Experimental desing optimization of the ODS of DBT using vanadium oxide supported on mesoporous GA-SBA-15.

Abstract

En el presente trabajo se utiliza el diseño experimental de superficies de respuesta (RSM) para modelar y optimizar la oxidación de dibenzotiofeno (DBT) utilizando VOx-Ga-SBA-15 como catalizador. Analizamos como influye la naturaleza del catalizador (carga de V y Ga), la relación másica substrato/catalizador y la relación molar oxidante/substrato como variables para el diseño. La respuesta analizada fue la conversión a los 15 min de reacción. Las superficies de respuesta fueron obtenidas mediante el Diseño de Box-Behnken, encontrando así la mejor combinación entre los parámetros de reacción que permita optimizar el proceso. Los mayores valores de función objetivo se obtuvieron mediante el uso de la estadística, empleando el catalizador con 4 % p/p de galio y 6 % p/p de vanadio, la relación óptima entre g DBT/g de catalizador fue 4 y la relación molar H2O2/DBT fue 5. La incorporación de galio como heteroátomo en posición tetraédrica permite el mejor anclaje de las especies activas de vanadio generando un catalizador con muy buena dispersión. El diseño de experimento sirvió para encontrar la mejor combinación entre el heteroátomo y las especies activas de vanadio con el fin de hallar el catalizador mas activo para la oxidación de DBT en las condiciones experimentales óptimas.

Experiment design-response surface methodology (RSM) is used in this work to model and optimize the oxidation of dibenzothiophene (DBT) using VOx-Ga-SBA-15 catalyst. We analyze the influence of the nature of the catalyst (V and Ga loading), the substrate/catalyst mass ratio and the oxidant/substrate molar ratio as variables for the design. The response analyzed was conversion at 15 min of reaction time. The response surfaces were obtained with the Box–Behnken Design, finding the best combination between the reaction parameters that allowed optimizing the process. By applying the statistic methodology, the higher levels of the objective function were obtained employing the catalyst with 4 wt. % of gallium and 6 wt. % of vanadium; the optimal ratio between g DBT/g of catalyst was 4 and the molar ratio H2O2/DBT was 5. The incorporation of gallium as heteroatom in tetrahedral position allows the better anchorage of the active species of vanadium generating a very well dispersed catalyst. The Experiment design was able to find the best combination between the heteroatom and the vanadium active species in order to find the most active catalyst for the oxidation of DBT at the optimized experimental conditions.