UTN- FRC -Producción Académica de Investigación y Desarrollo
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Item Desarrollo de catalizadores mesoporosos impregnados con Fe para degradar glifosato en medios acuosos bajo condiciones ambientales(2021) Vaschetto, Eliana; Ochoa Rodríguez, Pablo; Stobbia, Daniel; Elías, Verónica; Eimer, Griselda AlejandraCatalizadores nanoestructurados impregnados con diferentes contenidos de hierro se desarrollaron y sintetizaron para degradar soluciones acuosas de glifosato en condiciones de reacción extremadamente suaves: presión atmosférica y temperatura ambiente. Estos sólidos se caracterizaron por XRD, fisisorción de N2, UVvis-DR y XPS. Como resultado de estas síntesis, se obtuvieron estructuras mesoporosas regulares típicas de los sólidos SBA 15 y se pudo ajustar la especiación de Fe variando la carga nominal del metal. Los catalizadores fueron evaluados en la reacción de degradación-fragmentación de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica con aire, logrando niveles de degradación del herbicida del orden del 80%. Se propuso un camino de reacción basado en la formación de un intermediario oxo-hierro (V) altamente reactivo a partir del complejo Fe-glifosato. De esta manera, se presenta una interesante tecnología con menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad para la remediación de aguas contaminadas con glifosato.Item Fragmentación de glifosato en agua mediante oxidación catalítica con aire bajo condiciones ambiente(2019) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraUno de los fosfonatos más importantes que es ampliamente utilizado en todo el mundo es la N-fosfonometilglicina (C3H8NO5P), conocida como glifosato. Éste es un herbicida de amplio espectro, utilizado para eliminar las malezas que compiten con los cultivos comerciales. En Argentina, el uso de herbicidas a base de glifosato aumentó dramáticamente desde la introducción de cultivos resistentes a este herbicida, como la soja transgénica y el maíz resistente. La gran solubilidad en agua de estas sustancias hace que, cuando se aplican en el suelo, se puedan difundir a aguas superficiales o subterráneas generando una gran contaminación. En este contexto, los procesos avanzados de oxidación se proponen como una alternativa de degradación muy prometedora para este tipo de compuestos en medio acuoso. Los procesos de oxidación húmeda con aire u O2 tienen potencial para degradar contaminantes tóxicos orgánicos y/o refractarios, pero a altas temperaturas (~ 180-350 °C) y presiones (~ 20-200 atm). Se ha demostrado que la adición de un catalizador sólido al sistema puede promover la formación de radicales en la superficie, acelerar la velocidad de reacción y mejorar la eficiencia, reduciendo drásticamente la severidad de las condiciones de operación y por lo tanto los altos costos del proceso. Así, los procesos de adsorción, fotodegradación y biodegradación de los fosfonatos, que utilizan catalizadores modificados con metales favorecen la formación de complejos mejorando su eficiencia. En este contexto, los silicatos mesoporosos como SBA-15 aparecen como soportes catalíticos muy prometedores debido a su estructura porosa uniforme, alta área específica y la posibilidad de modificar químicamente su superficie con funciones específicas. En este trabajo se desarrollaron sólidos mesoestructurados modificados con diversos contenidos de hierro para degradar eficientemente soluciones acuosas de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica, bajo condiciones de presión atmosférica y temperatura ambiente. Se lograron degradaciones del orden del 80%.Item Degradación de glifosato mediante nanocatalizadores mesoporosos a partir de oxidación húmeda con aire.(2018) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Sicardi, Melina; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraLa contaminación del agua ha aumentado en los últimos años debido al uso excesivo de agroquímicos. El glifosato (herbicida) posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión a aguas subterráneas. Los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos. Los nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, en este trabajo, se plantea la síntesis de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas de glifosato mediante procesos de oxidación húmeda catalítica con aire. Los resultados obtenidos fueron una degradación de glifosato del 80% utilizando el material con Fe, mientras que con B y Al no se produjo degradación del herbicida. Así, mediante el uso de catalizadores mesoporosos con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves, se puede lograr un menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad en el proceso de degradación de glifosato.Item Fragmentación de glifosato mediante oxidación húmeda catalítica con nanomateriales mesoporosos(2018) Vaschetto, Eliana; Sánchez Faba, Edgar M.; Elías, Verónica; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraEl uso excesivo de agroquímicos ha aumentado la contaminación del agua en los últimos años. El herbicida glifosato posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión a aguas subterráneas. Los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos. Los nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, en este trabajo, se plantea la síntesis de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas de glifosato mediante procesos de oxidación húmeda catalítica con aire. Los resultados obtenidos fueron una degradación de herbicida del 80% utilizando el material con Fe, mientras que con B y Al no se produjo degradación de glifosato. Así, mediante el uso de catalizadores mesoporosos con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves, se puede lograr un menor impacto ambiental y mayor sustentabilidad en el proceso de degradación de glifosato.Item Nanomateriales mesoporosos para la degradación de glifosato en agua mediante oxidación húmeda con aire(2018) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Carraro, Paola; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraEn las últimas décadas, la contaminación de los recursos hídricos ha crecido principalmente por el tratamiento inadecuado de residuos industriales y uso excesivo de agroquímicos [1]. En Argentina, los herbicidas constituyen el 64 % del mercado total de agroquímicos. El glifosato (herbicida de amplio espectro) posee gran solubilidad en agua, esto facilita su difusión en aguas subterráneas generando así una severa contaminación. En este contexto, los procesos avanzados de oxidación, entre ellos “oxidación húmeda”, son propuestos como una alternativa de degradación de glifosato en medios acuosos [2], pero en la mayoría de los trabajos se informan presiones y temperaturas elevadas [3]. En este contexto, nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores. Así, se plantea la utilización de sólidos mesoporosos modificados con hierro, boro y aluminio para degradar soluciones acuosas con glifosato mediante el “proceso de oxidación húmeda catalítica con aire”. Los materiales fueron evaluados catalíticamente a “temperatura y presión ambiente”. Las muestras de reacción fueron analizadas por cromatografía iónica. Los resultados obtenidos fueron una degradación de glifosato del orden del 80%, obteniéndose iones fosfatos, nitratos y nitritos cuando se utilizó el material con Fe. Cuando se evaluaron los materiales con B y Al, no se produjo degradación de glifosato. Se demostró así que mediante el uso de catalizadores sólidos efectivos como lo es el material sustituido con Fe y sumado a condiciones de reacción suaves (T y P ambiente) se puede, mediante un proceso de degradación de glifosato, lograr un menor impacto ambiental, menores costos operativos y mayor sustentabilidad.Item Modificación de SBA-15 con metales para su evaluación en la degradación de glifosato mediante procesos de oxidación húmeda(2018) Vaschetto, Eliana; Elías, Verónica; Ferrero, Gabriel; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda AlejandraLa “oxidación húmeda”, enmarcada dentro de los Procesos Avanzados de Oxidación, es una alternativa propuesta para la degradación de glifosato en medios acuosos (herbicida de gran solubilidad en agua). Los nanomateriales mesoporosos sustituidos con heteroátomos, aparecen como soportes catalíticos muy prometedores para llevar a cabo este proceso. Así, en este trabajo, se sintetizaron con éxito catalizadores nanoestructurados de tipo SBA-15 puros y modificados con hierro y cobalto. Los materiales se caracterizaron por Difracción de Rayos X, Adsorción de Nitrógeno, Microscopía Electrónica de Transmisión, Espectroscopia de Emisión Atómica con plasma acoplado inductivamente y Espectrometría de UV-Visible con Reflectancia Difusa. Estos sólidos se evaluaron en la reacción de degradación de glifosato a través de oxidación húmeda catalítica con aire como fuente de oxígeno. Las condiciones de reacción fueron extremadamente suaves, presión atmosférica y temperatura ambiente. Los productos de reacción se analizaron por cromatografía iónica e incluyeron: iones de acetato, nitrato, nitrito y fosfato. La estabilidad del catalizador y la posibilidad de reciclaje también fueron estudiadas. Se encontró que los iones hierro y cobalto presentes en los sólidos sintetizados pueden formar complejos con el glifosato, aunque solo el catalizador Fe-SBA condujo a la fragmentación del herbicida. El material Co-SBA actuó como adsorbente del herbicida, pero no fue activo para lograr la degradación del mismo. Mediante estos resultados, se propone que el catalizador modificado con hierro puede formar un complejo Fe-glifosato capaz de ser activado por el oxígeno (aportado por el flujo de aire) generando intermediarios oxohierro que promoverían la degradación del herbicida evidenciado por la aparición de iones de cadena corta, menos tóxicos y más biodegradables, bajo condiciones de reacción ambientes, lográndose una degradación del orden del 80%. Para analizar la estabilidad del catalizador y la posibilidad de reciclado, se llevaron a cabo tres experimentos de reutilización del material Fe-SBA. La degradación del glifosato mostró el mismo comportamiento en los tres ciclos catalíticos, lo que demostró su actividad intacta con el tiempo de uso.