UTN- FRC -Producción Académica de Investigación y Desarrollo

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Author: search.filters.author.Eimer, Griselda AlejandraAuthor: search.filters.author.Benzaquén, TamaraStart date: 2020End date: 2021

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    Materiales mesoporosos nanoestructurados empleando cáscara de arroz como fuente de silicio para la remoción de contaminantes emergentes
    (2020) Carraro, Paola; Benzaquén, Tamara; Eimer, Griselda Alejandra; Raviolo, Sofía; Oliva, Marcos Iván
    Actualmente, los problemas ambientales han promovido el diseño de nuevos materiales más eficientes y amigables con el medio ambiente para ser utilizados en diversas aplicaciones. Un importante interés de los investigadores ha sido la posibilidad de desarrollar nuevos materiales seguros, no tóxicos y ambientalmente sostenibles, utilizando desechos y procesos más respetuosos con el medio ambiente, reduciendo el impacto ambiental que producimos en nuestro planeta. Recientemente, gran parte de las investigaciones se ha centrado en el uso eficiente de la biomasa para producir materiales y productos de valor añadido, teniendo en cuenta los aspectos tecnológicos, científicos, económicos y ambientales. Los residuos de cultivos son uno de los mayores recursos de biomasa a nivel mundial. Entre los diferentes residuos agrícolas, la cáscara de arroz (RH) es una biomasa de desecho abundante y disponible en el mundo. Estos desechos suelen quemarse para recuperar energía, produciendo cenizas de cáscara de arroz o se descartan sin más, lo que causa grandes problemas ambientales para su eliminación. Así, la ceniza de cascarilla de arroz (RHA) contiene más del 80 % en peso de sílice. Entre los diferentes materiales silíceos se encuentran los tamices moleculares mesoporosos del tipo MCM-41, que se han aplicado como soporte de diversas especies activas catalíticas debido a sus elevadas áreas específicas y volúmenes de poro. Las fuentes de sílice más utilizadas para la síntesis de estos materiales son alcóxidos metálicos como el tetraetilortosilicato (TEOS), el tetrametoxisilano (TMOS) y el hidróxido de tetrametilamonio (TMAOH), los cuales son relativamente caros y tienen efectos tóxicos. Así, la cáscara de arroz aparece como una fuente natural alternativa, ecológica, no tóxica y de bajo costo para sustituir a los precursores de sílice comerciales. Por otro lado, la prevención de los riesgos para la salud y el medio ambiente por la exposición a los llamados Contaminantes Emergentes (CE), supone hoy en día un auténtico reto. Entre ellos podemos encontrar a los denominados Disruptores Endócrinos (DEs). Estos están asociados desde hace varios años con la aparición de infertilidad, comportamiento sexual alterado, alteración de la función tiroidea, aumento de la incidencia de ciertos tipos de cáncer, entre otros. En este contexto, los Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) aparecen como una alternativa de degradación muy prometedora. En particular las reacciones de Fotocatálisis y fotoFenton Heterogéneas son bien conocidas por su capacidad para degradar compuestos orgánicos recalcitrantes en agua En este trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando una fuente natural, no tóxica y barata de sílice a partir de la cáscara de arroz. Los soportes de sílice se modificaron con varias cargas de Fe por el método de impregnación húmeda y se analizaron físico-químicamente mediante una caracterización multitécnica. Estos materiales mesoestructurados se probaron con éxito en la degradación de ATZ, BPA y PCT en medio acuoso, mediante el proceso de foto-Fenton heterogéneo. Todos los sólidos mostraron buena regularidad estructural conservando la estructura mesoporosa luego de la incorporación del metal. La menor carga de hierro permitió un mayor porcentaje de iones aislados Fe 3+ fuertemente ligados a la superficie mesoporosa. Mientras tanto, se observó una mayor proporción de especies de óxido de hierro de mayor tamaño para las muestras con cargas metálicas más altas. Así, los resultados obtenidos mostraron que la mayor eficiencia fotocatalítica es consistente con la mayor presencia de iones aislados Fe3+ (sitios accesibles y activos para la reacción) fuertemente ligados a la superficie mesoporosa. Así, se encontró un material económicamente atractivo con un excelente rendimiento en el proceso foto-Fenton para la degradación de tres importantes contaminantes emergentes como son la atrazina, el Bisfenol A y el paracetamol.
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    The effect of mesoporous structure of different mesoporous silica prepared from rice husk with potential application in contaminants removals
    (2021) Carraro, Paola; Benzaquén, Tamara; Eimer, Griselda Alejandra
    During recent years, a persistent interest of researchers has been in the possibility of developing new, safe, non-toxic, and environmentally sustainable materials using waste and more environmentally friendly processes. Recently, a large part of the research has been focused on the efficient use of biomass to produce engineering materials and value-added products. The crop residues represent one of the largest biomass resources globally. Among them, rice husk (RH) is an abundant and sustainable waste biomass available in the world. These wastes often are discarded or burn for energy recovery, producing rice husk ash, causing great environmental problems for disposal. Thus, rice husk ash (RHA) presents over 80 wt.% of silica. This makes possible to use RH as an alternative cheap source of amorphous silica for the production of silicon based materials. The most common types of silica materials in the mesoporous pore size range are MCM-41 and SBA-15, with hexagonal pore structure, which have been applied as supports for various catalytic active species due to their high specific areas and pore volumes. The main objective of the present work was synthesizing siliceous mesoporous materials (MCM 41 and SBA-15) using a commercial organic silica and a natural, non-toxic, and cheap source of silica. This last synthesis methodology is effective, simple, and more environmentally friendly. The pure silica supports were modified with different loadings of Fe and a multi-technique characterization was employed. The chemical and physic properties of mesoporous solids synthesized from rice husk were similar to those of supports synthesized from commercial silica by conventional method.
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    Síntesis eco-friendly de materiales mesoporosos nanoestructurados a partir de cáscara de arroz para aplicaciones medioambientales
    (2020) Carraro, Paola; Benzaquén, Tamara; Eimer, Griselda Alejandra
    Durante los últimos años, varias investigaciones se han centrado en la posibilidad de desarrollar nuevos materiales más amigables con el medio ambiente utilizando desechos, como es la cáscara de arroz. Por otro lado, ha aumentado la preocupación por la perturbación del sistema endocrino de los organismos vivos por compuestos orgánicos sintéticos. Entre las sustancias químicas alteradoras del sistema endócrino (DEs) se incluyen plastificantes, productos químicos industriales, drogas y pesticidas. Así, los materiales mesoporosos ordenados, MCM-41, son interesantes por su estructura de poros y gran área, lo cual los hace adecuados para su uso en la degradación de contaminantes. Con la innovación de los procesos de oxidación avanzada (PAO´s), ha habido un creciente interés en este campo de investigación. Entre ellos, el proceso foto-Fenton heterogéneo, constituye una alternativa interesante para el tratamiento de aguas residuales. El objetivo del presente trabajo fue sintetizar materiales mesoporosos MCM-41 utilizando una fuente natural y barata de sílice. El soporte se modificó con diferentes cargas de Fe y se evaluaron los catalizadores obtenidos en la degradación fotocatalítica de diferentes DEs como herbicidas (atrazina, ATZ), compuestos derivados de la industria del plástico (bisfenol A, BPA) y de la industria farmacéutica (paracetamol, PCT), aplicando la reacción heterogénea fotoFenton.
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    Ibuprofen degradation under led visible light, using self doped carbon mesoporous TiO2
    (2020) Ochoa Rodríguez, Pablo; Maffei, María de los Ángeles; Escalante, Candelaria; Benzaquén, Tamara; Eluani, Sebastián; Cuello, Natalia; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
    Nanopartículas de TiO2 se obtuvieron de un método simple de síntesis sol-gel. Los sólidos sintetizados se caracterizaron por XRD, espectroscopía UV-Vis DR, adsorción-desorción con N2 y TEM. Los estudios permitieron confirmar la naturaleza mesoporosa de todas las muestras y la existencia de una fase cristalina que consiste en anatasa pura. Como no se usó un agente molde durante la síntesis, no fue necesario someter los catalizadores a tratamientos finales con altas temperaturas. Sin embargo, se estudió el efecto de la temperatura de calcinación sobre el rendimiento fotocatalítico de los materiales, en términos de la degradación del ibuprofeno (IBF) en solución acuosa bajo luz LED visible. Se confirmó que la ausencia de calcinación permite que el sólido permanezca auto-dopado con especies de carbono, que provienen de la misma fuente utilizada para el titanio, y sería responsable de la absorción hacia las longitudes de onda correspondientes al rango visible del espectro. Además, podría determinarse que a 200 ° C mejora la actividad fotocatalítica, ya que la recombinación positiva electrón / agujero se retrasa y entra más carbono en la matriz. De esta manera, se especificaron las condiciones óptimas para obtener un material mesoporoso capaz de ser activado bajo luz visible.
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    Estudio de propiedades de materiales mesoporosos empleando cáscara de arroz como fuente de silicio y su aplicación como fotocatalizadores
    (2020) Carraro, Paola; César Tita, Florencia; Benzaquén, Tamara; Eimer, Griselda Alejandra
    Durante los últimos años, un importante interés de los investigadores ha sido la posibilidad de desarrollar nuevos materiales seguros, no tóxicos y ambientalmente sostenibles, utilizando desechos y procesos más respetuosos con el medio ambiente, reduciendo el impacto ambiental que producimos en nuestro planeta 1 . Recientemente, gran parte de las investigaciones se ha centrado en el uso eficiente de la biomasa para producir materiales y productos de valor añadido, teniendo en cuenta los aspectos tecnológicos, científicos, económicos y ambientales. Los residuos de cultivos son uno de los mayores recursos de biomasa a nivel mundial. Entre los diferentes residuos agrícolas, la cáscara de arroz (RH) es una biomasa de desecho abundante y disponible en el mundo 2 . Estos desechos suelen quemarse para recuperar energía, produciendo cenizas de cáscara de arroz o se descartan sin más, lo que causa grandes problemas ambientales para su eliminación. La cáscara de arroz posee características químicas únicas, siendo una excelente fuente de sílice amorfa de alta pureza. Así, la ceniza de cascarilla de arroz (RHA) contiene más del 80 % en peso de sílice. Entre los diferentes materiales silíceos se encuentran los tamices moleculares mesoporosos del tipo MCM-41, que se han aplicado como soporte de diversas especies activas catalíticas debido a sus elevadas áreas específicas y volúmenes de poro 3,4 . Las fuentes de sílice más utilizadas para la síntesis de estos materiales son alcóxidos metálicos como el tetraetilortosilicato (TEOS), el tetrametoxisilano (TMOS) y el hidróxido de tetrametilamonio (TMAOH), los cuales son relativamente caros y tienen efectos tóxicos. Así, la cáscara de arroz aparece como una fuente natural alternativa, ecológica, no tóxica y de bajo costo para sustituir a los precursores de sílice comerciales. En este trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando una fuente natural, no tóxica y barata de sílice a partir de la cáscara de arroz. Los soportes de sílice se modificaron con varias cargas de Fe por un método impregnación húmeda y se analizaron físico-químicamente mediante una caracterización multitécnica, para luego ser evaluados como catalizadores heterogéneos foto-Fenton para la degradación fotocatalítica de diferentes disruptores endocrinos (EDC) en medio acuoso. Todos los sólidos mostraron buena regularidad estructural conservando la estructura mesoporosa luego de la incorporación del metal. La menor carga de hierro permitió un mayor porcentaje de iones aislados Fe3+ fuertemente ligados a la superficie mesoporosa. Mientras tanto, se observó una mayor proporción de especies de óxido de hierro de mayor tamaño para las muestras con cargas metálicas más altas. Así, los resultados obtenidos mostraron que la mayor eficiencia fotocatalítica es consistente con la mayor presencia de especies de hierro finamente dispersas y estabilizadas en la estructura de la sílice, siendo los iones Fe3+ aislados los sitios accesibles y activos para la reacción. Finalmente, se obtuvo un sólido más barato derivado de la valorización de la biomasa residual y con un excelente rendimiento fotocatalítico para la degradación de EDC. Así, el uso de la cáscara de arroz como fuente de sílice sería una alternativa muy prometedora para la síntesis de materiales mesoporosos, reduciendo aún más la cantidad de desechos agrícolas.
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    Solidos mesoestructurados para la remoción de contaminantes emergentes en agua.
    (2020) Benzaquén, Tamara; Ravanelli, Magdalena; Carraro, Paola; Eimer, Griselda Alejandra
    La prevención de los riesgos para la salud y el medio ambiente por la exposición a los llamados Contaminantes Emergentes (CE), supone hoy en día un auténtico reto. Los métodos tradicionales de tratamiento sumados a la normativa vigente, no son suficientes para proteger a la población y al medio ambiente frente a estas sustancias debido a sus particulares características químicas y toxicológicas. Entre ellos podemos encontrar a los denominados Disruptores Endócrinos (DEs). Estos están asociados desde hace varios años con la aparición de infertilidad, comportamiento sexual alterado, alteración de la función tiroidea, aumento de la incidencia de ciertos tipos de cáncer, etc.1 . En este contexto, los Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) aparecen como una alternativa de degradación muy prometedora2. En particular las reacciones de Fotocatálisis y foto-Fenton Heterogéneas son bien conocidas por su capacidad para degradar compuestos orgánicos recalcitrantes en agua. Muchas investigaciones revelan que las estructuras mesoporosas son efectivas como catalizadores heterogéneos para la degradación de compuestos orgánicos3 . Por otro lado, ante la creciente necesidad de desarrollar alternativas tecnológicas que permitan la utilización de desechos de procesos productivos, se ha comenzado a trabajar en la posibilidad de aprovechar un residuo vegetal abundante como es la cascarilla de arroz4 , como fuente de silicio para la síntesis de los catalizadores mencionados. En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara de arroz como fuente renovable de sílicio. En una primera etapa, se evaluaron dos lavados previos de la cáscara de arroz, con agua y ácido nítrico, obteniéndose sílice de alta área superficial para el lavado con ácido. El material mesoporoso silíceo se sintetizó mediante el método de tratamiento hidrotérmico utilizando el silicato extraído de la cáscara como precursor de sílice y bromuro de cetiltrimetilamonio (CTAB) como plantilla. El soporte MCM-41 luego fue modificado con Fe por el método de impregnación húmeda para su utilización como catalizadores heterogéneos, en la degradación de diferentes compuestos orgánicos en medio acuoso, como herbicidas (atrazina, ATZ), compuestos derivados de la industria del plástico (bisfenol A, BPA) y de la industria farmacéutica (paracetamol, PCT), aplicando la reacción foto-Fenton heterogénea; y así alcanzar un sistema catalítico de mayor eficiencia. Todos los sólidos sintetizados se caracterizaron físico-químicamente mediante distintas técnicas: DRX, UV-vis, SEM, adsorción - desorción de N2, Piridina, entre otras. Todos los materiales exhibieron alta superficie específica, volumen de poros y buena regularidad estructural que retiene la estructura característica de materiales mesoporoso luego de la incorporación del metal. Estos materiales mesoestructurados se probaron con éxito en la degradación de ATZ, BPA y PCT en medio acuoso, mediante el proceso de foto-Fenton heterogénea. Los distintos parámetros de reacción fueron evaluados y en las mejores condiciones encontradas el catalizador con la menor carga de hierro (2.5 %p/p de Fe) presentó la mayor degradación de contaminantes. Probablemente este comportamiento este relacionado al mayor porcentaje de iones aislados Fe3+ (sitios accesibles y activos para la reacción) fuertemente ligados a la superficie mesoporosa encontrados en este material. Así, se encontró un material económicamente atractivo con un excelente rendimiento en el proceso foto-Fenton para la degradación de tres importantes contaminantes emergentes como son la atrazina, el Bisfenol A y el paracetamol.