Desarrollo, Producción e Innovación en la Investigación científica
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Item Nanoarcillas como precursores de óxidos metálicos de la y ce para la valorización de glicerol(2017) Eimer, Griselda Alejandra; Bálsamo, Nancy Florentina; Contreras, Matías; Crivello, Mónica ElsieLos elementos tierras raras incorporados en compuestos tipo hidrotalcita también denominados hidróxidos dobles laminares se produjeron por co-precipitación bajo condiciones de baja sobresaturación e impregnación por vía húmeda. El tratamiento térmico de los precursores se realizó con el fin de obtener óxidos metálicos. Las muestras se caracterizaron por varios métodos: difracción de rayos X, espectroscopia fotoelectrónica de rayos X, área superficial, etc. Los hidróxidos dobles laminares con La o Ce incorporado son precursores eficaces de los óxidos metálicos que se presentan como materiales muy prometedores para varias aplicaciones catalíticas, tal como, la valoración de glicerol. Por otra parte, el cambio climático y el agotamiento de combustibles fósiles hacen necesario el desarrollo de nuevas estrategias, donde la química y los procesos de refinería empiezan a tener una concepción más biológica para volverse más sustentables. La producción de biodiesel está planteando el problema de grandes excedentes de glicerol que se genera como subproducto. El glicerol, a través de la transesterificación del estearato de metilo, se puede transformar en un producto de mayor valor agregado, como la producción selectiva de emulsionantes del tipo de los monoglicéridos.Item Influencia de la variación de parámetros de síntesis en la optimización de la producción de monoglicéridos para la revalorización de glicerol(2016) Crivello, Mónica Elsie; Eimer, Griselda Alejandra; Sarmiento, Víctor Santiago; Casuscelli, Sandra; Bálsamo, Nancy FlorentinaLa catálisis heterogénea propone procesos eco-compatibles debido a que los catalizadores sólidos utilizados son fácilmente removibles por simple filtración o centrifugación de la mezcla de reacción, y a su selectividad, que minimiza la generación de subproductos. Los hidróxidos dobles laminares son arcillas aniónicas sintéticas, las mismas se obtienen de forma sencilla y a bajo costo que presentan importantes aplicaciones tanto como precursores catalíticos o soportes. La calcinación de dichos compuestos, desde 450 °C, produce óxidos metálicos mixtos. Tanto los precursores como sus óxidos poseen propiedades básicas que pueden aumentarse incorporando un tercer metal a la estructura, como, por ejemplo, litio. El biodiesel posee las ventajas de ser considerado un complemento de los combustibles de petróleo. Pero el crecimiento planteado a nivel mundial y local respecto al aumento de la producción de biodiesel, está generando una sobreabundancia de glicerol (subproducto del biodiesel). Este escenario está provocando una caída progresiva en los precios del mismo y dando lugar a una preocupación medioambiental por su exceso. El propósito de este trabajo es optimizar la formación selectiva de monoglicéridos mediante la reacción de transesterificación de glicerol con estearato de metilo utilizando como catalizadores óxidos mixtos derivados de hidróxidos dobles laminares con diferentes contenidos de Li incorporado.Item Oxidación catalítica de glicerol en fase acuosa empleando materiales mesoporosos modificados con cobre.(2019) Diguilio, Eliana; Vaschetti, Virginia M.; Cánepa, Analía Laura; Casuscelli, Sandra; Eimer, Griselda Alejandra; Renzini, María Soledad; Pierella, Liliana BeatrizEn el presente trabajo se sintetizaron materiales MCM-41 modificados con cobre, por el método de intercambio ion-agente plantilla (TIE). Se lograron estructuras mesoporosas ordenadas y elevadas áreas específicas, evidenciadas por DRX y adsorción-desorción de N2. Los análisis UV-vis RD permitieron detectar la presencia de diferentes especies metálicas en el soporte, cuyo entorno químico fue influenciado tanto por el procedimiento de síntesis, como por el contenido metálico en el sólido final. Los materiales fueron evaluados como catalizadores en la reacción de oxidación selectiva de glicerol en fase acuosa. Se encontró que el material con menor contenido metálico resultó ser el más activo en la reacción, obteniendo como principales productos gliceraldehído y ácido glicólico. Sin embargo, en contraste con materiales microporosos de similar carga de cobre, los sólidos mesoporosos sintetizados exhibieron un desempeño menor en cuanto a conversión de glicerol y selectividad a los productos principales. Este hecho se encontraría relacionado al menor tamaño de poro y a la selectividad de forma asociadas particularmente a los materiales zeolíticos, lo cual favorecería el desarrollo de la reacción de oxidación.Item Nanoarcillas sintéticas para ser empleadas en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2019) Crivello, Mónica Elsie; Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda AlejandraEl biodiesel se considera una alternativa verde para reducir las emisiones de carbono. Su producción está acompañada de un 10% en peso de glicerol como subproducto, por lo que resulta factible que pueda ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia productos de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo es una opción atractiva porque es una sustancia considerada como un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo como carbonato de etileno o carbonato de propileno. Además, presenta numerosas aplicaciones como disolvente polar de alto punto de ebullición, agente humectante para arcillas cosméticas y como disolvente para activos medicinales y productos de cuidado personal, etc. Una alternativa sustentable para producirlo es la transesterificación entre el glicerol y un alquil carbonato empleando catalizadores sólidos, en condiciones suaves de proceso. Dentro de los materiales asequibles para ser utilizados como catalizadores heterogéneos surgen los óxidos mixtos derivados de las nanoarcillas aniónicas sintéticas. Estos materiales presentan gran interés por la posibilidad de nano-diseño a medida, control de accesibilidad a sitios activos y muy bajo costo de síntesis. En este plan de tesis se sintetizarán arcillas aniónicas de Mg y Al, modificadas con Li, Cs, Ni, Zn, Cu, etc., con el fin de aumentar su actividad y selectividad para ser empleados en la valorización de glicerol para obtener carbonato de glicerilo, empleando procesos amigables con el medio ambiente.Item Diseño de nanoarcillas sintéticas para su utilización en la valorización de glicerol a carbonato de glicerilo(2020) Argüello, Dalma Sofía; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLa producción de biodiesel se acompaña de un 10% en peso de glicerol como subproducto, por lo que resulta factible que pueda ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo (CG) es una opción atractiva porque se lo considera como un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Debido a su baja toxicidad, índice de evaporación, inflamabilidad y a su capacidad de hidratación presenta numerosas aplicaciones en la industria química, farmacéutica, cosmética, etc. Como alternativa sustentable para producirlo se propone la transesterificación entre el glicerol y un alquil carbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos (OMM) derivados de hidróxidos doble laminares (HDL), un tipo de nanoarcillas aniónicas sintéticas. Los HDL son de estructura laminar, cuando su composición es sólo Mg y Al, se los denomina hidrotalcita, de fórmula general: [M2+(1-x) M3+x (OH)2]x+ [Anx/n mH2O]x- M2+ y M3+ son cationes metálicos mono, di, tri y tetravalentes, mientras que A representa el anión compensador de cargas, generalmente carbonato, que junto con “m” moléculas de agua se ubican en el espacio interlaminar; x puede variar entre 0,17 y 0,33, dependiendo de la combinación de metales di y trivalentes. Las propiedades de los HDL están fuertemente influenciadas por la composición y naturaleza de los aniones y cationes. La incorporación de un tercer metal en la estructura permite modificar su comportamiento catalítico tanto en la actividad como en la selectividad. Los OMM alcanzan una composición homogénea a escala molecular y muestran un comportamiento particular comparado con los óxidos metálicos puros, debido a la combinación de distintas fases en la red molecular, presentan alta área superficial, estabilidad térmica y dispersión homogénea de la fase activa. En este trabajo se estudió la conversión catalítica de glicerol y etilencarbonato a CG utilizando OMM con distinto contenido de cobre, como catalizadoresItem Estudio de la reacción vía catálisis heterogénea de glicerol a carbonato de glicerilo(2020) Argüello, Dalma Sofía; Mendoza, Sandra; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLa producción de biodiesel se considera más segura para el medioambiente debido a la reducción en las emisiones con respecto a la producción de diésel de petróleo, pero ésta se acompaña de un 10% en peso de glicerol como subproducto, que puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. La conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo es una opción atractiva por ser un sustituto verde de importantes compuestos derivados del petróleo. Para producirlo se propone la transesterificación entre glicerol y un alquilcarbonato empleando catalizadores sólidos como los óxidos metálicos mixtos derivados de nanoarcillas aniónicas sintéticas porque se ha reportado, mediante el método del análisis de ciclo de vida, que disminuye en gran medida el impacto ambiental negativo de los catalizadores homogéneos. Los catalizadores empleados permiten nano-diseño a medida, buena dispersión de sitios activos y muy bajo costo de síntesis. Se sintetizaron óxidos metálicos mixtos de Mg, Al y Cu, incorporado en diferentes contenidos, por coprecipitación para ser evaluados en la transesterificación de glicerol y etilencarbonato. Los materiales fueron caracterizados por DRX, MP-AES, área superficial y DTP-CO2. En la evaluación catalítica mostraron una elevada actividad durante la transesterificación en condiciones de reacción suaves sin utilizar ningún solvente. El mejor desempeño catalítico se observó en el catalizador con un contenido de Cu del 15% a los 90 minutos de reacción con un rendimiento a carbonato de glicerilo del 81,5% atribuido a la fuerte basicidad superficial.Item Estudio de óxidos metálicos mixtos modificados con cu en la transesterificación con glicerol(2021-10) Argüello, Dalma Sofía; Peralta, María Florencia; Bálsamo, Nancy Florentina; Eimer, Griselda Alejandra; Crivello, Mónica ElsieLos hidróxidos dobles laminares son nanoarcillas aniónicas de estructura laminar. La calcinación a alta temperatura de estos compuestos genera los óxidos metálicos mixtos con una gran superficie específica, alta dispersión de los cationes, estabilidad térmica y propiedades básicas superficiales; características que le otorgan a los óxidos metálicos mixtos excelentes propiedades para reacciones catalizadas por sitios básicos. La incorporación de un tercer metal en los HDL hidróxidos dobles laminares permite modificar su composición y propiedades. Por consiguiente, se investigó la influencia de distintos contenidos de cobre en las propiedades fisicoquímicas de los óxidos metálicos mixtos. Los hidróxidos dobles laminares se prepararon por el método de coprecipitación con una relación de (Mg2++Cu2+): Al3+ de 3:1 y distinto contenido de Cu. Los precursores se calcinaron a 450 °C por 9 horas, para obtener los óxidos metálicos mixtos correspondientes. Los materiales fueron caracterizados fisicoquímicamente por DRX, sorción de N2, MP-AES, espectroscopía UV-vis, DTP-CO2, SEM y XPS. El 10% en peso de glicerol generado como subproducto en la producción del biodiesel, puede ser utilizado como materia prima renovable para favorecer económicamente el proceso. Los óxidos metálicos mixtos fueron evaluados en la conversión catalítica de glicerol hacia un producto de mayor valor agregado, como el carbonato de glicerilo. Los catalizadores presentaron rendimientos relativos del orden de 80% atribuibles a una adecuada distribución de la basicidad de superficie que promueve sitios activos accesibles para catalizar la reacción de transesterificación.