Desarrollo, Producción e Innovación en la Investigación científica
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Item Síntesis, caracterización y evaluación catalítica de mof uio-66 en la esterificación de ácido levulínico(2019) Crivello, Mónica Elsie; Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Rodríguez Castellón, EnriqueEl estudio de los compuestos metal-orgánicos MOFs ha experimentado un rápido crecimiento en las últimas dos décadas debido a sus interesantes propiedades: flexibilidad en el diseño y funcionalización de sus poros, elevada superficie específica y síntesis menos complejas. Dentro de esta gran familia de materiales, los que contienen Zr como metal activo, rodeado por ligandos de ácido tereftalico (UiO-66) son buenos catalizadores y estables para la esterificación de ácido levulínico con etanol, con actividades comparables a otros catalizadores ácidos sólidos. El objetivo del presente trabajo fue sintetizar compuestos del tipo MOF UIO-66 con circonio como precursor metálico y tetracloruro de circonio como fuente metálica, empleando una ruta alternativa de síntesis, con condiciones más favorables desde el punto de vista económico y ambiental. Es por ello que se propone el uso de solventes alternativos. La síntesis se realizó mediante el método solvotermal a 120 °C durante 24hs. Se utilizó dimetilformamida como solvente y se reemplazó entre un 0 y 75%, de dicho solvente, por acetona. Estos materiales luego se evaluaron catalíticamente en la reacción de esterificación del ácido levulínico con etanol. Las propiedades del material fueron caracterizadas por difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, espectroscopia infrarroja, espectroscopía fotoelectrónica de rayos X, espectroscopia de emisión atómica por plasma de microondas y área superficial. El progreso de la reacción fue seguido por cromatografía gaseosa y espectroscopía de masa. El material más activo fue el MOF100% con 17,42% de conversión y 27,17 % de selectividad a levulinato de etilo.Item Conversión catalítica de ácido levulínico sobre uio-66-nh2(2020) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieLa conversión de moléculas plataforma en productos químicos de alto valor es una estrategia importante para la utilización de los recursos de biomasa. El ácido levulínico ha sido reconocido como el puente químico entre la biomasa y el petróleo. Ha demostrado un gran potencial para producir biocombustibles y aditivos de alta calidad, como los ésteres levulínicos. Estos ésteres generalmente son sintetizados mediante catálisis homogénea con H2SO4, HCl y H3PO4 generando inconvenientes en el reciclaje del catalizador, la separación de productos y problemas ambientales. Los catalizadores ácidos sólidos son una buena alternativa para superar estos inconvenientes. Los materiales metal orgánico estructurados (MOFs) están constituidos por la unión de unidades metálicas a través de moléculas orgánicas que actúan como ligandos, dando lugar a estructuras cristalinas tridimensionales de extraordinarias propiedades texturales. El material UiO-66-NH2 está constituido por clústeres metálicos, compuestos por seis átomos de zirconio Zr6O4(OH)4, unidos entre sí por grupos μ3-O y μ3-OH, procedentes del ligando orgánico 2- aminotereftalato. El elevado grado de coordinación del clúster metálico, confiere al MOF una gran estabilidad química.Item Synthesis, characterization and catalytic activity of uio-66-nh2 in the levulinic acid esterification(2020) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Bálsamo, Nancy Florentina; Mendoza, Sandra; Argüello, Dalma Sofía; Gerbaldo, María Verónica; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieComo resultado de la explotación masiva del petróleo y su agotamiento, el estudio de materias primas alternativas para reacciones orgánicas provenientes de biomasa, es una tendencia de investigación en la actualidad. En este contexto, el presente trabajo plantea la reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico, molécula plataforma, con etanol. Para ello se han sintetizado compuestos del tipo MOF UiO-66-NH2, con circonio como precursor metálico y ácido aminotereftálico como agente ligante orgánico, empleando una ruta alternativa de síntesis, con condiciones más favorables desde el punto de vista económico y ambiental. Se propone el uso de disolventes alternativos para la síntesis, reemplazando la dimetilformamida por un 25, 50 y 75% de acetona. Las propiedades fisicoquímicas de los materiales se evaluaron por DRX, SEM, FTIR, XPS, MP-AES, medición de acidez y adsorción de N2 para comprender su estructura cristalina, morfología y estructura porosa. El progreso de la reacción se siguió por cromatografía gaseosa y espectroscopia de masas. El MOF50% mostró una selectividad a producto deseado de 51.34% y un valor de TON (moles de producto/mol de Zr en el catalizador) de 14.2 en condiciones óptimas, minimizado la masa de catalizador y promoviendo un proceso más económico y eco-compatible.Item Esterificación catalítica del ácido levulínico con UiO-66, sistema batch y a presión(2021) Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica ElsieLa esterificación del ácido levulínico para producir ésteres es de gran interés en la actualidad debido al potencial de estos compuestos como aditivos de combustible. El objetivo de la investigación es la obtención de ésteres levulínicos mediante una reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico. Para ello se han sintetizado catalizadores UiO-66 mediante el método solvotermal a 120 °C, variando el tiempo de síntesis de 24, 18, 12 y 6 h. Se analizaron dos sistemas de reacción: batch y a presión. Los materiales fueron caracterizados por difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, espectroscopia infrarroja, espectroscopía fotoelectrónica de rayos X e isotermas de adsorción de N2. El progreso de la reacción fue seguido por cromatografía gaseosa y espectroscopía de masa. En el sistema batch, el MOF con síntesis de 6 hs mostró la mayor actividad y selectividad al producto deseado, mientras que para el sistema a presión los MOFs con 24 y 18 h de síntesis presentaron los mayores rendimientos