UTN- FRC -Producción Académica de Investigación y Desarrollo

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    Síntesis de dióxido de titanio mesoporoso, modificado con hierro y cobre, para ser aplicado en la degradación fotocatalítica del ácido naranja 7
    (207) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Por el método de sol gel fueron sintetizados nanomateriales de dióxido de titanio (TiO2) que fueron modificados, mediante impregnación húmeda, con distintas cargas de hierro y cobre. Se realizó un estudio de caracterización mediante espectrometría UV-Vis, difracción de rayos X, y adsorción – desorción con nitrógeno a la matriz pura. Los sólidos impregnados con hierro fueron puestos a prueba en la degradación fotocatalítica del colorante azoico ácido naranja 7 (AO7) bajo radiación UV-Vis y Vis. En tanto que los materiales con cobre, sólo bajo luz visible. Los resultados de la caracterización dieron cuenta de la presencia de fase anatasa en la estructura cristalina de todas las muestras, de la naturaleza mesoporosa de la matriz, y de la mejor capacidad de absorción de los sólidos a medida que el contenido metálico se incrementó (desplazamiento de la absorción hacia mayores longitudes de onda, espectro visible). Se determinó que impregnar la matriz con tan sólo 0,1% P/P de hierro mejora la actividad catalítica, en relación a la presentada por el sólido sin modificar, ya sea se utilice radiación visible o UV-Vis. No pudo demostrarse lo mismo en los materiales con cobre, donde la actividad resultó ser menor o similar en comparación a la matriz.
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    Influencia del contenido de Fe en la actividad catalítica de silicatos mesoporosos SBA-15 aplicados a procesos foto-Fenton para la degradación de colorantes azoicos
    (2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Se sintetizaron silicatos mesoporosos con estructura SBA-15 modificados con Fe por un método postsíntesis simple y rápido. La regularidad estructural se determinó por DRX a bajo ángulo y por fisisorción de N2. Las técnicas de UV-Vis RD y TPR fueron utilizadas para analizar las diferentes especies de Fe desarrolladas en función de la carga metálica depositada. Todos los materiales se evaluaron en la degradación del colorante azoico (AO7) por un proceso foto-Fenton bajo radiación UV-Vis y utilizando H2O2. Se encontró que a pH de 3,5 los materiales fueron estables al lixiviado del metal y todos alcanzaron elevadas degradaciones de AO7 y de H2O2. No obstante, un incremento en la carga del metal desde 1 al 2,5 %p/p provocó un marcado aumento en la mineralización, en tanto que esto no se observó para cargas mayores (5 y 10 % p/p). Esto permitió inferir que las especies aisladas de Fe serían las activas en el proceso y se desarrollan en lo materiales para cargas de hasta 2,5 %p/p. Mayores cargas provocan la segregación de estas especies aisladas desde el interior de los canales hacia la superficie externa generando nanopartículas de óxidos de mayor tamaño que son menos eficientes catalíticamente.
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    FE/SBA-15 mesoporous materials as photo-fenton catalyst for azo-dyes degradation
    (2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    The photo-Fenton processes are included in the Advanced Oxidation Processes (AOPs) which are efficient for the treatment of waste water affected by organic pollutants. This process involves the use of Fe ions as catalyst to activate hydrogen peroxide (H2O2) decomposition in order to generate hydroxyl radicals (OH*) which are able to degrade organic molecules in aquatic systems under ambient conditions [1]. The Fe salts often used as the metal source are soluble in water, and the Fenton process is usually in homogeneous phase. Nevertheless, this process has the inconvenient of the low operation pH (3) and the difficulty for the recovery of Fe from the generated sludge that need further treatments. Then, the immobilization of Fe species on solids supports result as an attractive option to developed Fenton catalysts in heterogeneous phase. In this sense, materials with porous structures as SBA-15 silicates have attracted increasing interests as supports due to their high specific surface and pore volume [2]. In this work the SBA-15 support was modified with Fe by a simple method (wet impregnation) using a solution of Fe(NO3) 3.9H2O in ethanol. After eliminate the solvent in a rotary evaporator the solid was calcined a 350 oC for 3 h. The metal concentration for the impregnating solution was chose in order to reach an Fe load of 2.5 % wt. The solid was test as catalyst for the Acid Orange 7 (AO7) degradation under UV-vis radiation and using a stoichiometric concentration of H2O2. Under the pH of operation (3.5) it was not observed a considerable Fe lixiviation, confirming that the process is under heterogeneous phase. An almost total AO7 and H2O2 degradation was observed after 5 h of radiation. For its part, a high mineralization was also observed (81 %) which indicate the efficiency for the tested catalyst. From the solid characterization by XRD, UV-Vis DR, N2 physisorption and TPR, it was found that the high surface of the regular structured SBA-15 support was just slightly modified by the Fe presence, and a high dispersion of the metal was allowed. Thus, it could be concluded that the high dispersed Fe ions anchored in the SBA-15 surface are responsible for the activity and stability of the catalyst. Then, the catalyst was recovered from the aqueous medium an evaluated in a second catalytic cycle, reaching the same mineralization percentage. This result was other evidence of the high catalyst stability confirming that the process is in heterogeneous phase. Finally, this active catalytic reactivity for the synthetized solid, in addition with the observed stability, provide a great advantage for the proposed photo-Fenton process using a heterogeneous catalyst over the classic homogeneous Fenton process.
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    Síntesis de nanopartículas de dióxido de titanio modificadas para la degradación de Ácido Naranja 7
    (2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Balcaza Pizzi, Natalí; Cuello, Natalia; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Los materiales semiconductores, como el TiO2, son utilizados en reacciones fotocatalíticas que implican la remoción de contaminantes orgánicos en agua, debido a la generación de especies radicalarias responsables de llevar a cabo la degradación, y a su elevada superficie específica. En este sentido, se sintetizaron nanopartículas de dióxido de titanio modificadas con hierro y carbono, empleando el método sol-gel [1]. Se preparó una solución de ácido nítrico, agua y cantidad necesaria de nitrato férrico nonahidratado correspondiente a una composición molar del 0.57%. Una segunda solución contenedora de la fuente de titanio, titanato de tetrabutilo, y etanol, fue añadida luego a la solución primera. La mezcla resultante se dejó bajo agitación durante dos horas. El proceso de envejecimiento se llevó a cabo durante dos días y a temperatura ambiente. A continuación, el gel, en un reactor de teflón, es sometido a tratamiento hidrotérmico a 180°C y durante 10 h. El precipitado obtenido es lavado con agua destilada y secado a 100°C. Finalmente, el material es denominado C-Fe-TiO2 (0,57%mol). Lo estudios de caracterización incluyeron realizar análisis por difracción de Rayos X a alto ángulo, isotermas de adsorción-desorción con nitrógeno y espectrometría UV-Visible. El estudio de caracterización por difracción de Rayos X permitió corroborar la presencia de la fase cristalina anatasa, que es la activa fotocatalíticamente. Los ensayos de adsorción con nitrógeno dieron como resultado isotermas del tipo IV, propias de materiales con naturaleza mesoporosa. El material fue puesto a prueba en la degradación fotocatalítica del colorante ácido naranja 7. Para la reacción, se utilizó un reactor batch irradiado desde sus costados por cuatro lámparas UV-Vis. La temperatura de reacción se mantuvo en 20°C, y por debajo se hacía llegar un flujo controlado de aire. El seguimiento de la reacción se realizó midiendo la absorbancia del colorante. Al cabo de cinco horas, se logró una degradación del 97%, y una mineralización del 59%.
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    Sintesis de dióxido de titanio mesoporoso, para ser empleado como fotocatalizador en la remediación de aguas contaminadas
    (2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, s; Eimer, Griselda Alejandra
    Materiales mesoporosos, de dióxido de titanio, fueron sintetizados para ser utilizados en ensayos de degradación fotocatalítica del colorante ácido naranja 7 (AO7), contaminante acuoso presente en efluentes de la industria textil. Utilizando butóxido de titanio (Ti(OBu)4) como precursor, se estudiaron dos métodos de síntesis distintos. En uno de ellos (MT1) se utilizó un agente plantilla o moldeante de estructura, con calcinación final luego del tratamiento hidrotérmico. En el otro método (MT2) se prescinde del plantilla y la calcinación. La caracterización fue mediante las técnicas de espectrometría UV, difracción de rayos X, y análisis por adsorción – desorción con nitrógeno. Los resultados de estos estudios permitieron determinar que todos los sólidos presentaban la fase anatasa en su estructura cristalina, naturaleza mesoporosa debido a las características de las isotermas de nitrógeno obtenidas, y un rango de activación predominante en la zona UV del espectro electromagnético (por debajo de 400 nm). Bajo radiación UV-Vis se alcanzaron órdenes de degradación del contaminante superior al 90% para ambos materiales. En la región del visible, para MT2 se logró un 96% de degradación y 27% de mineralización; siendo éste el catalizador más activo.
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    Silicatos SBA-15 modificados con Hierro como catalizadores para procesos foto-Fenton aplicados a la degradación de contaminantes orgánicos
    (2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Con el objetivo de resolver la problemática de la contaminación de los recursos hídricos como consecuencia de la actividad industrial, diversos Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) han ido desarrollándose a lo largo de los años. Entre estos, los llamados procesos foto-Fenton han sido aplicados con éxito en la degradación de sustancias químicas que alcanzan los cursos de agua y persisten en ellos por ser no-biodegradables y tóxicas para los microorganismos. Particularmente, los procesos foto-Fenton se basan en la reacción redox entre el Fe y el H2O2 que en presencia de radiación mejoran su rendimiento en la producción de OH* que oxidan la materia orgánica. En este trabajo se presenta la síntesis de silicatos mesoporosos con estructura SBA-15 de elevada superficie específica modificados con hierro para ser utilizados como catalizadores heterogéneos en la degradación de compuestos aromáticos presentes en agua. Los sólidos se sintetizaron por incorporación directa de la fuente de hierro en el gel de síntesis del silicato. Los materiales se evaluaron en la degradación del colorante azoico, Ácido Naranja 7 (AO7). Aplicando radiación UV-visible y una concentración estequiometria de oxidante, sin modificar el pH del medio (~5), se alcanzó una degradación de AO7 del 50 %, pero no se observó mineralización. Como los procesos Fenton son más efectivos a bajo pH, se hicieron pruebas ajustando el pH del medio de reacción a 3,5. En este caso se alcanzó una total degradación del colorante y una mineralización del 60 %. Se midió la presencia de hierro en el medio acuoso luego de aplicar el proceso de degradación debido a que la acidez de la solución puede afectar la vida útil del catalizador produciendo el lixiviado de las especies metálicas. La presencia de hierro se determinó por colorimetría utilizando fenantrolina como agente complejante. No se encontró una concentración de hierro apreciable, por lo que pudo descartarse que la actividad observada fuera consecuencia del proceso Fenton homogéneo. Finalmente, de la caracterización de los sólidos se determinó que la actividad de los mismos se debe a las especies de óxido, probablemente Fe2O3, altamente dispersas sobre la superficie de la estructura SBA-15.
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    Estudio de la modificación, con hierro, del dióxido de titanio mesoporoso para ser aplicado en la degradación acuosa del ácido naranja 7
    (2017) Ochoa Rodríguez, Pablo; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Se llevó a cabo la síntesis de dióxido de titanio (TiO2) mesoporoso siguiendo el método sol gel. Posteriormente, el material fue modificado con distintas cargas de hierro, a través del método de impregnación húmeda. Todos los sólidos fueron puestos a prueba en la degradación acuosa fotocatalítica del ácido naranja 7 (AO7), contaminante presente en efluentes de la industria textil. El tipo de tecnología empleado responde a los Procesos Avanzados de Oxidación. Los materiales fueron caracterizados mediante las técnicas de difracción de rayos X (DRX), adsorción – desorción con nitrógeno, y espectrofotometría UV-Vis. Los resultados permitieron corroborar que la matriz sintetizada presenta naturaleza mesoporosa, que la estructura cristalina está compuesta por la fase anatasa, y que a medida que aumenta la carga de hierro sobre la matriz, es mayor el desplazamiento de absorción hacia longitudes de onda cercanas al rango visible del espectro electromagnético. El material más activo resultó ser aquél impregnado con 0,1%P/P de hierro. Con el mismo, bajo radiación visible, se logró alcanzar una degradación y mineralización del contaminante, del orden del 54% y 34% respectivamente.
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    Materiales mesoporosos SBA-15 modificados con hierro para la degradación de residuos farmacológicos presentes en aguas residuales
    (2017) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Pecchi, Gina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    farmacéuticos pueden encontrarse en efluentes acuosos causando efectos adversos sobre los organismos vivos presentes, razón por la que son considerados contaminantes ambientales. Particularmente, se han encontrado en el medioambiente concentraciones de hasta 200 ppm de Ibuprofeno (IBU), un antiinflamatorio no-esteroideo de elevado consumo. La parcial degradación de esta sustancia por oxidación biológica resulta en una serie de subproductos que producen un elevado riesgo ecológico. Buenos resultados en la remoción de este tipo de sustancias se han alcanzado al aplicar los llamados “Procesos Avanzados de Oxidación” (PAOs). Dentro de éstos, los procesos foto-Fenton involucran la presencia y reactividad de especies altamente oxidantes (OH)* que se generan de la reacción entre el hierro y un oxidante inocuo como es el peróxido de hidrógeno, dando lugar a un incremento en la biodegradabilidad de los efluentes tratados. No obstante, los procesos homogéneos traen aparejados los inconvenientes de tener que aplicar operaciones con costos adicionales para remover el hierro disuelto. En este trabajo se sintetizaron silicatos con estructura SBA-15 modificados con hierro mediante incorporación de nitrato férrico en el gel de síntesis (Fe-SBA-15(20)). Luego, el catalizador se impregnó con Ti, para evaluar el efecto de incorporar un segundo metal sobre la actividad y estabilidad del catalizador (TiO2/Fe-SBA-15(20)). Los sólidos (1 g/L) se evaluaron en la degradación foto-Fenton de IBU (concentración inicial 20 ppm) utilizando radiación UV-Vis y peróxido de hidrógeno como oxidante (concentración inicial 76 ppm). El pH del medio (500 mL) se ajustó a 3.5 para incrementar la eficiencia del proceso. Luego de 5 h de reacción se alcanzaron conversiones de IBU del 44 % y del 77 % cuando se evaluaron los sólidos Fe-SBA-15(20) y TiO2/Fe-SBA-15(20), respectivamente. Esto indicaría que en presencia de Ti la actividad adicional observada podría deberse al proceso fotocatalítico. Se evaluó el lixiviado del metal hacia el medio de reacción, determinando la concentración de hierro por el método colorimétrico. No se encontraron concentraciones apreciables del mismo lo que dio lugar a descartar un aporte significativo del proceso homogéneo en los resultados observados.
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    Silicatos mesoporosos tipo sba-15 modificados con hierro como catalizadores para procesos avanzados de oxidación heterogéneos
    (2016) Elías, Verónica; Ochoa Rodríguez, Pablo; Vaschetto, Eliana; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra
    Se sintetizaron tamices moleculares con estructura SBA-15 modificados con Fe por los métodos de incorporación directa (ID) y de impregnación húmeda (IH). Los sólidos se caracterizaron por DRX a bajo y alto ángulo, espectroscopia de UV-Vis RD, fisisorción de N2, reducción a temperatura programada (TPR) y micrografías de SEM-EDS. Los sólidos fueron evaluados como catalizadores en procesos foto-Fenton utilizando H2O2 y radiación UV-Vis. Se utilizó el colorante azoico Ácido Naranja 7 (AO7) como molécula modelo para estudiar la eficiencia del proceso de degradación propuesto. Con el objetivo de mejorar la eficiencia catalítica y disminuir el lixiviado de las especies de Fe, los catalizadores fueron además modificados por IH con especies de Ti. Se alcanzó una buena degradación del colorante sin modificar el pH del medio y se disminuyó el lixiviado del metal dando indicios que los catalizadores podrán ser reutilizados por varios ciclos catalíticos.
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    Síntesis de materiales mesoporosos del tipo sba-15 modificados con hierro, y estudio de las condiciones de síntesis para su posterior aplicación a procesos de oxidación avanzada
    (2016) Ochoa Rodríguez, Pablo; Casuscelli, Sandra; Elías, Verónica; Eimer, Griselda Alejandra
    Silicatos mesoporosos del tipo Fe/SBA-15 fueron sintetizados siguiendo el método de impregnación húmeda. Se analizó la influencia del tipo de solvente utilizado en cada impregnación (agua o etanol), y la influencia de la temperatura de calcinación (350°C o 500°C). Por otro lado, la estabilidad de las especies de hierro depositadas en las estructuras, fue evaluada a través de la resistencia al lixiviado en función del pH de las soluciones. Esto se realiza fundamentalmente para estudiar la posibilidad de aplicación de estos catalizadores a procesos Fenton heterogéneos. Los sólidos sintetizados fueron caracterizados por difracción de rayos X a alto ángulo, dispersión de rayos X a bajo ángulo, adsorción/desorción de nitrógeno, espectrofotometría UV-Vis, entre otras técnicas.