Facultad Regional Córdoba
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Item Fotodegradacion del atenolol mediante el uso de alumina nanotubular impregnada con hierro(2017) Lerici, Laura; Leal Marchena, Candelaria; Renzini, María Soledad; Diguilio, Eliana; Bonetto, Luciana; Pierella, Liliana BeatrizLa contaminación debida a residuos farmacológicos y cosméticos es un fenómeno cuyos efectos sanitarios y ambientales aún no son lo suficientemente conocidos. Este grupo de “contaminantes emergentes”, comprende a los productos farmacéuticos y del cuidado personal, esteroides, surfactantes, pesticidas y colorantes, entre otros. Su descarga y permanencia en el medioambiente genera una creciente preocupación debido a los posibles riesgos para la salud de los seres humanos y los efectos nocivos sobre los sistemas ecológicos. Estudios realizados sobre el río Suquía de la ciudad de Córdoba, mostraron la presencia de drogas farmacológicas como el Atenolol ((RS)-2-[4-[2-hydroxy-3-(1-methylethylamino)propoxy]phenyl]ethanamide de acción β-bloqueante). Los datos reportados, demuestran una mayor incidencia de este tipo de contaminación corriente abajo de las plantas de tratamientos de aguas residuales, demostrando que no son eficaces para atender la problemática y justificando la aplicación de tratamientos adicionales de oxidación. Además de las industrias farmacéuticas, la orina y las heces representan una fuente importante de estos compuestos ya que el 70 % de los medicamentos consumidos son excretados a través de las deposiciones humanas. En el presente trabajo se estudia la degradación fotocatalítica del atenolol (ATL) mediante el uso de γ-Al2O3 nanotubular impregnada con 6 % de hierro (Fe-Al2O3 6%). Los ensayos de fotodegradación se llevaron a cabo en un reactor cilíndrico de vidrio provisto de una camisa de refrigeración para mantener la temperatura a 25-30 oC. El reactor fue irradiado por una lámpara de mercurio de alta presión de 125 W (con un máximo de emisión alrededor de 365 nm) que se ubicó en el interior de la camisa refrigerante y se sumergió en la solución. El catalizador se mantuvo en suspensión por medio de agitación magnética y se burbujeó con aire en forma continua durante todo el ensayo.Se retiraron alícuotas de la solución que fueron filtradas y analizadas en un espectrómetro UV a 224 nm a distintos tiempos de reacción. El tiempo total de reacción fue de 240 minutos y la concentración inicial de atenolol (ATL) y catalizador fue de 25 mg/L y 500 mg/L, respectivamente. El porcentaje de degradación de la molécula fue calculado como: Degradación = (1-C/C0), donde C0 concentración inicial de ATL y C la concentración de ATL al tiempo t. Se realizaron ensayos de degradación fotocatalítica de ATL (con Fe-Al2O3 6% bajo irradiación), en comparación con el ensayo de adsorción (Fe-Al2O3 6% en oscuridad) y la degradación fotocatalítica con γ-Al2O3 (sin impregnar). El ensayo de adsorción y la degradación fotocatalítica con γ-Al2O3, no contribuyeron a la descomposición del ATL. Sin embargo, la fotocatálisis mediada por Fe-Al2O3 6% dio como resultado una degradación de ATL del 60% luego de 240 minutos. La relación lineal de Ln(C/C0) frente al tiempo de irradiación t mostró que la degradación fotocatalítica del ATL siguió a la cinética de pseudo-primer orden (R2= 0.95) con una constante de velocidad, k (min-1) de 0.0036, determinada a partir de la pendiente de la recta. Los estudios realizados demuestran que es posible la degradación del ATL usando alúmina con estructura nanotubular impregnada con un 6% de hierro. La incorporación de la especie fotocatalítica activa sobre la alúmina produjo una mejora significativa en la degradación del ATL con respecto a la γ-alúmina sin impregnar.Item Aplicación de fotocatalizadores obtenidos a partir de ácido tungstofosfórico sobre NH4ZSM5 en remediación de aguas contaminadas(2016) Leal Marchena, Candelaria; Lerici, Laura; Fermanelli, Carla S.; Saux, Clara; Pizzio, Luis R.; Pierella, Liliana BeatrizSe prepararon materiales a partir de la inmovilización de ácido tungstofosfórico sobre zeolita NH4ZSM5 mediante impregnación húmeda para ser aplicados en la degradación de moléculas representativas de contaminantes presentes en efluentes empleando fotocatálisis heterogénea. La concentración de ácido tunstofosfórico incorporada fue de 10 y 30% p/p en el sólido obtenido. Los materiales se caracterizaron mediante diferentes técnicas fisicoquímicas. El área superficial disminuyó respecto de la matriz sin modificar como resultado de bloqueo de los poros de la zeolita. Los patrones de difracción de rayos X de las muestras modificadas presentaron los picos característicos de zeolita NH4ZSM5 y un conjunto de picos adicionales asignados a la presencia de la sal (NH4)3[PW12O40]. Además, las muestras exhibieron valores de band gap similares a los reportados para los semiconductores más estudiados. Se obtuvieron catalizadores con elevada actividad fotocatalítica en las moléculas de estudio.Item Síntesis de dióxido de titanio mesoporoso, modificado con hierro y cobre, para ser aplicado en la degradación fotocatalítica del ácido naranja 7(207) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraPor el método de sol gel fueron sintetizados nanomateriales de dióxido de titanio (TiO2) que fueron modificados, mediante impregnación húmeda, con distintas cargas de hierro y cobre. Se realizó un estudio de caracterización mediante espectrometría UV-Vis, difracción de rayos X, y adsorción – desorción con nitrógeno a la matriz pura. Los sólidos impregnados con hierro fueron puestos a prueba en la degradación fotocatalítica del colorante azoico ácido naranja 7 (AO7) bajo radiación UV-Vis y Vis. En tanto que los materiales con cobre, sólo bajo luz visible. Los resultados de la caracterización dieron cuenta de la presencia de fase anatasa en la estructura cristalina de todas las muestras, de la naturaleza mesoporosa de la matriz, y de la mejor capacidad de absorción de los sólidos a medida que el contenido metálico se incrementó (desplazamiento de la absorción hacia mayores longitudes de onda, espectro visible). Se determinó que impregnar la matriz con tan sólo 0,1% P/P de hierro mejora la actividad catalítica, en relación a la presentada por el sólido sin modificar, ya sea se utilice radiación visible o UV-Vis. No pudo demostrarse lo mismo en los materiales con cobre, donde la actividad resultó ser menor o similar en comparación a la matriz.Item Sintesis de dióxido de titanio mesoporoso, para ser empleado como fotocatalizador en la remediación de aguas contaminadas(2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, s; Eimer, Griselda AlejandraMateriales mesoporosos, de dióxido de titanio, fueron sintetizados para ser utilizados en ensayos de degradación fotocatalítica del colorante ácido naranja 7 (AO7), contaminante acuoso presente en efluentes de la industria textil. Utilizando butóxido de titanio (Ti(OBu)4) como precursor, se estudiaron dos métodos de síntesis distintos. En uno de ellos (MT1) se utilizó un agente plantilla o moldeante de estructura, con calcinación final luego del tratamiento hidrotérmico. En el otro método (MT2) se prescinde del plantilla y la calcinación. La caracterización fue mediante las técnicas de espectrometría UV, difracción de rayos X, y análisis por adsorción – desorción con nitrógeno. Los resultados de estos estudios permitieron determinar que todos los sólidos presentaban la fase anatasa en su estructura cristalina, naturaleza mesoporosa debido a las características de las isotermas de nitrógeno obtenidas, y un rango de activación predominante en la zona UV del espectro electromagnético (por debajo de 400 nm). Bajo radiación UV-Vis se alcanzaron órdenes de degradación del contaminante superior al 90% para ambos materiales. En la región del visible, para MT2 se logró un 96% de degradación y 27% de mineralización; siendo éste el catalizador más activo.Item Estudio de la modificación, con hierro, del dióxido de titanio mesoporoso para ser aplicado en la degradación acuosa del ácido naranja 7(2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSe llevó a cabo la síntesis de dióxido de titanio (TiO2) mesoporoso siguiendo el método sol gel. Posteriormente, el material fue modificado con distintas cargas de hierro, a través del método de impregnación húmeda. Todos los sólidos fueron puestos a prueba en la degradación acuosa fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes de la industria textil. El tipo de tecnología empleado responde a los Procesos Avanzados de Oxidación. Los materiales fueron caracterizados mediante las técnicas de difracción de rayos X (DRX), adsorción – desorción con nitrógeno, y espectrofotometría UV-Vis. Los resultados permitieron corroborar que la matriz sintetizada presenta naturaleza mesoporosa, que la estructura cristalina está compuesta por la fase anatasa, y que a medida que aumenta la carga de hierro sobre la matriz, es mayor el desplazamiento de absorción hacia longitudes de onda cercanas al rango visible del espectro electromagnético. El material más activo resultó ser aquél impregnado con 0,1%P/P de hierro. Con el mismo, bajo radiación visible, se logró alcanzar una degradación y mineralización del contaminante, del orden del 54% y 34% respectivamente.Item Remediación de efluentes acuosos originados en el proceso de elaboración de pinturas(2019) Lerici, Laura; Leal Marchena, Candelaria; Pierella, Liliana BeatrizLas descargas originadas por la actividad industrial representan las principales fuentes de contaminación de los cursos de agua, afectando gravemente el medio ambiente y la calidad de vida de los habitantes del entorno. Las descargas de colorantes industriales empleados por la industria de pinturas generan efluentes coloreados que producen grandes perturbaciones en la vida acuática. En este contexto se hace necesario el desarrollo de tratamientos que permitan eliminar la cantidad creciente de estos contaminantes orgánicos. La experiencia de nuestro grupo en el área de la fotocatálisis nos permite diseñar un plan de trabajo para aplicar materiales catalíticos sólidos para la eliminación de compuestos orgánicos coloreados contaminantes originados en el proceso de elaboración de pinturas. La empresa Pinturas Paclin S.A. fundada y radicada en Córdoba en el año 2007, se dedica a la fabricación de pinturas e insumos para la protección, cobertura y restauración de superficies, para las líneas arquitectónica, automotriz, industrial y de madera. Las aguas de desecho coloreadas generadas por la empresa representan una fuente de contaminación, que no sólo afecta la estética del medio, sino que también produce eutrofización y perturbaciones en la vida acuática. A medida que las normas ambientales internacionales son cada vez más estrictas, los sistemas tecnológicos para la eliminación de contaminantes orgánicos, tales como colorantes se han desarrollado recientemente. El uso de los procesos avanzados de oxidación en combinación con los catalizadores, diseñados, sintetizados y caracterizados en el marco de este proyecto aporta importantes ventajas en la degradación de contaminantes orgánicos. Mediante el empleo de la luz y el material fotoconductor se logran importantes mejoras en el diseño y la economía del proceso, así como también se aumenta la capacidad de eliminar contaminantes del medio ambiente, causando un alto impacto tecnológico. El impacto socio-productivo de este proyecto está relacionado con la aplicación de los catalizadores desarrollados para la purificación de efluentes industriales, puntualmente producto de la industria de pintura contaminados por pigmentos. Los sistemas de oxidación fotocatalítica heterogénea se presentan como una alternativa novedosa y eficaz para la purificación de aguas contaminadas. En particular, la catálisis heterogénea aparece como una herramienta muy útil para la eliminación contaminantes presentes en los efluentes líquidos debido que posibilita una fácil separación y recuperación del catalizador sólido de la mezcla reaccionante, permite la reutilización después de varios ciclos de uso y genera una drástica disminución de la cantidad de contaminantes en los reservorios de agua.Item Evaluación catalítica de γ-Al2O3 nanotubular modificada con hierro en la fotodegradación de colorantes(2019) Lerici, Laura; Leal Marchena, Candelaria; Pierella, Liliana BeatrizLa descarga y permanencia de colorantes industriales en el medioambiente genera una creciente preocupación debido a los posibles riesgos para la salud de los seres humanos y los efectos nocivos sobre los sistemas ecológicos. Se sintetizaron y caracterizaron nanotubos de alúmina impregnados con 2, 6 y 10 % de hierro (Fe-NT x%), para ser empleados en la degradación fotocatalítica del Azul de Metileno (AM). Por DRX se verificaron las señales características de la γ-Al2O3. El área superficial disminuyó con el aumento del contenido hierro oscilando entre 87 y 116 m2/g. La presencia de hierro fue confirmada por Adsorción Atómica, obteniéndose porcentajes similares a los teóricos. Por DRS UV-Vis se calcularon los valores de band gap de los materiales. Los materiales fueron evaluados catalíticamente en la degradación del AM. Se realizaron ensayos a pH controlado Se estudió la decoloración de soluciones acuosas de Azul de Metileno (AM) mediante el uso de catalizadores mesoporosos preparados a partir de γ-alúmina nanotubular impregnados con hierro (Fe-NT). Se evaluó el efecto de la cantidad de fase activa depositada y el efecto del pH en la degradación fotocatalítica.Item Decoloración fotocatalítica del rojo de Alizarina S empleando nanocatalizadores de hierro(2018) Lerici, Laura; Varela López, Claudio; Leal Marchena, Candelaria; Vinuesa, Ariel José; Diguilio, Eliana; Renzini, María Soledad; Campos Figueroa, CristianLos colorantes constituyen una clase importante de compuestos orgánicos que encuentran numerosas aplicaciones en nuestra vida cotidiana. El teñido produce efluentes que contienen entre el 10 y 15% del colorante que finalmente se depositan en los cuerpos de agua. Se sintetizaron y caracterizaron nanotubos de alúmina impregnados con 2, 6 y 10 % de hierro (Fe NT), para ser empleados en la decoloración fotocatalítica del Rojo de Alizarina S (ARS). Por DRX se verificaron las señales características de la γ-Al2O3. El área superficial disminuyó con el aumento del contenido hierro oscilando entre 87 y 116 m2 /g. La presencia de hierro fue confirmada por Absorción Atómica. Además, por TEM, se confirmó la estructura tipo nanotubo. Los materiales fueron evaluados catalíticamente en la decoloración del ARS obteniendo porcentajes de decoloración del 50% para el Fe-NT 2% y 85-90 % para los nanotubos con 6 y 10 % de hierro, respectivamente.Item Remediación ambiental utilizando dióxido de titanio modificado, como fotocatalizador activo bajo luz visible(2019) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraNanopartículas de TiO2 fueron sintetizadas empleando el método sol-gel sin usar un agente plantilla. Este método posibilitó evitar elevadas temperaturas de calcinación final. Prescindir de esta etapa conlleva que el sólido retenga trazas de carbono, provenientes de la misma fuente de titanio, capaces de ejercer un efecto fotosensibilizador que permite que luego absorba radiación de mayores longitudes de onda. Los materiales fueron evaluados en procesos de oxidación avanzada que utilizan luz visible, proveniente de módulos LED, particularmente en procesos fotocatalíticos heterogéneos aplicados en la degradación del colorante Ácido Naranja 7 (AO7). Se encontró que la presencia de las especies carbonosas fue un factor ventajoso. En este sentido, cuando este material se calcinó a 400°C se perdió todo el carbono presente, y la actividad del material disminuyó notablemente. Para estudiar el efecto de la presencia tanto de hierro como de carbono en la matriz de titania, fueron sintetizados los mismos materiales modificados con dicho metal. Los resultados de la caracterización confirmaron la mesoporosidad de los sólidos y la presencia de la fase anatasa. Pudo observarse que con el catalizador tratado a 200°C, y dopado con hierro y carbono, la degradación alcanzada fue la máxima observada (97%). Esto pudo atribuirse a la mayor difusión del carbono hacia la matriz, que junto a la presencia del hierro resultan en la marcada reducción del band gap del material. Por su parte, la calcinación a 400ºC promueve la expulsión del no metal, observándose la pérdida de actividad del material por la ausencia de este elemento.Item Dióxido de titanio autodopado, obtenido a partir de una ruta simple de síntesis, fotoactivo bajo luz visible(2019) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraNanopartículas de TiO2 fueron obtenidas a partir un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados fueron caracterizados mediante DRX, espectrofotometría UV-Vis, adsorción-desorción con nitrógeno, y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina constituida únicamente por anatasa. Dado que no fue empleado un agente plantilla durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con elevadas temperaturas. No obstante, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación en la performance fotocatalítica de los materiales, en términos de la degradación del ácido naranja 7 (AO7) en solución acuosa bajo luz visible LED. Se demostró que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca autodopado con especies de carbono, las cuales provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y serían las responsables de la absorción hacia longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, pudo determinarse que a 200 °C mejora la actividad fotocatalítica, dado que logra retardarse la recombinación electrón/hueco positivo y más carbono ingresa a la matriz. De esta manera, fueron precisadas las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso susceptible de ser activado bajo luz visible.