Browsing by Author "Elías, Verónica"
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Item Active TiO2 under visible light, as a key material for photoremediation(2019) Benzaquén, Tamara; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda AlejandraTiO2 nanoparticles were obtained from a simple sol-gel method, which not involve the use of structure directing agents neither a high final calcination temperature. The solids were characterized by XRD, UV-Vis, N2 adsorption-desorption, and TEM. These materials were tested in photocatalytic degradation of two organic substrates: acid orange acid 7 (AO7) and paracetamol (PCT). LED lamps were used as sources of visible radiation. The parameters evaluated were the final calcination temperature as a post-synthesis treatment, and the presence of iron along carbon. A complete degradation of the two tested pollutants was achieved, using the catalysts modified with iron, carbon, and calcined only at 200 °C. In this way, it was possible to activate the synthetized mesoporous material with visible light, to be applied in an advanced oxidation process, as is heterogeneous photocatalysis.Item Aplicación del proceso fenton en fase heterogénea para el tratamiento de aguas residuales de origen farmacológico utilizando silicatos SBA-15(2018) Benzaquén, Tamara; Elías, Verónica; Cánepa, Analía Laura; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSilicatos del tipo SBA-15 fueron sintetizados utilizando diferentes fuentes de hierro, incorporando el metal directamente en el gel de síntesis. Se investigó la influencia de las fuentes de hierro sobre las especies metálicas desarrolladas en el soporte. Los sólidos presentaron buen ordenamiento estructural y elevadas áreas, típico de los tamices con ordenamiento hexagonal de largo alcance. Partiendo de igual relación molar Si/Fe 20, se incorporó aproximadamente el mismo porcentaje en peso del metal en los sólidos. El análisis de UV-Vis RD y TPR mostró que el porcentaje relativo de las especies metálicas desarrolladas en los materiales fueron diferentes según la fuente de hierro usada. Los materiales sintetizados se evaluaron con el proceso de Fenton en fase heterogénea aplicado a la degradación de soluciones acuosas de un fármaco comercial, el paracetamol. Dependiendo de la dispersión y del tamaño de las diferentes especies de hierro, los nanocompuestos mostraron diferentes comportamientos catalíticos. Los resultados mostraron que el catalizador sintetizado con sulfato férrico presentó la mejor actividad en la degradación de paracetamol (98% en 120 minutos de reacción). La alta actividad de este material se pudo adjudicar a iones Fe3+ presente en nanoclusters superficiales fuertemente anclados en el soporte. Utilizando este catalizador sintetizado con sulfato férrico, se determinó la influencia del pH y la concentración inicial del catalizador en el proceso de degradación del contaminante. La máxima degradación del contaminante (87% en 120 minutos de reacción) se obtuvo para un pH=4 y una concentración inicial de catalizador de 1 g L-1. Además, bajo estas condiciones se logró una reducción apreciable de la lixiviación de las especies de hierro del catalizador.Item Degradación de contaminantes emergentes presentes en efluentes acuosos, empleando catalizadores tipo ferritas(2019) Crivello, Mónica Elsie; Gerbaldo, María Verónica; Mendieta, Silvia Nazaret; Elías, VerónicaSe sintetizaron óxidos mixtos tipo ferrita siguiendo el método de Pechini modificado. Se obtuvieron cuatro series variando el catión +2: Co, Cu, Zn y Ni y su temperatura de calcinación (600°C, 800°C y 1000°C). Se caracterizaron las estructuras de los mismos por difracción de rayos X y microscopía electrónica de barrido. Por espectroscopia UV-Vis con reflectancia difusa se calcularon las energías de corte. Exceptuando la ferrita de Zn calcinada a 1000°C, todos los materiales serían potencialmente activos en procesos fotocatalíticos empleando radiación visible, ya que su energía de corte es inferior a 3 eV. Las propiedades magnéticas se evaluaron mediante un magnetómetro de muestra vibrante. En general las muestras presentaron buenas propiedades magnéticas. El aumento de la temperatura de calcinación mejora la magnetización de saturación de las muestras con Cu mientras que, en las series de Co, Ni y Zn disminuye. El campo coercitivo de las ferritas de Co y Cu disminuye a medida que aumenta la temperatura de calcinación, en cambio en las ferritas de Zn se observó un leve aumento. Las ferritas de Ni no mostraron variaciones significativas, pudiéndose encontrar en un régimen superparamagnético. Se evaluaron catalíticamente las ferritas de Co y Zn calcinadas a 800°C en procesos foto-Fenton heterogéneo para la degradación de diclofenac sódico. Se obtuvo una degradación del 100% del contaminante con ambos materiales en los primeros 15 minutos de fotoreacción empleando una lámpara UV-germicida de 8W y H2O2. Utilizando la ferrita de Co, se logró una mineralización del 86% del carbono orgánico total en 4 horas de fotoreacción.Item Degradación de glifosato mediante nanocatalizadores mesoporosos a partir de oxidación húmeda con aire.(2018) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Sicardi, Melina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraLa contaminación del agua ha aumentado en los últimos años debido al uso excesivo de agroquímicos. El glifosato (herbicida) posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión a aguas subterráneas. Los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos. Los nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, en este trabajo, se plantea la síntesis de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas de glifosato mediante procesos de oxidación húmeda catalítica con aire. Los resultados obtenidos fueron una degradación de glifosato del 80% utilizando el material con Fe, mientras que con B y Al no se produjo degradación del herbicida. Así, mediante el uso de catalizadores mesoporosos con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves, se puede lograr un menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad en el proceso de degradación de glifosato.Item Desarrollo de catalizadores mesoporosos impregnados con Fe para degradar glifosato en medios acuosos bajo condiciones ambientales(2021) Vaschetto, Eliana; Ochoa Rodríguez, Pablo; Stobbia, Daniel; Elías, Verónica; Eimer, Griselda AlejandraCatalizadores nanoestructurados impregnados con diferentes contenidos de hierro se desarrollaron y sintetizaron para degradar soluciones acuosas de glifosato en condiciones de reacción extremadamente suaves: presión atmosférica y temperatura ambiente. Estos sólidos se caracterizaron por XRD, fisisorción de N2, UVvis-DR y XPS. Como resultado de estas síntesis, se obtuvieron estructuras mesoporosas regulares típicas de los sólidos SBA 15 y se pudo ajustar la especiación de Fe variando la carga nominal del metal. Los catalizadores fueron evaluados en la reacción de degradación-fragmentación de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica con aire, logrando niveles de degradación del herbicida del orden del 80%. Se propuso un camino de reacción basado en la formación de un intermediario oxo-hierro (V) altamente reactivo a partir del complejo Fe-glifosato. De esta manera, se presenta una interesante tecnología con menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad para la remediación de aguas contaminadas con glifosato.Item Dióxido de titanio autodopado, obtenido a partir de una ruta simple de síntesis, fotoactivo bajo luz visible(2019) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraNanopartículas de TiO2 fueron obtenidas a partir un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados fueron caracterizados mediante DRX, espectrofotometría UV-Vis, adsorción-desorción con nitrógeno, y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina constituida únicamente por anatasa. Dado que no fue empleado un agente plantilla durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con elevadas temperaturas. No obstante, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación en la performance fotocatalítica de los materiales, en términos de la degradación del ácido naranja 7 (AO7) en solución acuosa bajo luz visible LED. Se demostró que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca autodopado con especies de carbono, las cuales provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y serían las responsables de la absorción hacia longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, pudo determinarse que a 200 °C mejora la actividad fotocatalítica, dado que logra retardarse la recombinación electrón/hueco positivo y más carbono ingresa a la matriz. De esta manera, fueron precisadas las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso susceptible de ser activado bajo luz visible.Item Dióxido de titanio mesoporoso como fotocatalizador en el tratamiento de aguas contaminadas(2018) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraEn el marco de la búsqueda de tecnologías alternativas que permitan tratar aguas contaminadas con compuestos orgánicos recalcitrantes, surgen los Procesos Avanzados de Oxidación como solución prometedora. El fundamento de la técnica es lograr generar en el medio acuoso especies radicalarias de alto poder oxidante, que ataquen a las sustancias contaminantes, a partir de la excitación con energía de un semiconductor [1]. En este sentido fueron sintetizados materiales de TiO2 para ser empleados en reacciones de degradación fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes provenientes de la industria textil. La síntesis siguió el método sol-gel en condiciones ácidas y con tratamiento hidrotérmico a 85°C, usando butóxido de titanio como fuente del metal, y Pluronic P123 como agente director de estructura. Los materiales fueron caracterizados a través de difracción de rayos X, adsorción-desorción con nitrógeno, espectrometría UV-Vis, TEM y SEM. Los catalizadores resultaron ser mesoporosos, tener una estructura cristalina compuesta solamente por anatasa, y presentar un área específica de 97 m2/g (superior al TiO2 comercial) con 7nm de tamaño de poro. Se puede observar un arreglo uniforme y definido de poros, con partículas visiblemente esféricas. Para las reacciones, se utilizó un reactor tubular de vidrio batch, aireado y refrigerado, irradiado desde sus laterales por cuatro lámparas UV-Vis de 20 W cada una. Al cabo de cinco horas del ensayo se logró una degradación completa (100%) del AO7, alcanzando un 90% de mineralización.Item Dióxido de titanio mesoporoso modificado, como fotocatalizador activo bajo luz visible en la remoción de ibuprofeno de matrices acuosas(2021) Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Eimer, Griselda AlejandraSe sintetizaron nanopartículas de dióxido de titanio mesoporosas autodopadas con carbono empleando un método de síntesis amigable con el medio. Los materiales fueron caracterizados con distintas técnicas, entre ellas estudios de profundidad de los sólidos mediante XPS. Éstos, permitieron dilucidar avances sobre la naturaleza de las especies de carbono responsables de la fotosensibilidad de los materiales, pudiendo distinguir entre el carbono superficial y el carbono que forma parte de la matriz de titania. Se estudió el efecto de la calcinación en términos de la respuesta de los sólidos a luz visible LED, para degradar ibuprofeno (IBU) en soluciones acuosas. La mayor degradación se alcanzó empleando el fotocatalizador autodopado con carbono y tratado a 200 °C. Se propuso que la generación de nuevos estados electrónicos, responsables de reducir la banda prohibida del TiO2, debido a la presencia de carbono en distintos sitios en la red, es la responsable de este comportamiento.Item Diseño de catalizadores SBA-15 modificados con diferentes precursores de hierro por método post-síntesis(2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Carraro, Paola; Oliva, Marcos Iván; Pecchi, Gina; Eimer, Griselda AlejandraLos materiales mesoporosos silíceos puros no tienen actividades intrínsecas suficientes, por ello se sintetizaron materiales SBA-15 modificados con Fe por el método de impregnación húmeda utilizando tres diferentes precursores metálicos. Su ordenamiento pudo verificarse por TEM e isotermas de adsorción desorción de N2. El contenido de Fe se obtuvo aplicando el método de la fenantrolina. Para obtener una visión de la geometría de coordinación y posición del Fe, se registraron espectros de UVvis con reflectancia difusa (RD). En tanto, que mediante DRX a alto ángulo se pudo verificar que la muestra preparada con cloruro ferroso tetrahidratado formó nanoespecies de hematita, mientras que no se pudieron observar picos de ningún óxido en la muestra sintetizada con nitrato férrico nonahidratado, lo que implicaría la formación de nanoespecies metálicas muy pequeñas y dispersas por debajo del límite de detección de DRX. Sin embargo, analizando las propiedades magnéticas, se pude inferir que en esta muestra también se ha formado hematita. Por otro lado, la muestra sintetizada con acetilacetonato ferrico mostró un comportamiento magnético de mayor intensidad lo que sugiere la formación de un óxido de mayor magnetización como la magnetita o maghemitaItem Efecto de la atmósfera de calcinación en la modificación de SBA-15 con nitrato férrico por impregnación húmeda(2018) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Eimer, Griselda AlejandraEn este trabajo se modificaron materiales SBA-15 con hierro por un método sencillo y económico conocido como impregnación húmeda, haciendo énfasis en las condiciones de calcinación. Se observó que este paso final es especialmente influyente en las nanoespecies formadas dentro de los mesocanales y sobre la superficie externa. La estructura regular de estos materiales fue verificada por DRX a bajo ángulo, TEM e isotermas de adsorción de N2 mientras que las nanoespecies de hierro formadas se analizaron por UV-Vis RD y TPR. Los primeros resultados indicarían que tanto el tamaño como la estructura cristalina se ven modificados y por ende sus propiedades catalíticas, adsorbentes y magnéticas deberán ser estudiadas.Item Efecto del tratamiento hidrotérmico sobre las propiedades magnéticas de catalizadores del tipo MCM-41 modificados con hierro(2016) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraSe sintetizaron catalizadores de estructuras altamente ordenadas del tipo MCM-41 modificados con hierro por un método de síntesis directa. Por medio del análisis de las isotermas de adsorción de N2, los espectros UV-Vis RD y las medidas de comportamiento magnético de las muestras se estudió el efecto refinador del tratamiento hidrotérmico y su consecuente influencia sobre propiedades estructurales y magnéticas. Se identificaron las diferentes especies metálicas (cationes aislados en la red, nanoclusters, nanopartículas de óxidos de tamaños muy pequeños y nanopartículas de mayor tamaño). Las cuales, según su cantidad relativa y tamaño dan lugar a las diferencias en el comportamiento magnético de las muestras. Así, la muestra sin dicho tratamiento presentó un comportamiento magnético resultante de la combinación de tres contribuciónes: paramagnética, superparamagnética e interacciones ferromagnéticas. En tanto, a medida que se incrementa el tiempo de síntesis hidrotérmico se refuerza la estabilización del hierro en la red con una menor segregación de especies de óxido. Esto conduce a un comportamiento superparamagnético proveniente del menor tamaño de las nanoespecies y paramagnético debido a la mayor cantidad de cationes de hierro en la red.Item Effect of hydrothermal treatment on the materials MCM-41 type modified iron for drug delivery(2016) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, María; Oliva, Marcos Iván; Crivello, Mónica; Eimer, Griselda AlejandraSynthesis of MCM-41 having magnetic elements embedded inside has been researched in order to develop very interesting drug-delivery systems. In this work, MCM-41 nanostructured materials modified with iron were synthesized using the direct synthesis method (DI) and a hydrothermal treatment (HT) was applied [1]. Due to that silanol groups can form hydrogen bridge bonds with the carboxyl and carbonyl groups of indomethacin (IN), the silanol groups density on the support was analyzed by IR spectroscopy. Then, the drug was incorporated into both iron modified samples and into the pure MCM-41 and their release profiles were evaluated "in vitro" using simulated body fluid as medium. All modified materials have faster profiles than the pure silica matrix. This could be due to the presence of nanospecies of oxides inside channels that might increase the steric diffusion resistance. Thus, the drug could diffuse through the channels of the modified material with less freedom that through those of MCM-41. However, the sample modified with iron by this method with HT have a behavior similar to that of MCM-41 possibly due to the refiner effect of HT on the nanospecies size. In addition, materials with HT have an increased availability of silanol groups capable to interact with the indomethacin. This would explain their high drug adsorption capacity and the slow drug release rate. Then, this solid have good properties of adsorption and release, similar to that of the parent pure MCM-41 and simultaneously their modification with iron nanospecies leads to materials with superparamagnetic behavior.Item Estudio cinético de los perfiles de liberación de indometacina incorporada en materiales nanoestructurados tipo mcm-41 modificados con metales de transición por diferentes métodos(2017) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, Marcela; Mutal, Rubén; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraLos materiales nanoestructurados del tipo MCM-41 son adsorbentes conocidos desde 1992. Múltiples estudios indican que cuando se incorporan metales de transición, los mismos adquieren propiedades específicas que amplían sus potenciales aplicaciones. En este trabajo se presenta un avance sobre la diferente capacidad de adsorción de un fármaco en estos materiales modificados por diferentes métodos y su posterior liberación en un medio corporal simulado. Luego de sintetizar el tamiz molecular mesoporoso del tipo MCM-41, dos muestras fueron modificadas por el Método de impregnación húmeda (IH) [1-2] con una carga teórica correspondiente a 1%p/p de Fe y 2,5% p/p de Co, obteniéndose las muestras Fe/IH(0,93) y Co/IH(2,20) respectivamente. Para obtener los materiales del tipo Fe-MCM-41 por un método directo se utilizó el procedimiento reportado en [3]. En esta ocasión el gel de síntesis se dividió en dos alícuotas; a una de ellas se le aplico un tratamiento hidrotèrmico (TH) a 100 °C durante 1 día. Las muestras se denominaron: Fe-ID(6,27) y Fe-ID(6,27)TH que corresponden a la muestra sin y con tratamiento hidrotérmico. La estructura altamente ordenada de todas las muestras fue verificada por DRX e isotermas de adsorción-desorción de N2. En tanto, el contenido de metal de cada muestra se obtuvo por ICP en [1-3]. Luego se incorporó Indomentacina (IN) por impregnación; las muestras se renombraron como: Fe/IH(0,93)/IN, Co/IH(2,20)/IN, Fe-ID(6,27)/IN, Fe-ID(6,27)TH/IN y MCM-41/IN. Además se realizaron estudios de liberación de IN en una disolución tampón de pH 7,4 a 37°C en un equipo Disolutor Hanson Research. La toma de muestra se realizaron cada 15 minutos la primer hora y luego cada 30 minutos, hasta completar las 8 horas de ensayo. Cada muestra se filtró con un microfiltro Biopore de 0,45 μm y se analizó el contenido de IN por medio de la técnica UV-Vis RD. Los perfiles de liberación obtenidos, fueron ajustados con la ecuación propuesta por Peppas y Sahlin en 1989 (Ec. 1) donde n es el exponente de difusión Fickian para un sistema con cualquier forma geométrica. %Q = K1.t^n + K2.t^2n (Ec. 1) La ecuación es la sumatoria de dos términos en donde el primero representa la contribución del mecanismo Fickiano y el segundo representa la contribución al mecanismo de relajación de cadenas poliméricas. El hecho de que los ajustes arrojaran valores de n~0,6 para las formulaciones de MCM-41-IN, Fe-M(20)0d-IN y Fe-M(20)1d-IN, indica una difusión anómala o “no Fickiana” para los mismos, probablemente debido a la interacción entre el fármaco y el soporte. Es bien conocido que la interacción química de estos materiales con el fármaco se debe a la presencia de silanoles en la superficie que forman puentes hidrogeno con los grupos carbonilo y carboxilos de la Indometacina. Por otra parte, se corroboró por espectroscopia Infrarrojo que los soportes modificados por el método de incorporación directa poseen una mayor disponibilidad de los grupos silanoles. Esto explicaría su mayor capacidad de adsorción y su mayor lentitud para la liberación del mismo. Por otro lado los valores de n para Fe/M(1)-IN y Co/M(2,5)-IN de ~0,45 son concordantes con una predominancia del mecanismo de difusión Fickiana, lo cual corresponde a una menor o inexistente interacción química entre principio activo y matriz esto coincide con la menor disponibilidad de grupos silanoles disponibles observadas en estas muestras modificadas por el método post-sintesis.Item Estudio de la estabilidad de las especies de hierro en tamices mesoporosos SBA-15 desarrollados para su aplicación en procesos avanzados de oxidación(2016) Elías, Verónica; Vaschetto, Eliana; Ochoa Rodríguez, Pablo; Pecchi, Gina; Huck-Iriarte, Cristián; Andrini, Leandro; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSilicatos Fe/SBA-15 se sintetizaron por el método de impregnación húmeda. Se evaluó la influencia de dos solventes (agua y etanol) y de dos temperaturas de calcinación (350 y 500 °C). Los sólidos se caracterizaron por difracción de rayos X a alto ángulo, dispersión de rayos X a bajo ángulo, adsorción/desorción de N2, microscopia de barrido electrónico con análisis de EDS y espectroscopia de UV-Vis con reflectancia difusa. Se determinó que la temperatura de calcinación no tuvo una marcada influencia en las especies de hierro formadas en los soportes silíceos y que el solvente influyó notablemente en el tamaño de las mismas. Al utilizar etanol, las especies de óxido de hierro de menor tamaño, resultaron mayormente dispersas en el interior de los canales. Para determinar la posibilidad de uso de los sólidos en procesos Fenton heterogéneos aplicados a la degradación de contaminantes orgánicos en agua, se estudió la resistencia al lixiviado de las especies de hierro depositadas en la matriz SBA-15 en función del pH de las soluciones (2,8; 3,5; 5,0). Los sólidos fueron notablemente estables a pH de 3,5 o superior, por lo que serían aptos para su futuro uso como catalizadores, siempre que las soluciones tengan una acidez media.Item Estudio de la interacción entre adsorbentes tipo mcm-41 modificados con metales de transición por diferentes métodos y un fármaco modelo seleccionado como adsorbato(2017) Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Mendieta, Silvia; Longhi, Marcela; García, Sebastián; Crivello, Mónica; Oliva, Marcos Iván; Eimer, Griselda AlejandraSe sintetizaron tamices moleculares del tipo MCM-41 modificados con metales de transición por un método directo y un método post-síntesis. Su estructura altamente ordenada fue verificada por DRX e isotermas de adsorción-desorción de N2. En tanto, el contenido de metal se obtuvo por ICP. Luego se incorporó una droga modelo, Indomentacina, por impregnación para evaluar la capacidad de adsorción y desorción de los materiales. De este modo, se analizó la relación entre el método de síntesis y las propiedades adsorbentes, resultando que el método de incorporación directa (1 paso) es el más apropiado para este fin. Este hecho, se explica por la mayor presencia de grupos silanoles en la superficie de estos materiales verificada por la intensa banda a 3740 cm-1 observada en los espectros IR-TF.Item Estudio de la modificación, con hierro, del dióxido de titanio mesoporoso para ser aplicado en la degradación acuosa del ácido naranja 7(2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraSe llevó a cabo la síntesis de dióxido de titanio (TiO2) mesoporoso siguiendo el método sol gel. Posteriormente, el material fue modificado con distintas cargas de hierro, a través del método de impregnación húmeda. Todos los sólidos fueron puestos a prueba en la degradación acuosa fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes de la industria textil. El tipo de tecnología empleado responde a los Procesos Avanzados de Oxidación. Los materiales fueron caracterizados mediante las técnicas de difracción de rayos X (DRX), adsorción – desorción con nitrógeno, y espectrofotometría UV-Vis. Los resultados permitieron corroborar que la matriz sintetizada presenta naturaleza mesoporosa, que la estructura cristalina está compuesta por la fase anatasa, y que a medida que aumenta la carga de hierro sobre la matriz, es mayor el desplazamiento de absorción hacia longitudes de onda cercanas al rango visible del espectro electromagnético. El material más activo resultó ser aquél impregnado con 0,1%P/P de hierro. Con el mismo, bajo radiación visible, se logró alcanzar una degradación y mineralización del contaminante, del orden del 54% y 34% respectivamente.Item FE/SBA-15 mesoporous materials as photo-fenton catalyst for azo-dyes degradation(2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraThe photo-Fenton processes are included in the Advanced Oxidation Processes (AOPs) which are efficient for the treatment of waste water affected by organic pollutants. This process involves the use of Fe ions as catalyst to activate hydrogen peroxide (H2O2) decomposition in order to generate hydroxyl radicals (OH*) which are able to degrade organic molecules in aquatic systems under ambient conditions [1]. The Fe salts often used as the metal source are soluble in water, and the Fenton process is usually in homogeneous phase. Nevertheless, this process has the inconvenient of the low operation pH (3) and the difficulty for the recovery of Fe from the generated sludge that need further treatments. Then, the immobilization of Fe species on solids supports result as an attractive option to developed Fenton catalysts in heterogeneous phase. In this sense, materials with porous structures as SBA-15 silicates have attracted increasing interests as supports due to their high specific surface and pore volume [2]. In this work the SBA-15 support was modified with Fe by a simple method (wet impregnation) using a solution of Fe(NO3) 3.9H2O in ethanol. After eliminate the solvent in a rotary evaporator the solid was calcined a 350 oC for 3 h. The metal concentration for the impregnating solution was chose in order to reach an Fe load of 2.5 % wt. The solid was test as catalyst for the Acid Orange 7 (AO7) degradation under UV-vis radiation and using a stoichiometric concentration of H2O2. Under the pH of operation (3.5) it was not observed a considerable Fe lixiviation, confirming that the process is under heterogeneous phase. An almost total AO7 and H2O2 degradation was observed after 5 h of radiation. For its part, a high mineralization was also observed (81 %) which indicate the efficiency for the tested catalyst. From the solid characterization by XRD, UV-Vis DR, N2 physisorption and TPR, it was found that the high surface of the regular structured SBA-15 support was just slightly modified by the Fe presence, and a high dispersion of the metal was allowed. Thus, it could be concluded that the high dispersed Fe ions anchored in the SBA-15 surface are responsible for the activity and stability of the catalyst. Then, the catalyst was recovered from the aqueous medium an evaluated in a second catalytic cycle, reaching the same mineralization percentage. This result was other evidence of the high catalyst stability confirming that the process is in heterogeneous phase. Finally, this active catalytic reactivity for the synthetized solid, in addition with the observed stability, provide a great advantage for the proposed photo-Fenton process using a heterogeneous catalyst over the classic homogeneous Fenton process.Item Fragmentación de glifosato en agua mediante oxidación catalítica con aire bajo condiciones ambiente(2019) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraUno de los fosfonatos más importantes que es ampliamente utilizado en todo el mundo es la N-fosfonometilglicina (C3H8NO5P), conocida como glifosato. Éste es un herbicida de amplio espectro, utilizado para eliminar las malezas que compiten con los cultivos comerciales. En Argentina, el uso de herbicidas a base de glifosato aumentó dramáticamente desde la introducción de cultivos resistentes a este herbicida, como la soja transgénica y el maíz resistente. La gran solubilidad en agua de estas sustancias hace que, cuando se aplican en el suelo, se puedan difundir a aguas superficiales o subterráneas generando una gran contaminación. En este contexto, los procesos avanzados de oxidación se proponen como una alternativa de degradación muy prometedora para este tipo de compuestos en medio acuoso. Los procesos de oxidación húmeda con aire u O2 tienen potencial para degradar contaminantes tóxicos orgánicos y/o refractarios, pero a altas temperaturas (~ 180-350 °C) y presiones (~ 20-200 atm). Se ha demostrado que la adición de un catalizador sólido al sistema puede promover la formación de radicales en la superficie, acelerar la velocidad de reacción y mejorar la eficiencia, reduciendo drásticamente la severidad de las condiciones de operación y por lo tanto los altos costos del proceso. Así, los procesos de adsorción, fotodegradación y biodegradación de los fosfonatos, que utilizan catalizadores modificados con metales favorecen la formación de complejos mejorando su eficiencia. En este contexto, los silicatos mesoporosos como SBA-15 aparecen como soportes catalíticos muy prometedores debido a su estructura porosa uniforme, alta área específica y la posibilidad de modificar químicamente su superficie con funciones específicas. En este trabajo se desarrollaron sólidos mesoestructurados modificados con diversos contenidos de hierro para degradar eficientemente soluciones acuosas de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica, bajo condiciones de presión atmosférica y temperatura ambiente. Se lograron degradaciones del orden del 80%.Item Fragmentación de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica con nanomateriales mesoporosos(2018) Vaschetto, Eliana; Sánchez Faba, Edgar M.; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraEl uso excesivo de agroquímicos ha aumentado la contaminación del agua en los últimos años. El herbicida glifosato posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión a aguas subterráneas. Los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos. Los nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, en este trabajo, se plantea la síntesis de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas de glifosato mediante procesos de oxidación húmeda catalítica con aire. Los resultados obtenidos fueron una degradación de herbicida del 80% utilizando el material con Fe, mientras que con B y Al no se produjo degradación de glifosato. Así, mediante el uso de catalizadores mesoporosos con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves, se puede lograr un menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad en el proceso de degradación de glifosato.Item Ibuprofen degradation under led visible light, using self doped carbon mesoporous TiO2(2020) Ochoa Rodríguez, Pablo; Maffei, María de los Ángeles; Escalante, Candelaria; Benzaquén, Tamara; Eluani, Sebastián; Cuello, Natalia; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda AlejandraNanopartículas de TiO2 se obtuvieron de un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados se caracterizaron por XRD, espectroscopía UV-Vis DR, adsorción-desorción con N2 y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina que consiste en anatasa pura. Como no se usó un agente molde durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con altas temperaturas. Sin embargo, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación sobre el rendimiento fotocatalítico de los materiales, en términos de la degradación del ibuprofeno (IBF) en solución acuosa bajo luz LED visible. Se confirmó que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca auto-dopado con especies de carbono, que provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y sería responsable de la absorción hacia las longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, podría determinarse que a 200 ° C mejora la actividad fotocatalítica, ya que la recombinación positiva electrón / agujero se retrasa y entra más carbono en la matriz. De esta manera, se especificaron las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso capaz de ser activado bajo luz visible.
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