueron probados con éxito en la reacción de degradación de atrazina en agua con el proceso foto-Fenton heterogéneo, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Dependiendo de la dispersión y el tamaño de las diferentes especies de hierro, los nanocompuestos mostraron diferentes comportamientos catalíticos. Los resultados obtenidos mostraron que los catalizadores Fe/SBA-15(10) y Fe/KIT-6(5) exhibero las actividades más altas. Por lo tanto, el alto rendimiento de estos materiales indica que el proceso foto-Fenton heterogéneo también se puede emplear eficazmente para tratar aguas residuales que contienen contaminantes tales como herbicidas, con el fin de reducirlos a moléculas más simples y menos tóxicas.Item Síntesis de nanopartículas de dióxido de titanio modificadas para la degradación de Ácido Naranja 7(2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Balcaza Pizzi, Natalí; Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraLos materiales semiconductores, como el TiO2, son utilizados en reacciones fotocatalíticas que implican la remoción de contaminantes orgánicos en agua, debido a la generación de especies radicalarias responsables de llevar a cabo la degradación, y a su elevada superficie específica. En este sentido, se sintetizaron nanopartículas de dióxido de titanio modificadas con hierro y carbono, empleando el método sol-gel [1]. Se preparó una solución de ácido nítrico, agua y cantidad necesaria de nitrato férrico nonahidratado correspondiente a una composición molar del 0.57%. Una segunda solución contenedora de la fuente de titanio, titanato de tetrabutilo, y etanol, fue añadida luego a la solución primera. La mezcla resultante se dejó bajo agitación durante dos horas. El proceso de envejecimiento se llevó a cabo durante dos días y a temperatura ambiente. A continuación, el gel, en un reactor de teflón, es sometido a tratamiento hidrotérmico a 180°C y durante 10 h. El precipitado obtenido es lavado con agua destilada y secado a 100°C. Finalmente, el material es denominado C-Fe-TiO2 (0,57%mol). Lo estudios de caracterización incluyeron realizar análisis por difracción de Rayos X a alto ángulo, isotermas de adsorción-desorción con nitrógeno y espectrometría UV-Visible. El estudio de caracterización por difracción de Rayos X permitió corroborar la presencia de la fase cristalina anatasa, que es la activa fotocatalíticamente. Los ensayos de adsorción con nitrógeno dieron como resultado isotermas del tipo IV, propias de materiales con naturaleza mesoporosa. El material fue puesto a prueba en la degradación fotocatalítica del colorante ácido naranja 7. Para la reacción, se utilizó un reactor batch irradiado desde sus costados por cuatro lámparas UV-Vis. La temperatura de reacción se mantuvo en 20°C, y por debajo se hacía llegar un flujo controlado de aire. El seguimiento de la reacción se realizó midiendo la absorbancia del colorante. Al cabo de cinco horas, se logró una degradación del 97%, y una mineralización del 59%.Item Efecto del níquel en la remoción naranja II por oxidación catalítica(2018) Saux, Clara; Vinuesa, Ariel José; Bonetto, Luciana; García Rodríguez, J.; Pierella, Liliana BeatrizLa expansión urbana y la intensificación agrícola han venido incrementado en los últimos años la presión sobre los recursos hídricos. Considerando el riesgo elevado de estrés hídrico que sufren muchos países por esta causa, es necesario encontrar soluciones a esta problemática. Junto con el ahorro y la mejora en la gestión, la reutilización de agua tratada es la forma más sostenible de afrontar este problema. Sin embargo, los diversos escenarios de reutilización chocan con el impacto potencial de los contaminantes no eliminados, a veces en concentraciones muy bajas, pero cuyo efecto a largo plazo sobre la salud y sobre el equilibrio de los ecosistemas se desconoce. Dentro de los contaminantes que suelen afectar la calidad del agua, los colorantes orgánicos sintéticos, que están dominando el mercado mundial con producciones anuales que superan las 7.105 ton, no pueden dejar de ser considerados. Son empleados en diversos productos de consumo masivo, desde textiles hasta alimenticios. Por estas causas se encuentran posteriormente presentes en los ríos o cuencas acuíferas próximas a las industrias que los emplean causando una seria contaminación (Sultan, 2018). El 50% de los colorantes que se comercializan en la actualidad corresponde a los denominados colorantes azoicos que contienen el enlace ‒N꞊N‒. Estos colorantes son no-biodegradables, tóxicos y alteran la transparencia del agua, aún en concentraciones muy bajas (1 ppm/L), limitando la penetración de la luz solar fundamental para los procesos de fotosíntesis acuática (Chen et al., 2018). En este marco se evaluó el tratamiento de Naranja II, colorante aniónico ampliamente utilizado a nivel mundial y cuya presencia ha sido detectada en aguas, por falta de un tratamiento adecuado. La propuesta consistió en una oxidación catalítica empleando aire como oxidante. Para asegurar mejores resultados se evaluaron zeolitas Y comerciales modificadas por la incorporación de níquel como catalizadores de esta reacción. Las zeolitas Y son aluminosilicatos cristalinos de estructura porosa organizada y elevada área superficial (> 650 m2/g).Item Proceso Fenton en fase heterogénea para el tratamiento de aguas residuales de origen farmacológico utilizando silicatos nanoestructurados(2018) Benzaquén, Tamara; Elías, Verónica; Cánepa, Analía Laura; Casuscelli, Sandra; Alfano, Orlando; Eimer, Griselda AlejandraNanocompuestos SBA-15 se sintetizaron utilizando diferentes fuentes de hierro mediante síntesis hidrotermal directa. Se llevaron a cabo diversas técnicas de caracterización que incluyen difracción de rayos X a bajo y alto ángulo, espectros de reflectancia Difusa UV-Vis y reducción a temperatura programada, para estudiar las propiedades texturales, estructurales y químicas de los materiales. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Se logró determinar el desarrollo de tres especies de Fe diferentes: iones Fe3+ aislados en alto o bajo grado de coordinación con la estructura de sílice mesoporosa; nanoclusters (FeO)n y óxidos de hierro más grandes como nanopartículas resultantes de la aglomeración de especies de menor tamaño. Los materiales sintetizados se evaluaron en el proceso heterogéneo de Fenton aplicado a la degradación de soluciones acuosas de un fármaco comercial, el acetaminofén. La degradación se realizó en un reactor discontinuo cilíndrico isotérmico. El sistema incluyó una agitación magnética para asegurar la suspensión adecuada del catalizador en el medio de reacción y se cubrió para obtener la oscuridad requerida en el proceso de Fenton. El catalizador sintetizado con sulfato férrico mostró la mejor actividad que puede atribuirse a la presencia de una mayor cantidad de iones Fe3+ aislados estabilizados en la estructura por enlaces puente de oxígeno, capaces de interactuar eficientemente con el H2O2 para generar •OH responsable de la degradación oxidativa de molécula orgánica. Posteriormente, usando este catalizador sintetizado con sulfato férrico, las condiciones experimentales de la degradación del acetaminofén se optimizaron para el proceso. Se estudió así la influencia del pH, de la concentración inicial del catalizador y de la temperatura. Se logró una degradación máxima (90.8% en un tiempo de reacción de 120 min) con una concentración inicial de catalizador de 1000 mg L-1 a pH = 4.5 y 30 °C. Además, en estas condiciones, la lixiviación de especies de hierro del catalizador fue muy baja, lo que garantiza la heterogeneidad de la reacción, la estabilidad y la posibilidad de reutilización del catalizador. Por lo tanto, se obtuvo un sólido estable, efectivo y fácil de recuperar, que a un pH más cercano al neutro consumió bajas cantidades de oxidante y proporcionó un proceso catalítico eficiente para degradar moléculas orgánicas, tales como acetaminofén. En consecuencia, la reacción heterogénea de Fenton presentada en este trabajo aparece como un pre-tratamiento prometedor capaz de mejorar la biodegradabilidad de aguas contaminadas con productos recalcitrantes de la industria farmacéutica.